Phys. Rev. B: 铁电极化极大提高了激子的辐射寿命

2023年6月9日，Phys. Rev. B在线发表了北京理工大学李元昌副教授课题组的研究论文，题目为《Giant enhancement of exciton radiative lifetime by ferroelectric polarization: The case of monolayer TiOCl2》。

激子是由库仑相互作用束缚的电子-空穴对，它们在发光、吸收和光伏应用中发挥着特别重要的作用。除此之外，在大于半径的尺度上，激子可以被视为玻色子，并发生玻色-爱因斯坦凝聚。尽管理论上提出激子可以自发形成并凝聚成激子绝缘体，但到目前为止，这方面仍然缺乏决定性的实验证据。在大多数情况下，激子表现为具有有限寿命的凝聚态物质的基本激发。虽然较长的寿命有利于激子凝聚，但较长的寿命并不总是更好的，例如在太阳能电池中。激子结合能和寿命是控制激子动力学的两个最重要的参数，普遍认为前者越大，后者越大。

然而，对单层铁电TiOCl2的第一性原理研究表明，情况并非总是如此。研究发现，铁电极化倾向于减弱激子结合，但提高了激子寿命。这源于自发极化诱导的内建电场和结构畸变的不同影响：前者总是使激子不稳定甚至解离，而后者导致选择规则的松弛并激活原本不具有光学活性的激子。它们的共同作用导致激子结合能减半，但寿命却大幅增加了40倍。这项研究结果加深了对光与铁电材料相互作用的理解，并为利用铁电控制激子动力学提供了新的见解。

图1 (a) 顺电和 (b) 铁电态下单层TiOCl2的俯视图和侧视图

图2  顺电和铁电态下单层TiOCl2的 (a-b) PBE能带和 (c-d) G0W0准粒子能带结构

图3 (a-b)  顺电和铁电态下准粒子带隙内的激子能谱及其相对振子强度；(c-f) PEx、PEz、FEx和FEz激子的BSE能带结构；(g-h) PEz和FEz激子的实空间激子波函数

图4 (a) 不同态构型下的激子寿命和结合能；(b) 六种态对应的激子能带结构

【论文】

Qu, H. & Li, Y. Giant enhancement of exciton radiative lifetime by ferroelectric polarization: The case of monolayer TiOCl2. Phys. Rev. B, 2023, 107, 235407. 

【其他相关文献】

[1] Jiang, Z., Liu, Z., Li, Y. et al. Scaling Universality between Band Gap and Exciton Binding Energy of Two-Dimensional Semiconductors. Phys. Rev. Lett., 2017, 118, 266401. 

[2] Jiang, Z., Li, Y., Zhang, S. et al. Realizing an intrinsic excitonic insulator by decoupling exciton binding energy from the minimum band gap. Phys. Rev. B, 2018, 98, 081408(R).