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DFT计算
文章平均质量分 78
朱老师讲VASP
这个作者很懒,什么都没留下…
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单层WSe₂中相干声子介导的多体相互作用
虽然声子对于TMDC材料中的多体相互作用具有至关重要的影响,然而关于声子调节多体过程的实验报导依然很少,光学声子在这些过程中的作用并没有得到很好的探讨。本研究采用高时间分辨的飞秒二维电子光谱(2DES)和宽带泵浦探测(BBTA)技术,观测到单层WSe2中存在很强的电子-激子多体相互作用,并揭示相干光学声子显著地调节了电子-激子的耦合效应。而此时,当探测脉冲的能量同样接近WSe2的带边电子吸收时,便产生了由相干光学声子调制的电子-激子耦合信号,即所观察到的信号峰X。(d) 信号峰X的功率依赖动力学。原创 2024-03-11 11:43:24 · 554 阅读 · 0 评论 -
MolReGPT: 大型语言模型分子发现—与文本描述间互译
系统提示和用户输入提示的结合通过上下文学习为ChatGPT提供了清晰的指引,系统提示建立了分子-文本描述间相互翻译和分子领域专业知识的任务框架,而用户提示则缩小了范围,将模型的注意力引导到具体的用户输入上。N是查询文本描述中查询词的数量,Qi是第i个查询词,IDF(Qi)是Qi的反文档频率,f(Qi,D)是Qi在D中的词频,k1和b是调整参数,|D|是D的长度,avgdl是语料库中平均文本描述的长度。值得注意的是,MolReGPT在任务上的所有提升都是在没有任何微调步骤的情况下实现的。原创 2024-03-11 16:00:00 · 854 阅读 · 0 评论 -
Joule:天津大学团队研发出高性能阴离子交换膜
作者进一步对AEMs的自由体积参数进行表征,结果表明特性粘度和密度随着支化度的增加而下降的原因,和更多的刚性支化剂的引入有关,更多的支化单元使得聚合物网络中自由体积增大。该研究对轻度支化的AEMs的高温阴离子交换膜燃料电池的研究,为开拓高温阴离子交换膜燃料电池领域的发展具有重要意义,轻度支化结构的设计证实了对AEMs的性能(尤其是膜的水管理性能)的有效调控,这种AEMs的化学微结构设计实现了膜的高效水平衡优势,同时与高温运行相结合,为实现阴离子交换膜燃料电池的简单、高效水平衡管理提供了科学方法和控制策略。原创 2024-03-10 18:00:00 · 710 阅读 · 0 评论 -
EES:调节界面实现商用LiCoO2的4.6V超稳定快充
01引言自问世以来,由LiCoO2(LCO)正极和石墨负极组成的锂离子电池(LIB)一直是便携式电子产品的主要电源。众所周知,LCO是迄今为止最好的锂离子电池主要正极材料。3C电子产品由于其高输出电压和274 mAh g−1的高理论容量,相当于1070 Wh kg−1的能量密度。为了满足计算机、通信和消费电子等3C工业电子的未来需求,锂离子电池必须实现更高的能量密度、更长的循环寿命、更快的充电能力和更宽的工作温度范围。然而,受限于稳定电压窗口(传统碳酸盐电解液4.4V vs Li+/Li),商用LCO正极只原创 2024-03-10 11:18:56 · 531 阅读 · 0 评论 -
自然—通讯:观测到二维极性材料中光学声子的奇异行为
之前有理论表明,二维极性单层中LO声子的非解析行为使得LO声子等价于二维PhP。在3D情景中,长程库仑相互作用使LO声子的频率在布里渊区中心附近升高,导致与TO声子的能量劈裂,称为LO-TO劈裂(LO-TO splitting)(图1b)。该研究利用自主研发的具有能量-动量二维成像解析能力的高分辨率电子能量损失谱仪(2D-HREELS),全面研究了典型二维极性材料单层六方氮化硼(h-BN)中LO声子的非解析行为,并研究了其二维PhP的性质,成功观测到了单层h-BN的所有声子模式从布里渊区中心到边界的色散。原创 2024-03-09 20:00:00 · 446 阅读 · 0 评论 -
AFM:异质结构钌团簇基催化剂合理设计高效析氢
相应的,Mo2C-Ru的Mo2C位点的水解离能垒(0.64 eV)小于Mo2C-Ru的Ru位点的水解离能垒(1.05 eV),这表明Mo2C对加速Mo2C-Ru的水解离动力学有促进作用。此外,在100 mV的过电位下,Mo2C-Ru/C的质量活性为26.37 A mgRu-1,约为Ru/C (5.07 A mgRu-1)的5.2倍,是商业Pt/C(1.15 A mgRu-1)的22.9倍,这表明Mo2C-Ru/C具有较高的贵金属利用率。在某种意义上,通用型电催化剂的开发也可以降低催化剂的生产成本。原创 2024-03-08 18:00:00 · 489 阅读 · 0 评论 -
段镶锋&黄昱夫妇,今日再发Nature Materials
此外,由于Ni(OH)2壳层仅能适度降低ECSA,因此Pttet@Ni(OH)2中观察到的高SA直接导致了该催化剂在-70 mV时具有高MA,达到13.4 A mgPt-1,分别是Pt/C和裸Pttet的18倍和4.6倍,是已知最先进的基于Pt的碱性HER催化剂。相比之下,碱性电解质中的Pttet@Ni(OH)2与裸Pt在酸性电解质中的解吸氢行为相当相似(图3c),说明碱性电解质中Pttet@Ni(OH)2的Pt位点附近的局部化学环境与裸Pt在酸性环境中的化学环境有很大的相似性。原创 2024-03-08 16:00:00 · 473 阅读 · 0 评论 -
光场诱导超快分子动力学:从“光子化学”到“光化学”
纳米科学的飞速发展为控制光和物质的相互作用开辟了崭新的发展空间,尤其是近年来超短激光脉冲作用于纳米结构,可以实现传统光学难以达到的纳米空间尺度-飞秒时间尺度的光场调控,提供了前所未有的极端相互作用环境,从而诱发新颖的分子动力学。超短激光脉冲的电场振荡发生在与这些动力学相同的时间尺度上,考虑到与分子内库仑场相当的瞬态场强和光场的超短持续时间,可以基于飞秒激光光场实现不同化学过程的相干控制。本文概览了近年来发展的超短激光脉冲波形控制技术,深入讨论了孤立分子、团簇和纳米体系中分子超快动力学过程的光场调控机制。原创 2024-03-07 16:00:00 · 792 阅读 · 0 评论 -
JACS:电催化二氧化碳还原中的高分散铋纳米颗粒的尺寸效应
通过改变钛酸铋在还原气氛条件下的退火温度能够可控的合成不同尺寸的Bi金属纳米粒子,不同尺寸的Bi纳米粒子与基底之间构成了相互作用,调控了Bi金属纳米粒子表面位点对于CO2的吸附与活化以及对于中间体的选择性,进而构建了不同尺寸Bi纳米粒子与CO2还原为甲酸之间的构效关系。理论计算也证明了Bi纳米颗粒的尺寸变化引起的微妙的电子结构演化,其中2.83 nm的Bi纳米颗粒显示出最活跃的p带和d带中心,以保证对CO2RR的高电活性。图2. 电催化剂的表面化学态以及Bi与基底的相互作用。原创 2024-03-05 11:26:12 · 246 阅读 · 0 评论 -
EES:2D过渡金属硼化物高性能催化剂
同时,NNZAB-MBene的容量为730 mAh gZn-1,高于NNZAB-PtC + IrO2的652 mAh gZn-1,表明Mo4/3B2-xTz MBene具有更强的电催化活性。然而,碱性电解质中的ZABs仍然存在负极不可逆的Zn消耗和正极涉及H2O的4e– ORR途径固有的缓慢动力学。高可逆性Zn-空气电池(ZABs)在近中性水溶液中可抑制Zn枝晶和碳酸盐的形成,但基于过氧化锌(ZnO2)化学的近中性ZABs(记为NNZABs)由于空气循环要求和Swagelok结构的原因,具有挑战性。原创 2024-03-05 19:00:00 · 681 阅读 · 0 评论 -
李亚光/叶金花/张利强,最新Nature子刊
以2D Cu2Zn1Al0.5Ce5Zr0.5Ox为例,该高熵结构不仅提高了400 ~ 800℃的烧结性能,还提高了其CO2加氢活性,500℃时的纯CO产率为417.2 mmol g−1h−1,是已有先进催化剂的4倍。在最初的2个太阳驱动光热RWGS中,2D Cu2Zn1Al0.5Ce5Zr0.5Ox的CO生成速率保持在~250 mmol g-1 h-1,持续约10 h,然后切断光源和CO2 + H2供气约5 h,重新启动光热RWGS后,仍保持在~250 mmol g-1 h-1。原创 2024-03-05 10:40:19 · 534 阅读 · 0 评论 -
Nano Letters: Li-Cs系统中新拓扑结构与超导性
富含Cs的LiCs3的拓扑结构的特征是9,13,13T2这一特殊的类型,在环境压力下出现在具有较小原子的金属间化合物(如Pd3Si)中。然而,多级拓扑分析表明,它包含一个扭曲的体心(bcu)基序,所有原子的配位数等于8(三次配位)和一些额外的较弱的接触(见图2c)。这表明Cs在压缩时获得了更多的电子。压力作为一个热力学参数,不仅可以用来显著改变材料的原子和电子结构,形成丰富的相图,从而表现出奇特的物理或化学性质,还可以用来设计在正常条件下无法获得的新型功能材料,如丰富超导、超硬度、高能量密度和光伏材料。原创 2024-03-04 15:07:20 · 979 阅读 · 0 评论 -
江苏师大Nano Letters: Li-Cs系统中新拓扑结构与超导性
富含Cs的LiCs3的拓扑结构的特征是9,13,13T2这一特殊的类型,在环境压力下出现在具有较小原子的金属间化合物(如Pd3Si)中。然而,多级拓扑分析表明,它包含一个扭曲的体心(bcu)基序,所有原子的配位数等于8(三次配位)和一些额外的较弱的接触(见图2c)。这表明Cs在压缩时获得了更多的电子。压力作为一个热力学参数,不仅可以用来显著改变材料的原子和电子结构,形成丰富的相图,从而表现出奇特的物理或化学性质,还可以用来设计在正常条件下无法获得的新型功能材料,如丰富超导、超硬度、高能量密度和光伏材料。原创 2024-03-04 18:00:00 · 772 阅读 · 0 评论 -
Appl. Surf. Sci.:掺杂过渡金属原子的二维析氢反应
从图4中所示的Co@As2S3、Ti@As2S3、Co@As2Se3、Cu@As2Se3、Cu@As2Se3、Co@As2Te3和Cu@As2Te3体系的部分态密度(PDOS)杂质能级主要由TM-d轨道贡献。本文研究了一系列TM原子嵌入在As2X3(X = S,Se,Te)中的稳定性,电子特性以及析氢的理论计算。本文利用密度泛函理论(DFT)研究了As2X3(X = S、Se、Te)的X空位掺杂过渡金属(TM = Ti、V、Cr、Mn、Fe、Co、Ni、Cu)时对其析氢反应(HER)性能的影响。原创 2024-03-04 16:00:00 · 729 阅读 · 0 评论 -
PCCP:机器学习指导层状双氢氧化物(LDHs)析氧活性
虽然实验获得的Cdl值范围很大,但本文的模型能够高精度地预测Cdl值,有力地验证了ML模型的预测能力。此外,三个LDH的SEM图像揭示了Ni4Mn3Ce1-LDH中的纳米片(图7c,iii)比NiMn-LDH中的纳米片更稀疏(图7c,ii),导致更高的反应位点暴露和更高的。最后,本文使用了一个测试集独立验证了ML模型的预测准确性,并获得了与初始标签几乎相同的结果,进一步证明ML预测的可靠性。dl值和过电位与ML模型预测的值相对比,发现ML模型预测的趋势与在这些LDH的实验数据中观察到的趋势非常相似。原创 2024-03-04 15:00:00 · 570 阅读 · 0 评论 -
Angew:Cu3-BT-COF助H2O2光合FFA光氧化
其中,*O2和*HOOH形成所对应的自由能分别为-0.29 eV和-1.38 eV。FFA在Cu3和BT上的吸附能分别为-5.92 eV和-5.66 eV,说明FFA比BT更容易吸附Cu3,而O2在Cu3和BT上的吸附能分别为-3.59 eV和-5.2 eV,表明BT比FFA更容易吸附O2。报道了一系列具有调控氧化还原分子结的COFs(Cu3-BT-COF、Cu3-pT-COF和TFP-BT-COF),并研究了H2O2与糠醇(FFA)光氧化作用下糠酸(FA)的反应。原创 2024-03-04 10:34:36 · 299 阅读 · 0 评论 -
荧光透明陶瓷助力大功率近红外光源的无损检测成像
但是,新型高效近红外荧光陶瓷的发展却受到了非辐射弛豫的严重阻碍,这一现象为“能隙律”, 与此同时,宽带近红外发射起源于大的斯托克斯位移和强电子-声子耦合,这种本征的巨大能量消耗使得材料具有较低的发光效率和较差的热稳定性,导致传统的陶瓷荧光粉在受到密集激光激发时出现严重的光饱和和热饱和现象,从而限制输出功率的提升。在460 nm蓝光激发下,测得MgO:0.2%Cr3+陶瓷的EQE高达81%、热导率高达52 W·m-1·K-1,性能显著高于目前已报导的近红外发光材料(图1c-d)。%Cr3+陶瓷的发射光谱;原创 2024-03-03 19:00:00 · 910 阅读 · 0 评论 -
Nature:没有活性完全相同的两个反应位点
经典范式是根据不同的表面构型(如平台面和台阶)确定活性位点,但这种简单的分类在催化剂活性预测方面和催化剂设计上存在巨大挑战。合作,以铂台阶表面和电化学氧还原反应(ORR)为例,解释了经典的离散活性位点模型在预测催化活性方面的巨大误差,解开了长期以来围绕活性位点和氧还原反应结构敏感性的谜团。在催化剂活性预测方面,传统的活性位点分类导致的误差往往高达几个数量级,这也造成活性位点构型的不明确,严重制约了设计催化剂的机会。图4:电化学实验测量表面沉积不同覆盖度的Au对Pt(554)表面的ORR活性的影响。原创 2024-03-03 11:26:46 · 387 阅读 · 0 评论 -
分子动力学模拟:高性能增强采样库
基于过去为提供开源社区支持的高级采样软件所做的努力,我们引入了PySAGES,这是一个基于Python的高级通用系综模拟软件套件(SSAGES),它为基于GPU的大规模并行应用提供了全面支持,能够在分子动力学模拟中高效实施自适应偏置力、简谐偏置和正向通量采样等大规模并行增强采样方法。PySAGES提供了一个用户友好的界面,简化了系统配置的管理、集体变量的新增以及基于自由能的高级采样方法的实施,使其成为开发和应用新模拟技术的通用平台。这将为力场和材料设计提供新的可能性,从而推动这些领域的重大进展。原创 2024-03-03 16:30:00 · 772 阅读 · 0 评论 -
磷酸铁锂-硫化物固态电池中的化学/电化学稳定界面
(《基于硫化物电解质的磷酸铁锂全固态电池中的电化学、化学稳定界面》)为题,发表在英国皇家化学会期刊Journal of Materials Chemistry A,被选为“JMCA HOT Papers”。这些镀层材料不仅有效避免了硫化物电解质和磷酸铁锂间的直接接触,而且由于其本身的优秀锂离子电导率,因此,硫化物-磷酸铁锂界面系统有着本征的(电)化学不兼容性(图2),会严重影响电池的性能。,在不损失离子电导的前提下,阻止电解质与电极的反应,是一个关键的科学问题。,发展新体系是一项具有应用前景的技术道路。原创 2024-03-03 15:40:00 · 285 阅读 · 0 评论 -
Nat Catal:电化学镍催化烷基卤化物还原交叉偶联
值得注意的是,这些有机金属亲核试剂通常是通过有机卤化物制备,使用常见易得的烷基卤化物亲电交叉偶联(cross-electrophile coupling,XEC)构筑C(sp3)−C(sp3)键不仅可以减少反应步骤,简化反应操作,提高经济效益,还可以显著提高官能团兼容性(图1B)。该课题组报道了一种电化学镍催化烷基卤化物交叉偶联构筑C(sp3)−C(sp3)键的方法,实现了不同未活化烷基卤化物的交叉偶联反应,通过不同配体去调控不同烷基卤化物的交叉偶联,适用于1o、2o、3o级卤化物。图2:反应底物范围。原创 2024-03-03 11:17:13 · 657 阅读 · 0 评论 -
揭秘Ising超导体NbSe2:电声耦合与自旋涨落
最近,除了占主导地位的电声耦合(EPC)之外,人们还关注了自旋涨落(SF)在这一现象中可能发挥的作用,讨论了三重态占主导的可能性,并引出了一个关于单重态-三重态Leggett振荡的猜想。我们发现:(1) EPC呈强烈的各向异性,主要来自于K-K’散射,因此,即使作为激发态,也排除了三重态对称性;最近,关于这类材料,除了占主导地位的电声耦合(EPC)之外,人们还关注了自旋涨落(SF)在Ising超导现象中可能发挥的作用,讨论了三重态占主导的可能性,并引出了一个关于单重态-三重态Leggett振荡的猜想。原创 2024-03-02 20:00:00 · 804 阅读 · 0 评论 -
揭秘Ising超导体NbSe2:电声耦合与自旋涨落
最近,除了占主导地位的电声耦合(EPC)之外,人们还关注了自旋涨落(SF)在这一现象中可能发挥的作用,讨论了三重态占主导的可能性,并引出了一个关于单重态-三重态Leggett振荡的猜想。我们发现:(1) EPC呈强烈的各向异性,主要来自于K-K’散射,因此,即使作为激发态,也排除了三重态对称性;最近,关于这类材料,除了占主导地位的电声耦合(EPC)之外,人们还关注了自旋涨落(SF)在Ising超导现象中可能发挥的作用,讨论了三重态占主导的可能性,并引出了一个关于单重态-三重态Leggett振荡的猜想。原创 2024-03-02 19:00:00 · 793 阅读 · 0 评论 -
【纯计算】石墨烯:氧辅助化学气相沉积的理论方法
比如,如图1(a)所示,对于SW缺陷修复,在Cu衬底上吸附OCu时,SW缺陷修复能量势垒为4.17 eV。2009、2010、2011年山东师范大学优秀学生干部、优秀党员干部、优秀学生奖学金,2013年山东省优秀毕业生, 2016年电子科技大学优秀学生奖学金,2017、2018年电子科技大学一等奖学金、国家奖学金,2017年第一届ECS会议新加坡分场国际会议论文一等奖,2019年清华大学“水木学者”,2022年北京石墨烯研究院成玮科技二等奖,2023年北京石墨烯研究院优秀科研人员。考虑了三种不同的系统。原创 2024-03-02 17:40:00 · 735 阅读 · 0 评论 -
声子玻尔兹曼方程在先进制程纳米器件电-热耦合仿真中的应用
随后在产热计算中,基于第一性原理方法计算电子-声子能量传递过程,不同声子模式接收到的不同能量(图2 (c)),作为每个声子模式的热源项带入声子BTE的求解。尽管由于边界条件的简化,电仿真方法的局限性等因素,我们不能声称声子BTE的预测能够完美契合实验结果,但是声子BTE和热传导方程的结果对比证明了在先进制程晶体管中应用声子BTE进行热仿真的必要性。上述困难导致基于声子BTE的热仿真存在计算精度不够,计算效率较低等问题,难以对真实器件的热学性能(如温度场,结温等)做出有效预测,也难以应用在实际器件设计中。原创 2024-03-02 13:23:34 · 684 阅读 · 0 评论 -
低温全固态电池的材料和化学设计
研究背景介绍对清洁、可持续能源的迫切需求,以及电动汽车和储能系统的蓬勃发展,使得能源存储器件,尤其是锂离子电池(LIBs)的应用变得更加广泛。然而,有限的能量密度和令人担忧的安全问题严重阻碍了LIBs的发展和应用。与采用有机液体电解质(OLEs)的商业化LIBs相比,采用固态电解质(SEs)的全固态电池(ASSBs)具有更高的能量密度和提升的安全性,因此被视为下一代能源存储技术,并受到学术界和工业界的广泛关注。在过去的几年里,已经付出了大量努力来开发固态电解质(SEs),设计SE/电极界面,以及工程化全固态原创 2024-03-01 18:00:00 · 738 阅读 · 0 评论 -
从头算非绝热分子动力学探索铁的超快退磁
图1e展示了光激发后的光物理过程,光激发OB1↑的电子至UB2↑, 被激发的电子与留在OB1↑上的空穴发生复合,或通过自旋翻转注入UB1↓,此过程伴随空穴注入OB1↓(②)。图2a表明OB1↑和UB2↑之间的NAC相当大,可驱动UB2↑的电子和OB1↑中的空穴发生超快的电子-空穴复合。轨道的杂化引起的(图2d)。采用包含SOC效应的从头算NA-MD方法,首次模拟了Fe中的电荷和自旋动力学,发现SOC引发了退磁和再磁化之间的对抗,探讨了 SOC 与电-声耦合之间的相互作用,指出EY电声散射对退磁的贡献较小。原创 2024-03-01 20:00:00 · 750 阅读 · 0 评论 -
EES Catalysis:细菌纤维素调控Pd-Cu双金属催化剂电合成尿素
作者探究了PdCu/CBC在不同氛围下的线性扫描伏安曲线,发现电流密度随着CO2的引入明显降低,这意味着NO3–还原反应(NO3RR)和/或析氢反应(HER)得到有效抑制,从而促进了尿素合成的C-N偶联反应。同时,d波段中心值增加,这意味着PdCu纳米合金可以比单金属Pd或Cu提供更多的d波段,有利于CO2和NO3–的强吸附和活化,生成相应的活性中间体,促进C-N偶联反应。此外,随着时间增加,拉曼光谱中N-C-N的伸缩振动峰强度明显增加,说明CO2与NO3–的偶联反应是随着时间的增加而逐渐发生的。原创 2024-03-01 18:00:00 · 893 阅读 · 0 评论 -
AEM:核壳异质结构与可控界面实现高效光催化水分解
此外,本文通过莫特-肖特基测试还可以得知NaTaO3和Ta3N5的平带电位(Efb)分别为-0.95和-0.50 VRHE,进而可以得知NaTaO3和Ta3N5的导带(CBs)别为-1.05 V和-0.60 VRHE。在界面电子场的诱导下,掺杂层NaTaO3中的光致电子和空穴通过O-Ta-N迅速转移到Ta3N5上。虽然NaTaO3和N50-2h对光生载流子的分离和转移几乎没有贡献,但是过量的NH3氮化(N150-2h和N250-2h)会造成表面侵蚀和缺陷生长,进而会破坏催化剂表面的活性位点。原创 2024-03-01 15:30:00 · 455 阅读 · 0 评论 -
准二维铁磁化合物Fe₃GaTe ₂的物性研究
(b) 温度-厚度的电子相图。该工作系统研究了Fe3GaTe2磁相变与温度和样品厚度的依赖关系,确认其为首个具有长程交换作用的三维Ising铁磁体,为二维铁磁半导体的研究提供了参考。插图为Rhodes-Wohlfarth图,红色曲线是巡游铁磁体的经验曲线,蓝色虚线代表局域磁性。0为0.14,表明其为弱巡游铁磁性,Rhodes-Wohlfarth曲线分析同样支持这一结论,见图1(c)。图1(d)是169 nm厚度样品的反常霍尔电阻曲线,其中,140-150K的曲线在磁化翻转过程中存在一个。原创 2024-02-29 15:00:00 · 571 阅读 · 0 评论 -
Nature:莫尔纳米激光阵列
形成的莫尔超晶格的晶格常数为3.041微米。在这篇文章中,研究人员报告了一种新型的莫尔纳米激光器阵列,其中可以在主动结构中生成任何所需的图案,不仅产生激光,而且确保由于动量空间中带的平坦性,不同激光斑点之间的相位一致。研究人员的研究结果表明,这种方法为创建能够进行相位锁定的可重构纳米激光器阵列提供了一种有效的方法,从而实现了具有不同图案的阵列之间的同步纳米激光器(图1)。值得注意的是,这些局部状态的简并性使得它们的任何叠加也可以是系统的静态本征态,为开发具有出色灵活性的可重构光学设备提供了前所未有的途径。原创 2024-02-29 14:00:00 · 828 阅读 · 0 评论 -
APL,PRB:二维铁电材料In2Se3中的拓扑性质研究
(c)在Γ处的价带和导带的电荷密度分布,即VBΓ和CBΓ. (d) VBΓ和CBΓ的波函数. (e) In2Se3-1L的WCC的演化。(c)和(d)分别为没有SOC和有SOC时,单层In2Se3在0.5 h/f.u.时的能带结构。(e)和(f)分别为计算出的WCC和边缘态。(a)和(b)、(c)和(d),以及(e)和(f)分别是 C1、C2和C3。在(a).中所示的状态的(b)能带结构(c)价带和导带的波函数。图5. (a)-(d) In2Se3-3L在S1、S2、S3和S4极化态下WCC的演化。原创 2024-02-29 09:29:41 · 820 阅读 · 0 评论 -
Angew.:近100%选择性 S-型异质结助力苯胺氧化和CO2光转化
BA和苄基氨基甲酸(BCA)吸附在BWO的顶部,计算出BA和BCA在BP/BWO上的吸附能分别为-1.21 eV和-3.18 eV,比原始BWO(BA为-0.6 eV、BCA为-0.89 eV)负得多,表明BP/BWO的吸附亲和力显著增强。显然,BWO和BP/BWO通过氢键的形成和断裂激活BCA分子,与BA的激活不同。报道了一种由黑磷(BP)和Bi2WO6(BP/BWO)组成的2D/2D S-型异质结(BP/BWO 2D/2D S-型异质结),用于光催化CO2还原偶联与苯胺(BA)氧化。原创 2024-02-28 18:00:00 · 284 阅读 · 0 评论 -
ACS Catalysis:Pd0-Pdδ+协同催化氮杂环脱氢制氢
根据实验和理论计算结果,可以推导出整个12H-NECZ脱氢过程中的Pd0-Pdδ+的协同催化机制:对底物分子具有强吸附能力的表面Pd0位点(12H-NECZ,8H-NECZ和4H-NECZ)促进连续的C-H键断裂直到产生NEZC,而脱氢产物(H2和NECZ)迁移到界面Pdδ+位点,随后发生解吸伴随活性位点的释放。此外,在180 °C下,该催化剂的周转频率(TOF)达到281.2 min-1,H2产率达到0.66 mol gPd-1 min-1,优于目前报道所有的催化剂。原创 2024-02-28 18:00:00 · 415 阅读 · 0 评论 -
Angew.:Pt1-Fe1/ND助力硝基芳烃加氢
更重要的是,从AIMD模拟的径向分布函数(RDF)结果发现,N3-Pt1-Fe1-N3结构中的Fe和Pt原子分别与键长为1.96 Å和2.01 Å的3个N原子直接配位,并且在2.32 Å处存在明显的Pt-Fe配位,证明了理论上N3-Fe-Pt1和N3-Pt-Fe1在Fe1和Pt1单原子位点上的配位环境。H2在Pt1-Fe1上的吸附和活化,H2分子在Pt1-Fe1双位点上解离,其解离反应势垒(0.50 eV)略高于Pt(111)表面的解离反应势垒,表明Pt1-Fe1较难激活H2分子。-NB的选择性加氢。原创 2024-02-28 18:00:00 · 760 阅读 · 0 评论 -
自然·通讯:应用Moiré效应实现向列相液晶中拓扑缺陷结构设计
研究团队结合液晶理论、自由能模拟和实验研究了表面上不同周期锚定图案产生的Moiré效应,发现该效应可诱导生成多样化的、周期可调的缺陷结构,包括直线、螺旋状曲线、缺陷网络和环等形态。这些结构的形态、方向和周期可以通过改变旋转角度和液晶盒的厚度来调节,并展现出各种低频和高频的几何Moiré模式,其光学图像区别于传统的Moiré图像。这种新型多功能性操纵方法为液晶及其他软材料系统中的拓扑、几何和有序性之间的相互作用的研究提供了新的平台,并促进了基于拓扑缺陷的应用的进一步发展。原创 2024-02-28 14:50:00 · 402 阅读 · 0 评论 -
APL,PRB:二维铁电材料In2Se3中的拓扑性质研究
(c)在Γ处的价带和导带的电荷密度分布,即VBΓ和CBΓ. (d) VBΓ和CBΓ的波函数. (e) In2Se3-1L的WCC的演化。(c)和(d)分别为没有SOC和有SOC时,单层In2Se3在0.5 h/f.u.时的能带结构。(e)和(f)分别为计算出的WCC和边缘态。(a)和(b)、(c)和(d),以及(e)和(f)分别是 C1、C2和C3。在(a).中所示的状态的(b)能带结构(c)价带和导带的波函数。图5. (a)-(d) In2Se3-3L在S1、S2、S3和S4极化态下WCC的演化。原创 2024-02-28 10:14:38 · 687 阅读 · 0 评论 -
EES:“Cu墙Fe壁”助力高性能ORR催化剂
CV曲线表明Fex/Cu-N@C还原峰的位置明显高于Cu-N@C和Fex-N@C,说明Fe和Cu共存对提高ORR电催化活性有显著作用(图3a)。Fex/Cu-N@CF形成了一个直径200到500纳米不等的三维交联网络(图1a),大量的介孔均匀地分布在这些纳米纤维中,这些介孔的直径(约为50 nm)接近于Cu/ZIF-8纳米颗粒的直径(图1b-e)。在图2d中,Fex/Cu-N@C的R-space EXAFS出现了一个对应Fe-N散射的主峰(~1.43 Å),这与Fex-N@CF和FePc中的情况相似。原创 2024-02-27 20:00:00 · 634 阅读 · 0 评论 -
AFM:配体效应与扭转应变协同策略助力高pH工业级产氢
图 4d 显示了达到 100 mA cm-2所需的过电势与催化剂粗糙度因子之间的关系,作为温度的函数,催化活性的下降先于簇结构的崩溃。d带中心的下移导致吸附过程中活性位点的占有率和中间体吸附的反键态增加,从而减弱了H的吸附。由于能垒较高,初始的水解离反应是整个过程中的决速步骤(RDS),即吸附的水分子中的H-O键被激活,随后解离成H*和*OH, 然后通过氧化除去*OH。结果表明,即使在较低的过电势下,PtRu MCs 仍然具有较高的 α 值,表明其表面的活性位点很容易被激活并且具有更快的扩散动力学。原创 2024-02-27 17:00:00 · 700 阅读 · 0 评论 -
Nat. Commun.:TCN/HCN中独特的S-型电荷迁移机制
同时,HCN的静电电位比TCN深,表明电子倾向于从HCN向TCN转移。需注意,传统的理论计算只能模拟半导体上的静态电荷分布,模拟“暗态”环境的情况,因此不能直接用于分析光激发过程中光生载流子迁移的机理。此外,Mulliken电荷分析揭示了TCN/HCN同质结在黑暗和照明环境下相反的电子转移途径。在黑暗条件下,HCN表面发生电子耗尽,而TCN表面出现电子富集,表明电子从HCN转移到TCN。TCN/HCN同质结的2D电荷密度差图也证实了这一点,支持了TCN/HCN界面上的光生电子遵循S-型转移机制。原创 2024-02-27 15:00:00 · 284 阅读 · 0 评论