第一性原理
文章平均质量分 82
朱老师讲VASP
这个作者很懒,什么都没留下…
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【DFT】热活化延迟荧光分子中电子给体与受体分子内二面角的设计
二面角(θD-A)通过单重态(S₁)-三重态(T₁)的劈裂能(ΔEST)、跃迁偶极矩(μS₁-S₀)、自旋轨道耦合实现对上述两种光物理过程的竞争调控。本文通过第一性原理计算和分子动力学模拟,探讨了最高已占据分子轨道(HOMO)与最低未占据分子轨道(LUMO)之间的重叠(O[H/L])和跃迁偶极矩对S₁ → S₀荧光辐射速率(kr)的影响(图1、3),定量研究了∆EST和自旋轨道耦合对T₁ → S₁跃迁速率(krISC)的影响(图1-3),以及阐述了θD-A对ηexc的调节机制(图3)。原创 2024-03-21 12:58:16 · 934 阅读 · 0 评论 -
单层WSe₂中相干声子介导的多体相互作用
虽然声子对于TMDC材料中的多体相互作用具有至关重要的影响,然而关于声子调节多体过程的实验报导依然很少,光学声子在这些过程中的作用并没有得到很好的探讨。本研究采用高时间分辨的飞秒二维电子光谱(2DES)和宽带泵浦探测(BBTA)技术,观测到单层WSe2中存在很强的电子-激子多体相互作用,并揭示相干光学声子显著地调节了电子-激子的耦合效应。而此时,当探测脉冲的能量同样接近WSe2的带边电子吸收时,便产生了由相干光学声子调制的电子-激子耦合信号,即所观察到的信号峰X。(d) 信号峰X的功率依赖动力学。原创 2024-03-11 11:43:24 · 549 阅读 · 0 评论 -
表面在位反应的动力学和热力学调控
另一方面,在取代基表面活化之后,含自由基的分子在表面的吸附可能会随着自由基位置和数量的不同而改变,甚至多自由基的分子为了在表面稳定吸附可能会发生分子内自发反应。首先,具有特殊晶格的衬底会诱导分子的迁移方向,进而影响反应,如多台阶边或沟槽状衬底会使分子沿着特定的方向扩散。表面反应热力学调控的实现通常需要可逆的化学反应体系,如在有机金属中间产物阶段,产物之间可以互相转化。在复杂的表面化学反应体系中,往往需要各种调控方法的协同作用,以期实现高选择性高质量的目标产物合成,进而应用在电子、自旋等高精度器件中。原创 2024-03-08 15:00:00 · 430 阅读 · 0 评论 -
基于声子输运理解非平衡分子动力学
Langevin热源对应于BTE中的定温边界条件,因此热源和样品的界面处会发射热源温度的声子,而所有的声子在进入热源后,都会迅速达到平衡,而且在热源内部声子也不会与边界发生散射。而对于Nose Hoover热源以及Velocity rescaling热源,对应于BTE中均匀加热的内热源,其本质上没有控制热源中的声子的温度,只能通过调整内热源的能量大小来维持热源的平均温度,因此声子进入其中,不会迅速达到热平衡,而会在热源内部继续输运,有些声子还会与边界散射。在BTE计算中,采用了经典的声子分布函数。原创 2024-03-08 13:50:00 · 814 阅读 · 0 评论 -
Angew:MOF催化剂加速锂硫电池的多步硫氧化还原
锂-硫电池由于其具有较高的理论能量密度和较高的理论比容量而受到研究者们的广泛关注。然而,锂-硫电池的实际应用受到硫阴极的电导率低、运行过程中体积变化巨大以及严重的穿梭效应等问题的限制。其中多硫化锂缓慢的硫氧化还原动力学和穿梭效应被认为是锂硫电池实际应用的主要障碍,通过催化加速转化可以缓解这些问题,从而提高锂离子的性能。成果简介近日,加拿大滑铁卢大学陈忠伟教授团队开发了一种新型的双缺陷金属-有机框架(MOF)作为一种新型的催化剂,实现了多硫化锂的多步转化反应的协同催化。电化学实验和第一原理密度泛函理论(DFT原创 2024-03-07 20:00:00 · 724 阅读 · 0 评论 -
Nat. Commun.:2D Cu基高熵氧化物作为活性稳定的光热催化剂
Cu在Cu NP/CeO2和2D Cu2Zn1Al0.5Ce5Zr0.5Ox中、C在CO*中的Bader电荷分别为+0.15、+1.38、-0.22|e|,表明Cu-CO在Cu NP/CeO2和2D Cu2Zn1Al0.5Ce5Zr0.5Ox中的配位分别为共价配位和离子配位。同时,2D Cu2Zn1Al0.5Ce5Zr0.5Ox中金属Cu析出能垒高达8.85 eV,明显高于2D Cu2Ce7Ox和CuO,因此2D Cu2Zn1Al0.5Ce5Zr0.5Ox中Cu种的耐烧结性主要归因于高熵变化。原创 2024-03-07 20:00:00 · 343 阅读 · 0 评论 -
Appl. Surf. Sci.:掺杂过渡金属原子的二维析氢反应
从图4中所示的Co@As2S3、Ti@As2S3、Co@As2Se3、Cu@As2Se3、Cu@As2Se3、Co@As2Te3和Cu@As2Te3体系的部分态密度(PDOS)杂质能级主要由TM-d轨道贡献。本文研究了一系列TM原子嵌入在As2X3(X = S,Se,Te)中的稳定性,电子特性以及析氢的理论计算。本文利用密度泛函理论(DFT)研究了As2X3(X = S、Se、Te)的X空位掺杂过渡金属(TM = Ti、V、Cr、Mn、Fe、Co、Ni、Cu)时对其析氢反应(HER)性能的影响。原创 2024-03-04 16:00:00 · 722 阅读 · 0 评论 -
Nature:没有活性完全相同的两个反应位点
经典范式是根据不同的表面构型(如平台面和台阶)确定活性位点,但这种简单的分类在催化剂活性预测方面和催化剂设计上存在巨大挑战。合作,以铂台阶表面和电化学氧还原反应(ORR)为例,解释了经典的离散活性位点模型在预测催化活性方面的巨大误差,解开了长期以来围绕活性位点和氧还原反应结构敏感性的谜团。在催化剂活性预测方面,传统的活性位点分类导致的误差往往高达几个数量级,这也造成活性位点构型的不明确,严重制约了设计催化剂的机会。图4:电化学实验测量表面沉积不同覆盖度的Au对Pt(554)表面的ORR活性的影响。原创 2024-03-03 11:26:46 · 386 阅读 · 0 评论 -
分子动力学模拟:高性能增强采样库
基于过去为提供开源社区支持的高级采样软件所做的努力,我们引入了PySAGES,这是一个基于Python的高级通用系综模拟软件套件(SSAGES),它为基于GPU的大规模并行应用提供了全面支持,能够在分子动力学模拟中高效实施自适应偏置力、简谐偏置和正向通量采样等大规模并行增强采样方法。PySAGES提供了一个用户友好的界面,简化了系统配置的管理、集体变量的新增以及基于自由能的高级采样方法的实施,使其成为开发和应用新模拟技术的通用平台。这将为力场和材料设计提供新的可能性,从而推动这些领域的重大进展。原创 2024-03-03 16:30:00 · 745 阅读 · 0 评论 -
磷酸铁锂-硫化物固态电池中的化学/电化学稳定界面
(《基于硫化物电解质的磷酸铁锂全固态电池中的电化学、化学稳定界面》)为题,发表在英国皇家化学会期刊Journal of Materials Chemistry A,被选为“JMCA HOT Papers”。这些镀层材料不仅有效避免了硫化物电解质和磷酸铁锂间的直接接触,而且由于其本身的优秀锂离子电导率,因此,硫化物-磷酸铁锂界面系统有着本征的(电)化学不兼容性(图2),会严重影响电池的性能。,在不损失离子电导的前提下,阻止电解质与电极的反应,是一个关键的科学问题。,发展新体系是一项具有应用前景的技术道路。原创 2024-03-03 15:40:00 · 279 阅读 · 0 评论 -
Nat Catal:电化学镍催化烷基卤化物还原交叉偶联
值得注意的是,这些有机金属亲核试剂通常是通过有机卤化物制备,使用常见易得的烷基卤化物亲电交叉偶联(cross-electrophile coupling,XEC)构筑C(sp3)−C(sp3)键不仅可以减少反应步骤,简化反应操作,提高经济效益,还可以显著提高官能团兼容性(图1B)。该课题组报道了一种电化学镍催化烷基卤化物交叉偶联构筑C(sp3)−C(sp3)键的方法,实现了不同未活化烷基卤化物的交叉偶联反应,通过不同配体去调控不同烷基卤化物的交叉偶联,适用于1o、2o、3o级卤化物。图2:反应底物范围。原创 2024-03-03 11:17:13 · 653 阅读 · 0 评论 -
揭秘Ising超导体NbSe2:电声耦合与自旋涨落
最近,除了占主导地位的电声耦合(EPC)之外,人们还关注了自旋涨落(SF)在这一现象中可能发挥的作用,讨论了三重态占主导的可能性,并引出了一个关于单重态-三重态Leggett振荡的猜想。我们发现:(1) EPC呈强烈的各向异性,主要来自于K-K’散射,因此,即使作为激发态,也排除了三重态对称性;最近,关于这类材料,除了占主导地位的电声耦合(EPC)之外,人们还关注了自旋涨落(SF)在Ising超导现象中可能发挥的作用,讨论了三重态占主导的可能性,并引出了一个关于单重态-三重态Leggett振荡的猜想。原创 2024-03-02 20:00:00 · 797 阅读 · 0 评论 -
低温全固态电池的材料和化学设计
研究背景介绍对清洁、可持续能源的迫切需求,以及电动汽车和储能系统的蓬勃发展,使得能源存储器件,尤其是锂离子电池(LIBs)的应用变得更加广泛。然而,有限的能量密度和令人担忧的安全问题严重阻碍了LIBs的发展和应用。与采用有机液体电解质(OLEs)的商业化LIBs相比,采用固态电解质(SEs)的全固态电池(ASSBs)具有更高的能量密度和提升的安全性,因此被视为下一代能源存储技术,并受到学术界和工业界的广泛关注。在过去的几年里,已经付出了大量努力来开发固态电解质(SEs),设计SE/电极界面,以及工程化全固态原创 2024-03-01 18:00:00 · 728 阅读 · 0 评论 -
从头算非绝热分子动力学探索铁的超快退磁
图1e展示了光激发后的光物理过程,光激发OB1↑的电子至UB2↑, 被激发的电子与留在OB1↑上的空穴发生复合,或通过自旋翻转注入UB1↓,此过程伴随空穴注入OB1↓(②)。图2a表明OB1↑和UB2↑之间的NAC相当大,可驱动UB2↑的电子和OB1↑中的空穴发生超快的电子-空穴复合。轨道的杂化引起的(图2d)。采用包含SOC效应的从头算NA-MD方法,首次模拟了Fe中的电荷和自旋动力学,发现SOC引发了退磁和再磁化之间的对抗,探讨了 SOC 与电-声耦合之间的相互作用,指出EY电声散射对退磁的贡献较小。原创 2024-03-01 20:00:00 · 731 阅读 · 0 评论 -
EES Catalysis:细菌纤维素调控Pd-Cu双金属催化剂电合成尿素
作者探究了PdCu/CBC在不同氛围下的线性扫描伏安曲线,发现电流密度随着CO2的引入明显降低,这意味着NO3–还原反应(NO3RR)和/或析氢反应(HER)得到有效抑制,从而促进了尿素合成的C-N偶联反应。同时,d波段中心值增加,这意味着PdCu纳米合金可以比单金属Pd或Cu提供更多的d波段,有利于CO2和NO3–的强吸附和活化,生成相应的活性中间体,促进C-N偶联反应。此外,随着时间增加,拉曼光谱中N-C-N的伸缩振动峰强度明显增加,说明CO2与NO3–的偶联反应是随着时间的增加而逐渐发生的。原创 2024-03-01 18:00:00 · 867 阅读 · 0 评论 -
AEM:核壳异质结构与可控界面实现高效光催化水分解
此外,本文通过莫特-肖特基测试还可以得知NaTaO3和Ta3N5的平带电位(Efb)分别为-0.95和-0.50 VRHE,进而可以得知NaTaO3和Ta3N5的导带(CBs)别为-1.05 V和-0.60 VRHE。在界面电子场的诱导下,掺杂层NaTaO3中的光致电子和空穴通过O-Ta-N迅速转移到Ta3N5上。虽然NaTaO3和N50-2h对光生载流子的分离和转移几乎没有贡献,但是过量的NH3氮化(N150-2h和N250-2h)会造成表面侵蚀和缺陷生长,进而会破坏催化剂表面的活性位点。原创 2024-03-01 15:30:00 · 450 阅读 · 0 评论 -
中科院物理所&武汉大学,最新Science
过去的主要工作及获得的成果:研究工作多次发表在国际知名杂志期刊,其中包括Nature (2),Science,Nature Materials (4),Nature Nanotechnology (3),Nature Physics,PRX/PRL (3),Nature Communications (2),Science Advances等。在过去的20年里,由于冷原子的捕获和操纵方面的实验发展,使得研究量子多体物理和量子信息处理变得更加容易,因此里德堡原子引起了更多的关注。在此,来自武汉大学的。原创 2024-03-01 10:55:12 · 1067 阅读 · 0 评论 -
JACS重磅:锂电硫变价正极
引言锂离子电池的爆炸式增长电池消费电子产品、电动汽车和储能系统市场已经彻底改变了社会和能源行业。阴离子氧化还原化学通常由蜂窝状有序的富锂层状氧化物中的Li-O-Li构型引发,它已引起越来越多的关注,以从活性晶格氧的主体框架中获得额外的容量。然而,对于地球上丰富的3d过渡金属(TM)来说,TM和氧(TM-O)之间的共价相互作用不足,不足以稳定主体框架,特别是在深度脱锂状态下,导致氧过度氧化形成氧空穴、O-O二聚体,甚至分子O2。随后,这种不稳定的氧化晶格氧引发了不可逆的TM迁移(面内和面外),导致结构无序、构原创 2024-02-25 20:00:00 · 590 阅读 · 0 评论 -
Nat Nanotech:高功率锂硫电池中碳基金属纳米催化剂
研究发现:SRR的动力学随着催化剂表面多硫化锂浓度的增加而提升,动力学电流(J)和多硫化锂浓度(C)之间对数比值的一阶导数(dlogJ / dlogC)与充放电速率(V)呈现线性关系。因此,提升每一步多硫化锂的浓度对SRR的提升会有促进作用,其中Li2S4向Li2S的液固转化,是SRR过程中的速控步骤。通过CV测试关联动力学电流与多硫化锂的浓度,研究发现动力学电流(J)和多硫化锂浓度(C)之间的对数比值的一阶导数(dlogJ / dlogC)与充放电速率(V)呈现线性关系。图2:SRR动力学趋势的构建。原创 2024-02-25 15:00:00 · 1372 阅读 · 0 评论 -
Chem:实现可见光下从价带内产生空穴以增强氧化电位
该现象意味着intra-VB的光生空穴是与-C=O耦合的,形成-C=O+。考虑到从HOCO-1到LUCO的电子跃迁需要高能激发(E≥3.30 eV,λ≤376 nm)以及HOCO-1和HOCO之间的窄能隙,研究组期望在Fe3+诱导的低能可见光(E≤2.95 eV,λ≥420 nm)下,可激发HOCO-1到HOCO的电子跃迁。类似地,TDDFT预测PDI-A、PDI-Me、PDI-NH和NDI-BA的HOCO-1中的空穴高度局域于羰基位点(见图S25),证明了空穴长寿命的普遍性由 HOCO-1 生成。原创 2024-02-25 12:00:00 · 598 阅读 · 0 评论 -
上海理工大学发表最新Nature论文
该论文描述了一种在光盘里存储更多数据的新方法,该方法使用三维而非二维方式存储数据,数据存储量可达惊人的。研究团队用54纳米记录点尺寸的激光存储数据,盘介质数据层数达到100层,每层间距1微米,这极大增加了ODS薄膜的面密度。研究团队还发现,存储在薄膜较深层的信息,其质量与较浅层靠近表面的数据相当。研究团队指出,生产AIE-DDPR光盘的工作流程和现有生产DVD的方法兼容,表明生产这些薄膜或具有规模化的可能性和经济上的可行性。(ODS)是一种基于光的存储方法,常用于DVD,它成本低廉、十分耐用。原创 2024-02-25 09:00:00 · 318 阅读 · 0 评论 -
激光诱导二维材料改性:从原子尺度到电子尺度
在激光对二维材料的改性过程中,激光可以直接激发二维材料中的电子,改变二维材料的电子结构甚至原子结构,实现光电导调控及光致超快相变;电子在光照下的激发可被利用到光电子和纳米光子器件中,对各种光与二维材料相互作用的过程深刻理解使研究者可以改变二维材料的几何形貌、化学成分、电子结构甚至原子结构。聚焦于石墨烯和过度金属硫族化合物 (TMDs),作者从不同的角度回顾了光和二维材料之间的相互作用,并讨论了前沿光学加工改性技术,以改变二维材料的形态和原子结构,并根据需要调整其电学和光学性能;:清华大学精密仪器系教授。原创 2024-02-24 13:30:00 · 385 阅读 · 0 评论 -
张锦院士/郭少军/余彦,最新JACS
在0.2 A g-1电流密度下,S/Co-GDY正极在180次循环后具有1046 mAh g-1的高放电容量和高达100%的库仑效率(CE),而S/GDY正极在180次循环后的放电容量仅为673.0 mAh g-1。测试结果表明,所制备的S/Co-GDY正极同时具有5 A g-1的高电流密度,具有496 mAh g-1的优异倍率性能,在0.2 A g-1下循环180次后其高容量仍高达1064 mAh g-1,在1 A g-1下超过500次循环的长寿命,每循环的平均容量下降仅为0.08%。原创 2024-02-24 07:48:56 · 723 阅读 · 0 评论 -
AI+计算+实验:开发可解释的材料设计模型
作者发现,B位点(化合物中的第二个金属元素)和X位点(阴离子)的电负性的差异对模型具有重要的影响,进一步分析发现当一个材料属于具有直接带隙的、稳定的、紫外发光的材料时,这个电负性的差异在0.84-1.5之间。为了测试DARWIN衍生的规则是否有更广泛的应用,作者展示了一些设计的通过阳离子修饰和混合阴离子的化合物,如表1所示。接着,作者使用DARWIN来解决一个更为复杂的多目标材料发现问题,即发现具有直接带隙的、稳定的、紫外发光材料(带隙范围为3-4 eV),化合物的搜索空间扩展至所有的三元卤素化合物。原创 2024-02-23 21:30:00 · 763 阅读 · 0 评论 -
NS论文收割机Edward H. Sargent再发Nature
与非钙钛矿结构相比,得到的[GeI6]4-八面体具有明显红移的直接带隙(实验测量值大于0.5 eV),八面体畸变降低10倍(从测量的单晶x射线衍射数据推断),电子和空穴迁移率提高10倍(通过密度泛函理论估计)。当金属中心的离子半径(例如,Ge)低于阈值(例如,碘化钙钛矿的离子半径为0.85 Å)时,X位的刚性球体开始相互碰撞,破坏八面体配位的稳定性(图1c)。虽然锗钙钛矿的平均键距(虚拟八面体单元的体积)低于铅和锡,但由于八面体畸变,锗钙钛矿的带隙变宽(图1e),其二极管性能低于铅和锡钙钛矿。原创 2024-02-23 21:00:00 · 887 阅读 · 0 评论 -
吴凡连发Nature子刊:新型硫化物固态电解质材料
研究背景及内容简介全固态电池由于更好的安全性和比商用锂离子电池更高的能量密度,已被广泛认为是下一代最有希望的储能技术。将易燃易挥发的有机液体电解质(OLEs)替换为热稳定的固体电解质,可提高电池安全性;进一步匹配锂金属负极,可突破能量密度瓶颈。在目前研究的所有固态电解质材料中,硫化物具有最高的离子电导率()和良好的机械性能,通过简单的冷压即可与正极活性物质紧密接触,且无需加入额外的液体或聚合物电解质。自1981年以来,已报道了各种类型的具有超高离子导电率(10 mS cm-1)的硫化物固态电解质,包括玻璃陶原创 2024-02-23 20:30:00 · 953 阅读 · 0 评论 -
NML:双掺杂碳对Mo2C纳米晶的协同作用促进析氢反应
测试结果表明,设计的Mo2C@BNC催化剂表现出优异的HER催化活性,其在10 mA cm-2的电流密度下的过电位仅为99 mV,显著低于Mo2C@NC(144 mV)和Mo2C@C(259 mV),这表明B掺杂可以显著提高催化剂的HER活性。此外,根据本文的计算结果还可以得知靠近B的C位点是H*吸附的最有效位点,这则归因于当电子从Mo转移到碳层时,由于不同的电负性(B<C<N),电子会在这些非金属原子之间重新分布,这可以有效地活化C原子,使其H*吸附自由能接近于零。原创 2024-02-23 19:20:00 · 500 阅读 · 0 评论 -
新型高性能压电材料重要进展
近二十多年来,研究逐渐揭示了钙钛矿材料高压电性的本质,即其起源于材料在准同型相界(MPB)附近出现多相共存现象导致的势能面平坦,从而在外场下可以引发很强的极化旋转。由于B-C框架产生的较高纵向弹性刚度常数,其压电常数d33较低,但ScB3C3的剪切弹性常数较低,剪切压电常数d15可达244 pC/N。此外,除晶格应变外,还可以通过化学取代这一实验上更加可行的方式去实现ScB3C3中的MPB,研究表明Y取代Sc的含量为25%时可以实现基态相结构从Ama2到R3c的转变。》,并被选为当期封面。原创 2024-02-23 14:28:04 · 343 阅读 · 0 评论 -
Nature子刊:结晶氮化碳同质结的S型电荷传输机制研究
根据得到的TCN和HCN的带边位置和功函数,获得了暗环境下TCN/HCN界面处的内建电场的示意图(图2f)。在没有牺牲剂和助催化剂的情况下,优化比例(TH1:4)的TCN/HCN同质结具有最佳的CO2光还原活性,CO和CH4的产率比块状氮化碳(BCN)高出2.09和9.45倍(图6a和b)。如图4d和e所示,两相的表面电位在“暗态”的分布表明TCN在同质结中的表面电位大于HCN的表面电位,两者之间形成42.1mV的差值证明TCN在同质结中的功函数大于HCN,这与理论计算结果一致。原创 2024-02-22 18:00:00 · 761 阅读 · 0 评论 -
改变金属玻璃的高脆性?分子动力学模拟
通过详细研究实际的界面,压缩/膨胀转变区域,以及界面的最大应变,我们进一步区分了这些特征与通常位于距离几纳米范围内的传统“界面”的不同。由广东工业大学材料与能源学院付小玲副教授和加州大学伯克利分校Robert O. Ritchie教授领导的研究团队,采用分子动力学(MD)模拟,基于原子间势准确揭示了原子自发行为产生的非均匀弹性场,构建了不同尺寸的可转变球形B2纳米颗粒与非晶基体间的模型,从而更为精确地研究了界面弹性应力/应变场分布情况,为揭示该材料复杂的力学行为提供了新的视角。原创 2024-02-21 18:00:00 · 429 阅读 · 0 评论 -
【AIMD+实验】电解质,Science
在162个不同的点对点连接中,有11个低阻垒(<0.2 eV)的连接,可以在不同的单位中实现快速的离子运动(图5C),通过额外的18个绝对阻垒为0.2到0.3 eV的连接,这些单位和所有剩余的Li位点之间建立了3D传输。S3I行中的所有球体的配位数(CN)均为13。在237到293 K之间,Li7Si2S7I中hcp基元中的两个S3I定义的四面体和一个S6定义的八面体Li+位点的结构转变(图4B),与降低的离子电导率和提高的激活能有关,这与配位环境多样性有助于高迁移度的特性一致。原创 2024-02-21 17:00:00 · 1365 阅读 · 0 评论 -
雷暴闪电与宇宙线
贾焕玉西南交通大学现代物理研究所某个炎热夏日午后,天空乌云密布,一场雷暴天气袭击了上海外滩,轰隆隆的雷声不绝于耳,还不时看到耀眼的闪电。图1照片中拍下的正是这次雷暴天气中上海东方明珠塔上出现的闪电。图1上海出现雷暴天气,东方明珠上空现闪电雷暴是自然界最为壮观和重要的大气现象之一,常发生于热带和温带地区的春季和夏季午后。雷暴天气发生时可伴随有雷击、闪电、强风和强降水。雷暴天气从雷暴云的出现到消失,有很强的局地性和突发性,空间水平范围从几千米到上百千米,在时间上持续几十分钟到数小时,有些可以持续十几小时。强雷暴原创 2024-02-21 16:30:00 · 597 阅读 · 0 评论 -
JACS:界面相调控实现超宽温(-25~75°C)钠离子电池
背景介绍钠离子电池由于其丰富的地壳资源和低廉的成本,越来越受到人们的重视,特别是在固定式储能和低速车辆等领域。此外,随着近年来电极材料实用化研究的深入推进,SIB有望成为继锂离子电池之后最有前途的下一代储能器件。然而,季节性变化或过度使用引起的工作温度波动对性能稳定性会造成不利影响,特别是在极端温度(<-20或>50°C)下。为了扩大应用范围,同时降低温度控制系统的成本,迫切需要开发宽温电池技术。众所周知,过低和过高的温度会恶化离子传输和界面稳定性,从而损害性能,这两者都与连接正极和负极的电解质原创 2024-02-21 15:30:00 · 488 阅读 · 0 评论 -
Nature子刊:摩擦电性材料接触电催化,生产活性氧物种
进一步的研究表明,研磨过程不仅提供了频繁的碰撞来触发CE,而且还提供物理冲击,通过增加电子波函数的重叠和激发声子为电子跃迁提供能量来促进CE驱动的电子转移。研究人员认为,研磨过程中频繁的碰撞所带来的CE可以驱动聚合物与周围基质(例如H2O或O2)之间的电子交换,从而催化活性氧的形成。综上,研究人员认为摩擦电性材料可以充分利用研磨过程中自然发生的碰撞,而由此衍生的接触电催化可以降低促进反应所需的能量输入,有助于构建机械化学装置和丰富可应用于机械化学催化的催化机制的种类,从而使机械力化学可以得到更大的扩展。原创 2024-02-21 11:06:18 · 278 阅读 · 0 评论 -
Mater. Horiz.:磁电催化剂Cr2CO2-MXene促进氮还原制氨
对于NM磁性的Cr2CO2,远端机制的决定性步骤是N2的第一次质子化过程,极限电位为-0.52 V。通过对比4种不同磁性Cr2CO2-MXene表面N2分子的氮还原极限势,以及析HER和氮还原反应(NRR)的选择性计算,筛选出具有反铁磁间序(Inter-AFM)的Cr2CO2-MXene可成为一种优良的Inter-AFM的NRR催化剂。对于四种磁性的Cr2CO2表面的N2还原过程,酶促机制的决定性步骤电位始终低于远端机制,即N2分子水平吸附在Cr2CO2表面时反应更有利。原创 2024-02-20 18:00:00 · 143 阅读 · 0 评论 -
Nat. Commun.:CoPc-S-COF高效催化制H2O2
对比CoPc-O-COF,CoPc-S-COF的OOH*到H2O2的转化能垒较低,说明前者的2e– ORR活性高于后者,而CoPc-S-COF的H2O2到OH–的转化能垒高于CoPc-O-COF,表明CoPc-S-COF分解成CoPc-O-COF的H2O2活性降低,因此CoPc-S-COF电催化生成H2O2更稳定。由于S原子的给电子作用,CoPc-S-COF中包括Co位点周围的CoPc部分的电子密度高于CoPc-O-COF,有利于Co活性位点和中间体之间的电荷转移,从而增强了2e– ORR的催化活性。原创 2024-02-20 15:00:00 · 423 阅读 · 0 评论 -
AFM:MoO3-MoS2异质结构助力SIBs
MoO2(100)、MoO3(040)、MoO2-MoS2和MoO3-MoS2对Na原子的最大吸附能分别为2.51、3.51、2.22和3.79 eV,说明MoO3(040)和MoO3-MoS2明显比MoO2基体系具有更强的Na吸收能力,异质结构可进一步加强Na捕获,而MoO2-MoS2界面在MoO2(100)表面引入MoS2后,减弱了Na的吸附。计算表明,由于MoO2(100)表面的结构各向异性,存在3个可能的吸附位点和2条可能的途径,而MoO3(040)表面具有2个吸附位点和1条扩散途径。原创 2024-02-20 15:00:00 · 172 阅读 · 0 评论 -
【DFT+实验】王华:–40°C安时级无负极软包钠电池
为了进一步证明低温无负极钠电池的实际应用潜力,作者制备了安时级p-Al@C||NVP软包电池,在−40°C下可提供110 Wh kg−1的高能量密度(基于整个软包电池质量),容量为1.79 Ah,50圈容量保持率为93.8%,是低温钠电池发展的一个重要里程碑。基于此,Na||p-Al@C半电池在–40°C下具有99.88%的超高CE,且无负极p-Al@C||Na3V2(PO4)3(磷酸钒钠,NVP)纽扣全电池在–40°C具有250 Wh kg–1的高能量密度(基于正负极活性物质质量)。原创 2024-02-19 19:00:00 · 1194 阅读 · 0 评论 -
Nat Catal:高效共价有机框架光催化剂
因此,探索一种高效、温和、绿色的替代方法是非常有必要的。然而,与常规的光催化反应一样,该方法存在的显著问题是光生电子和空穴的快速复合,这导致激发能以热量的形式耗散,因而,即使在有牺牲试剂的促进下,催化效率也依然很低。这种COFs光催化剂能够耦合水氧化和氧还原两个半反应,在没有金属和牺牲剂的情况下,该催化剂仅利用水和空气中的氧气在间歇式和流动式反应器中实现了H2O2的高效光合成,具有高产率(5.7 mmol g−1h−1)、高表观量子效率(420 nm处为17.5%)和高周转频率(4.2 h−1)等特点。原创 2024-02-19 10:50:24 · 514 阅读 · 0 评论 -
二维磁光自旋电子学
自旋传输有望在电子学中引入全新的范式,例如自旋晶体管和自旋逻辑门,这些设备可以实现更高效的能源利用和更小的尺寸。这些二维磁体的二维属性,以原子级厚度为特征,使得它们具有很强的磁各向异性、层数相关和可切换磁序,以及存在量子约束的拟粒子。由于它们的二维结构,二维磁体对光的吸收和散射表现出独特的特性,这对于制备光学器件和光学传感器具有巨大潜力。二维磁体中的量子自旋态具有独特的光学性质,可能用于量子信息处理和量子通信领域。在二维平面内,二维磁体的性质会受到强烈的约束,而在垂直于平面的方向上则表现出完全不同的性质。原创 2024-02-19 16:00:00 · 910 阅读 · 0 评论