北化工孙晓明团队最新AM：高容量、60000次循环超长寿命

第一作者：Yueyang Wang

通讯作者：孙晓明、赵逸

通讯单位：北京化工大学

论文速览

基于碘氧化还原化学转化的水系锌-碘（Zn-I2）电池，因为严重的多碘化物穿梭和缓慢的氧化还原动力学，而影响了电池寿命和倍率性能。

本论文提出了一种基于单原子Fe-N-C催化剂的高比表面积碳（HC@FeNC）作为核壳结构阴极材料的超稳定锌-碘（Zn-I2）电池。

这种材料显著加速了I−/I3−/I0的转换过程，并通过Fe-N4位点与多碘化物之间的强化学-物理相互作用，有效抑制了多碘化物的穿梭效应，从而显著提高了库仑效率。

结果表明，HC@FeNC阴极使水系Zn-I2电池实现出色的容量、卓越的倍率性能和超过60,000个循环的超长寿命。更重要的是，实用的253 Wh kg−1软包电池在100个循环后显示出84%的良好容量保持率，突显了Zn-I2电池在商业中的潜力。

图文导读

图1：HC@FeNC材料的结构表征。

图2：基于HC@FeNC、HC@NC和HC阴极组装的Zn-I2电池的电化学性能。

图3：HC@FeNC和HC@NC阴极的动力学性能。

图4：HC@FeNC阴极的反应机理。

图5：基于HC@FeNC阴极的水系Zn-I2电池的性能。

总结展望

本文研究的HC@FeNC阴极材料为Zn-I2电池提供了460 mAh g−1的高容量和超过60,000个循环的卓越寿命。通过Fe单原子和多孔结构的结合，不仅促进了碘物种的物理化学限制和转换，还抑制了多碘化物的穿梭效应。

原位/非原位表征和DFT计算揭示了I−/I3−/I0反应的复杂氧化还原机制，其中单原子Fe-N4位点显著降低了碘转换化学中决定速率步骤的吉布斯自由能，促进了I− → I0的彻底转化。

本研究为促进催化转换型宿主提供了一种新方法，并展示了将单原子催化剂与多孔结构相结合用于水系电池的巨大潜力。

文献信息

标题：Ultra-stable Electrolytic Zn-I2 Batteries Based on Nanocarbon Wrapped by Highly Efficient Single-Atom Fe-NC Iodine Catalysts

期刊：Advanced Materials

DOI：10.1002/adma.202404093