「最美教师」「洪堡学者」新发Angew：AI+DFT计算+实验验证

第一作者：Jian Zhou, Liangliang Xu

通讯作者：黄明华，韩仲康

通讯单位：中国海洋大学，浙江大学

黄明华，中国海洋大学教授，博士生导师，德国洪堡学者，山东省优秀研究生导师，中国海洋大学最美教师。Nano Research编委、Green Carbon和Rare Metals青年编委。目前致力于将国家重大需求与应用基础研究相结合，以国家 “双碳”目标及海洋新能源开发需求为导向，结合青岛海洋特色优势，重点研究电解（海）水制氢和燃料电池、海水电池等关键材料与技术，旨在解决清洁氢能开发与利用领域中贵金属Pt关键核心材料的卡脖子问题。

韩仲康，现任浙江大学材料学院“百人计划”研究员，博士生导师。2018年在中国科学院大学取得博士学位，之后分别在德国马普协会Fritz-Haber-Institute和俄罗斯斯科科尔沃研究中心进行博士后研究。2022年4月加入浙江大学材料科学与工程学院材料物理研究所。研究兴趣集中在通过多尺度计算模拟结合机器学习智能设计先进材料，在真实反应条件下研究材料表界面结构的演变规律、结构相图以及相变过程。

论文速览

在金属有机骨架（MOF）催化剂的合理设计中，开发易于访问和解释的描述符是关键但具有挑战性的。本研究提出了一种直观且物理可解释的活性描述符，用于析氧反应（OER）的催化剂设计。

通过人工智能（AI）数据挖掘中的子群发现（SGD）方法，从双金属Ni基金属-有机骨架（MOFs）的数据集中提取出d带中心、Ni的eg态缺失电子数、取代过渡金属原子的电离能和eg态电子数，这些特征被揭示为优异OER催化剂的关键因素。

通过AI分析含有3-5d过渡金属和13种有机连接体的MOFs数据集得到描述符，有助于在分子轨道层面深入理解结构-活性关系。该描述符已在11种基于镍的MOFs上进行了实验验证。结合SGD、物理洞察和实验验证，本工作提供了一种高效筛选基于MOF的OER催化剂的方法，同时为催化机制提供了全面的理解。

图文导读

图1：不同掺杂剂和连接体的Ni-TM-MOFs的计算过电位（η），以及OER过程中关键中间体（OH*, O*, OOH*）的结合能。

图2：通过SGD方法获得的数据样本分布。

图3：低温条件下双金属Ni基MOFs的合成方案。

图4：Ni-MOF、Ni3Fe1-MOF、Ni3Co1-MOF、Ni3Zn1-MOF和RuO2的线性扫描伏安曲线（LSV），以及不同Ni/Fe掺杂比例的MOF样品的LSV曲线和过电位。

图5：不同连接体的Ni3Fe1-MOFs的LSV曲线、晶体结构和计算的反应路径吉布斯自由能分布。

总结展望

本研究成功地通过结合人工智能数据挖掘子群发现方法和密度泛函理论（DFT）计算，构建了一种简单且可解释的物理描述符，用于理解和预测金属-有机骨架（MOFs）在OER中的催化活性。研究不仅为高效MOF基催化剂的合理设计提供了指导，还提供了对MOFs催化OER的物理因素的全面物理洞察。

特别是，研究中发现的Ni3Fe1-MOF展现出超低的过电位和显著的长期稳定性，证明了数据驱动研究工作流程在阐明催化机制方面的潜力，并为系统催化剂设计提供了重要价值。

文献信息

标题：Interpretable Data-Driven Descriptors for Establishing the Structure-Activity Relationship of Metal-Organic Frameworks Toward Oxygen Evolution Reaction

期刊：Angewandte Chemie International Edition