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电催化
文章平均质量分 73
朱老师讲VASP
这个作者很懒,什么都没留下…
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理论计算指导实验,设计Pd3Cu合金电催化剂
图1:通过密度泛函理论(DFT)计算,比较了CO*和CH3O*在Pd(111)和PdO2(211)表面的吉布斯自由能,揭示了Pd表面氧化对DMC形成的影响。图4:在电催化DMC形成过程中,Pd和Pd3Cu的表面价态变化的准原位光谱分析,包括准原位Pd 3d5/2 XPS光谱、Pd0、Pd2+、Pd4+在Pd和Pd3Cu表面的表面比例、Pd3Cu上Cu0/1+和Cu2+的变化以及电解后电解质中Cu在Pd3Cu上泄露的原子比。(准)原位光谱研究进一步证实了Cu掺杂剂在促进Pd催化DMC形成中的双重作用。原创 2024-08-27 20:40:00 · 525 阅读 · 0 评论 -
武汉大学Nature子刊:氢氧化耦合CO2电还原,可有效降低能量损失
该电池含有Ni(OH)2/NiOOH中间层,夹在CO2RR气体扩散电极(GDE)和HOR GDE之间,以分离CO2RR和HOR,同时消除缓慢的氧催化作用。与OER半反应相比,Ni(OH)2的氧化是一个单电子转移过程,所需过电位小得多。实验结果显示,该电池在低于0.9 V (50 mA cm-2)的电压下以高选择性(高达95.3%)和稳定性(> 100小时)产生气体(CO)或可溶性(甲酸盐)产物方面具有高度灵活性,同时使用Ni(OH)2/NiOOH解耦电极反应可有效减轻HOR催化剂中毒,同时抑制阳极碳损失。原创 2024-08-15 21:10:00 · 471 阅读 · 0 评论 -
CoOOH中引入高自旋态Co3+,显著提升水氧化活性
电化学性能测试结果显示,具有高自旋态Co3+的CoOOH表现出优异的OER活性,在10 mA cm−2电流密度下的过电位仅为226 mV,比低自旋态CoOOH低148 mV。此外,Co K边XAS分析和电化学分析均证实了具有高自旋态Co3+的CoOOH的显著稳定性,其在10 mA cm−2下连续测试200小时后,结构和活性变化可忽略不计。此外,投影态密度(PDOS)分析和脉冲伏安法(P-V)测试表明,高自旋态Co3+的引入显著增加了费米能级附近的电子态,极大地促进了电子从电催化剂转移到外电路。原创 2024-08-15 19:10:00 · 348 阅读 · 0 评论 -
港城大&北林大刘彬/王强Angew.:S改变Cu电催化剂上CO2还原途径
对于*CO2吸附S-Cu(111)的两种构型,*COOH途径中*CO2和S原子中间的电荷积累区仅与S原子相邻,而*OCHO途径中的电荷积累区同时靠近S原子和Cu原子。通过DFT计算,作者研究了CO2RR的反应能量。作者模拟了Cu(111)和S-吸附Cu(111)(1/2 S覆盖)表面上的CO2RR中间体,S-吸附Cu(111)上的DFT优化几何结构表明,CO2转化为CO途径中的*COOH通过C原子结合到S原子上,而CO2转化为甲酸/甲酸途径中的*OCHO通过两个O原子结合到Cu原子上。原创 2024-08-14 17:30:00 · 278 阅读 · 0 评论 -
计算指导H2O2电合成,天津大学梁骥/桑志远,最新Angew.
此项研究中,在第一性原理预测的指导下,作者设计由卟啉(Co)中心的CoN4位点和Ni2O8节点组成的无基底二维(2D)导电金属有机框架(Ni-TCPP(Co)),作为H2O2 电合成的多活性位点催化剂。具有精确配位的金属大环广泛用于2e--ORR电催化,但它们通常必须负载在导电基底上,从而暴露出大量2e--ORR非活性位点,导致H2O2产率和效率低。Ni-TCPP(Co)中CoN4和Ni2O8位点的适当距离削弱了它们之间的电子转移,从而保证了它们的固有活性并产生了高密度的活性位点。原创 2024-08-13 17:10:00 · 297 阅读 · 0 评论 -
电催化,华南理工崔志明/宋慧宇&港城大邵敏华,最新Angew
众所周知,铂(Pt)基催化剂在氧还原反应(ORR)中受到*OOH和*OH之间(ΔG(*OOH) = ΔG(*OH) + 3.2 ± 0.2 eV)不利的线性比例关系(LSR)的影响,给显著降低ORR过电位带来了巨大的挑战。本研究不仅验证了调整电催化微环境以改善传质和打破标度关系的可行性,而且为其它涉及气体的电催化反应提供了通用的催化剂设计范例。此项研究中,作者提出了一种通用且可行的氟掺杂碳载体策略,优化了Pt基催化剂的界面微环境,从而显著提高了其反应动力学。基于此,2024年8月9日,原创 2024-08-13 16:10:00 · 209 阅读 · 0 评论 -
他,北京化工大学「杰青+长江特聘」、多期刊副主编,最新AFM综述
值得注意的是,碳的维度及其相关调控在提高ECR性能方面起着至关重要的作用,例如,质量/电荷转移动力学、活性位点的暴露、反应空间、产品的法拉第效率/选择性和耐久性。此项研究中,作者首先总结了用于ECR的先进碳基材料维度工程的最新进展,包括纯碳(例如碳纳米管和石墨烯)和碳复合材料,并强调了 ECR 性能的维度依赖特性。此外,阐述了不同维度碳材料的设计原则,研究了碳的维度和相关表面化学(如官能团、润湿性和电子结构)对ECR动力学和产物靶向机制的影响。最后,文章讨论了不同维度碳材料面临的挑战和未来发展的展望。原创 2024-08-13 15:30:00 · 164 阅读 · 0 评论 -
20万次循环,几乎无衰减,长春应化所邢巍等最新Nature子刊
金属-氮-碳(M-N-C)电催化剂的耐久性有限,严重限制了其在质子交换膜燃料电池(PEMFC)中氧还原反应(ORR)的适用性。Fe-N-CCVM电催化剂在经过20万次加速老化测试循环后,半波电位几乎没有衰减,并且在实际PEMFC测试中显示出高电流密度和功率密度,以及超过248 h的稳定运行。图3:Fe-N-C和Fe-N-CCVM在三电极装置中的电催化性能。图4:Fe-N-C和Fe-N-CCVM正极电催化剂的MEA性能。图1:Fe-N-C和Fe-N-CCVM的合成与表征。图2:电催化剂中活性位点的布局。原创 2024-08-05 15:35:00 · 133 阅读 · 0 评论 -
麦立强等最新Nature子刊:电场辅助质子耦合增强析氧反应
本研究的亮点在于通过外部电场辅助的方法显著提升了α-MnO2的析氧反应性能。研究结果证实了通过调节质子耦合的氧化还原跃迁可以有效地增强MnO2的OER性能。此外,通过外部电场增强的AEM电池系统在水分解中也显示出了显著的性能提升,这为实际水分解设备的优化提供了新的思路。研究结论指出,外部电场通过改变表面配位场环境和可控地影响MnO2的氧化还原跃迁,从而有利于调节吸附机制和电荷转移过程。这项研究不仅增进了对OER机制的理解,也为开发新一代电化学模型提供了机会。原创 2024-08-04 21:10:00 · 484 阅读 · 0 评论 -
师承诺奖得主,南方科技大学,最新Nature Catalysis
该过程通过铱(Ir)催化的对映体选择性阳极脱氢和铑(Rh)催化的阴极析氢反应顺序进行,利用金属氢化物催化,克服了强氢化物供体需要其亲本金属复合物具有较低还原电位所带来的固有还原电位不兼容性的难题。通过使用可回收的铑催化修饰电极作为阴极,克服了还原电位不兼容性的问题,这是均相铑催化所无法达到的。氧化还原化学,这是经常遇到的形成新的键和立体中心,依赖于氧化还原电位的相容性。图4:化学修饰电极的可回收性和在生物活性化合物的立体化学编辑中的应用。图1:电催化循环去消旋化的概念和挑战。图2:反应开发的过程。原创 2024-07-13 13:10:12 · 255 阅读 · 0 评论 -
双一流副校长,发表最新Nature子刊,柔性WS2析氢结构设计
Pt/C电极的Δη/Δlog|j|值随着电流密度的增大而显著增大,在1000~2000 mA cm−2的电流密度范围内,其值为847 mV dec−1,而在WS2超结构电极中,该值仅为340 mV dec−1,表明其在高电流密度下具有出色的HER性能。电子自旋共振(ESR)谱显示,与2H-WS2和1T-WS2相比,WS2超结构的ESR强度显著增加,揭示了WS2超结构晶体中由于W-d和S-p轨道之间的电子重排而导致的不成对电子富集特征。施加的拉力退出后,WS2超结构的应变可以立即恢复(图3h)。原创 2024-07-10 14:51:25 · 536 阅读 · 0 评论 -
院士领衔,电催化,最新Nature Energy
本研究成功解决了工业烟气中SO2对CO2还原催化剂的毒化问题,通过创新的聚合物/催化剂/离聚物异质结设计,显著提高了催化剂的SO2耐受性,并在含有SO2的条件下实现了高效、稳定的CO2转化为多碳产品。本工作不仅展示了在实际工业烟气条件下进行CO2电解的可能性,而且提供了一种具有成本效益和能源效率的CO2转化新途径,为实现工业规模的CO2还原和利用开辟了新的视野。图4:CO2和SO2共电解的改性块状Cu电极的结构和性能,包括电极的制备和不同条件下的产物选择性。通讯单位:多伦多大学,奥克兰大学,上海交通大学。原创 2024-07-09 10:51:04 · 321 阅读 · 0 评论 -
东南大学,发表JACS,单原子催化剂的活性来源
同时,与HER的Ea(从-0.4 V的1.44/1.12 eV到-0.9 V的0.93/0.83 eV)相比,CO2RR的Ea发生了明显降低(从-0.44 V的1.46/1.18 eV到−0.9 V的0.47/0.55 eV),导致不同电势下CO(FECO)和H2(FEH2)的FE变化。此外,NiN4位点也可以通过另一种类型的杂化产生,即d2sp3杂化,其中Ni-3dz2和4pz轨道进一步参与杂化,形成八面体配位结构(图1d),并且四个N–Ni键的形成留下了两个部分填充的d2sp3轨道(图1d,e)。原创 2024-06-30 21:21:50 · 314 阅读 · 0 评论 -
李灿院士团队,最新ACS Catalysis
本论文报道了使用混合催化剂钴酞菁(CoPc)锚定在碳纳米管(CNT)上(CoPc/CNT),通过电催化C−N耦合从硝酸盐和α-酮酸合成氨基酸(包括丙氨酸、谷氨酸、甘氨酸、亮氨酸和缬氨酸)。,中国科学院院士、第三世界科学院院士,中国科学院大连化学物理研究所研究员、博士生导师,洁净能源国家实验室(筹)主任,中国科学技术大学化学与材料科学学院院长,催化基础国家重点实验室主任。有机酸和氮源之间的电催化C-N耦合为实现这一目标提供了机会,但在氨基酸生产中C-N键的形成仍存在困难。图1:CoPc/CNT的电催化性能。原创 2024-06-25 17:30:00 · 438 阅读 · 0 评论 -
天津大学张兵团队,新发Nature子刊,获审稿人盛赞
此外,添加BTAB后,DER的Tafel斜率从224 mV dec-1增加到295 mV dec-1,并且需要更负的电位才能达到-10 mA cm-2的电流密度(图4c),表明DER受到抑制。纳米尖具有增强的局部电场、较小的电荷转移电阻(Rct)和较低的氘化活化能,有利于反应物在电极附近的富集,加速了氘化过程。此外,扩大水分子与电极之间的距离显示Helmholtz层中的水分子数量减少(图2c),说明BTAB的引入还可以降低界面H2O的覆盖范围,进一步阻止H2的析出反应。的氘化,抑制DER。原创 2024-06-23 13:30:00 · 782 阅读 · 0 评论 -
同门师兄弟,均获「国家杰青」资助,合作Nature子刊
将纯CdPS3(405.8 eV)和Cd(404.85)与不同电位下HMF加氢3 h后的Cd 3d5/2的结合能进行比较,在施加-0.55 V(405.35 eV)、-0.7 V(405.21 eV)、-1.0 V(405.05 eV)的阴极电位时,可以观察到Cd 3d5/2的负位移(图4e)。在-0.7 V下3h-HMF加氢后的CdPS3纳米片的TEM和HR-TEM图像(图4g)显示,在新的纳米片重建层上有一个明显的5-7 nm的重构层,其晶格间距为0.34 nm,可以索引为CdS的(001)面。原创 2024-06-20 03:14:52 · 888 阅读 · 0 评论 -
德国马普所,重磅Nature Catalysis
通过多尺度建模和对实验文献的详细审查,作者量化了所谓的脱附-再吸附-反应机制的效果,并展示了其在不同的氧化还原反应、不同的催化剂和不同的电极设置中的普遍性。作者展示了传输如何通过电极与电解液中表面结合反应中间体的交换来控制选择性,认为由此产生的动力学竞争随着催化剂表面积的变化而变化,并且对于技术重要的反应具有相关性,例如在铜(Cu)基催化剂上电化学还原CO2时产生不同的产品。根据脱附-再吸附-反应机制,动态演变的催化剂形态(例如,由于重构、颗粒聚集或溶解)将改变最终的产品选择性,从而改变目标催化性能。原创 2024-06-19 19:10:00 · 286 阅读 · 0 评论 -
Nature子刊:电化学CO还原过程中CuAg的结构演变
通过调节氧化物前驱体中Cu/Ag的比例,发现提高Ag浓度大大促进了液态产物的形成,同时抑制了副产物的生成。本研究揭示了CuAg氧化物前驱体在电化学CO还原过程中的结构演变,发现其转化为由非晶态Cu薄层包裹的小Ag纳米颗粒组成的双金属复合材料。图1:CuAg样品在本文和参考文献中的法拉第效率(FE),XEDS元素映射的制备和反应后Cu/Ag前驱体和催化剂,以及CuAg的相图。图4:CuO和不同Cu/Ag比例的CuAg催化剂在200 mA cm-2的COR期间的氢气、甲烷、乙烯、醋酸、乙醇和丙醇的FEs。原创 2024-06-11 18:20:00 · 337 阅读 · 0 评论 -
港理工JACS: β-Ni(OH)2表面重构: 一种强化OER的自激活过程
目前的原位显微镜和光谱技术可以揭示OER过程中的动态结构和成键演化,但由于液体电解质的存在,导致空间分辨率降低,这限制了对于催化机理理解和催化剂性能优化。实验结果表明,具有较大边界面的β-Ni(OH)2仅需300 mV的过电位就能产生200 mA cm−2的电流密度,并在1000次CV循环后仍保持良好的活性,表明其具有优异的反应活性和稳定性。所形成的Ni1-xO缺少Ni并含有Ni3+物种,这不仅增加了暴露的活性位点和Ni氧化动力学,而且优化*OH亲和力,以促进在较低电位下的限速去质子化过程。原创 2024-06-10 16:40:00 · 445 阅读 · 0 评论 -
深圳大学刘剑洪/张黔玲团队CEJ:硝酸根还原制氨
将Ru单原子掺入到Co2(OH)2CO3中能够促进深度重构,令Co2(OH)2CO3彻底自重构为Co(OH)2,最终形成Ru单原子位点(Ru SAS)锚定在Co(OH)2纳米片上(Ru SASs/Co HNSs)。研究发现,碱式碳酸氢钴前驱体在NO3-RR过程中会自发自重构形成更稳定的Co(OH)2,当Ru掺杂在碱式碳酸氢钴中能够促进自重构的发生,形成Ru单原子与Co(OH)2的复合结构,该结构显著提升了NO3-RR制氨活性。有效提高了催化效率,为设计高性能NO3-RR制氨催化剂提供新的思路。原创 2024-06-10 10:18:47 · 453 阅读 · 0 评论 -
韩布兴院士/秦培勇/卢璐,最新Angew
在 Science、Nat. Commun.、Sci. Adv.、Angew. Chem. Int. Ed.、J. Am. Chem. Soc.等期刊发表SCI收录论文800余篇,获国家专利60余件,在重要学术会议做大会报告和邀请报告200余次。教授,博士生导师,北京市科技新星。本文报道了一种CuAu单原子合金(SAA),通过电子金属载体相互作用(EMSI),实现了在-0.94 V下尿素产率高达813.6 μg h-1 mgcat-1,以及在-0.74 V下法拉第效率(FE)达到45.2%。原创 2024-05-28 21:18:37 · 473 阅读 · 0 评论 -
被引6.8万+,h指数137,北京大学「国家杰青」郭少军团队,最新AM
实验和理论研究共同证实,通过同时调节氢吸附结合能和表面氧化性,实现了氢(Had)的减弱吸附和羟基(OHad)的增强吸附,从而保证了IrRuRhMoW高熵合金NPs在HOR/HER反应中的卓越性能。图4:IrRuRhMoW/C、IrRuRh/C和Pt/C的氢氧化反应(HOR)极化曲线、动力学电流密度、塔菲尔(Tafel)图、CO剥离和Hupd电位以及抗CO中毒性能的测试结果。图5:HOR反应路径的理论计算模型、d带中心、晶体轨道哈密顿布居(COHP)图、电荷密度差异以及HOR反应的能量障碍。原创 2024-05-28 20:15:00 · 899 阅读 · 0 评论 -
东南/哈工大EES: 真空诱导高熵合金薄膜中微应变,促进pH通用析氢
结果显示,被酸处理了300秒的HEA (EE.300s)表现出较强的应变波动,压缩应变主要是在空位附近观察到的,而拉伸应变主要与Pt原子有关。得益于这种空位诱导的微应变,EE.300s HEA在碱性、酸性和中性条件下,分别仅需18、46和73 mV的HER过电位就能达到10 mA cm-2的电流密度;此外,EE.300s HEA在500 mA cm-2下的H2法拉第效率高达99.1%,在100 mV过电位下的周转频率为0.254 s-1,超过了大多数最先进的电催化剂。原创 2024-05-26 23:38:42 · 407 阅读 · 0 评论 -
中山大学李光琴/苏成勇,最新Angew
原位ATR-IR和DFT结果表明,Ag-MOC-NO3中的*COOH中间体的动力学加速、电子结构的改变以及AgN3位点上中间体的结合能调节,是通过宿主阴离子的Ag…研究发现,Ag-MOC-NO3在不同的pH电解质中实现了高达86.1%(酸性)、94.1%(中性)和95.3%(碱性)的CO法拉第效率,显著高于具有不同反离子的Ag-MOC-ClO4和Ag-MOC-BF4。图2:Ag-MOC-X的1H-NMR图谱、ESI-MS图谱、XPS图谱,证实了Ag-MOC-X的成功合成,并揭示了它们的电子结构。原创 2024-05-24 20:30:00 · 505 阅读 · 0 评论 -
大尺度AIMD分析单原子催化剂零电荷电势与溶剂化效应
本文采用基于密度泛函理论的从头算分子动力学和结构弛豫,对12种不同的M-N-C结构(M1-吡啶-N4和M1-吡咯-N4;这表明HO结合能可以作为预测M-N-C SACs的PZC的有效描述符(图S2),但对弱结合的M1-吡咯-N4表面(Ni-吡咯-N4和Cu-吡咯-N4)例外。M1-吡咯-N4(图3a)和M1-吡啶-N4(图3b)结构的PZC与金属-氢距离呈现出不同的相关关系:M1-吡咯-N4的PZC随金属-氢距离增加而上升,但达到一定距离后不再变化,表明这是弱吸附表面,线性拟合R²为0.68;原创 2024-05-23 16:15:00 · 812 阅读 · 0 评论 -
李灿院士,最新AEM
动力学分析和密度泛函理论(DFT)计算表明,Ce的掺杂有助于促进水的解离过程,并通过改变费米能级附近的轨道占据来降低动力学缓慢的Volmer步骤的能量势垒。图6:使用NiCeM/NM作为阴极和阳极的双电极系统的循环伏安(CV)曲线,以及在7 м KOH溶液中80 °C、800 mA cm-2恒定电流密度下电解槽的耐久性测试。此外,使用该电催化剂构建的电解槽在7 м KOH溶液中80 °C下运行2000 h,表现出1.67 V的低电池电压,证明了其在实际应用中的卓越稳定性。图1:催化剂的电催化性能。原创 2024-05-22 22:15:00 · 343 阅读 · 0 评论 -
深圳大学何传新团队,又双叒叕发Angew
优化后的Pd/MCS-8电催化剂在流动池中H2O2的产率达到了15.77 mol gcatalyst-1 h-1,以及在245 mA cm-2的高电流密度下,累积H2O2浓度达到6.43 wt.%,显著超过了医用级H2O2消毒剂的标准浓度。图1:Pd/MCS催化剂的合成示意图,以及Pd/MCS-8、Pd/MCS-16和Pd/CS的HAADF-STEM图像和Pd NPs的尺寸分布。图4:Pd/CS、Pd/MCS-8和Pd/MCS-16的O2吸附容量、O2浓度的空间分布、OH-浓度的空间分布。原创 2024-05-22 21:10:00 · 722 阅读 · 0 评论 -
接触电催化还原水溶液中贵金属离子
在有氧和无氧条件下,在FEP微粒存在的情况下使用超声波从水溶液中提取铱、金、钯、汞、铑、铂、银纳米粒子。对于某些金属还原反应,作者观察到有氧和无氧条件之间存在明显差异,可以通过氧的吸附能以及催化剂和氧之间的距离和能垒的减小来解释,在Pd的存在下,氧和催化剂之间的距离和能垒进一步减小。通过电子顺磁共振(EPR)光谱和从头算模拟研究了氧气对反应的影响,并发现基于水-固体CE的方法能从低至0.196 ppm、高达196 ppm的合成溶液中提取金,3小时内提取容量介于0.756-722.5 mg g-1之间。原创 2024-05-22 13:03:45 · 364 阅读 · 0 评论 -
北京大学张锦院士,最新JACS
在相同的反应条件下,Cu3N/GDY的电流密度极大的超过GDY和Cu3N,并且在没有NO3−的情况下,Cu3N/GDY的电流密度远低于有NO3−的情况,表明Cu3N/GDY对NO3RR的电化学响应最大。值得注意的是,Cu3N/GDY催化剂的氨收率(YNH3)最高可达35280 μg h-1 mgcat.-1,在-0.9 V的施加电压下,FE为98.1%。此外,对Cu3N/GDY催化剂进行连续10次循环,NO3RR的电流密度、氨收率和FE没有明显变化,说明Cu3N/GDY催化剂具有较高的稳定性。原创 2024-05-21 16:15:00 · 686 阅读 · 0 评论 -
中性介质工业级电流密度高效eNO3RR
本研究中,MAT-CoNi/CF催化剂在中性介质中实现了工业级电流密度下的高效电催化硝酸盐还原反应,其在-0.15 V 的低过电位下实现了100%的NH4+ FE。通过自制的气提和吸收装置,展示了将含硝酸盐直接转化为高纯度NH4NO3产品的完整过程,具有很高的实际应用潜力。本研究通过密度泛函理论(DFT)计算指导,作者设计并构建了一种铜泡沫上金属CoNi封端的催化剂(记为MAT-CoNi/CF),在工业级电流密度下实现了高达100%的FE,且在中性介质中的过电位极低(-0.15 V)。原创 2024-05-20 14:55:38 · 378 阅读 · 0 评论 -
中科院大连化物所肖建平,纯计算最新JACS
图7:Co-SAC和hcp-Co上NO*吸附的Bader电荷分析,Co-SAC和hcp-Co的d带中心,以及在Co-SAC上NO* + (H+ + e−) → HNO*/NOH*和hcp-Co上NO* + (H+ + e−) → NOH*/HNO*的自由能图。图6:在0 V vs RHE和-0.6 V vs RHE下,hcp-Co/fcc-Co反应速率比的计算值与实验值的比较,以及不同电位下hcp-Co (001)表面上eNORR的速率控制分析和中间体覆盖度。通讯单位:中国科学院大连化学物理研究所。原创 2024-05-13 12:58:03 · 239 阅读 · 0 评论 -
Nature子刊:等离子体激发助力CO2还原
研究团队通过使用不同形状的等离子体金(Au)纳米粒子(纳米立方体NC、菱形十二面体RD和八面体OC),分别暴露出{100}、{110}和{111}晶面,来研究它们在等离子体激发下的催化性能。研究发现,在等离子体激发下,Au八面体(OC)的CO法拉第效率(FECO)和CO局部电流密度(jCO)上相较于暗条件有显著提升,而Au菱形十二面体(RD)在光照条件下性能保持一致,表明光照对反应影响较小。图4:在光照(等离子体激发)和暗条件下,Au纳米粒子的电催化CO2还原反应。通讯单位:慕尼黑大学,伦敦帝国理工学院。原创 2024-05-13 10:14:08 · 354 阅读 · 0 评论 -
理论计算指导实验,设计Pd3Cu合金电催化剂
图1:通过密度泛函理论(DFT)计算,比较了CO*和CH3O*在Pd(111)和PdO2(211)表面的吉布斯自由能,揭示了Pd表面氧化对DMC形成的影响。图4:在电催化DMC形成过程中,Pd和Pd3Cu的表面价态变化的准原位光谱分析,包括准原位Pd 3d5/2 XPS光谱、Pd0、Pd2+、Pd4+在Pd和Pd3Cu表面的表面比例、Pd3Cu上Cu0/1+和Cu2+的变化以及电解后电解质中Cu在Pd3Cu上泄露的原子比。(准)原位光谱研究进一步证实了Cu掺杂剂在促进Pd催化DMC形成中的双重作用。原创 2024-05-10 13:06:27 · 872 阅读 · 0 评论 -
深圳大学刘剑洪/张黔玲团队CEJ:硝酸根还原制氨
将Ru单原子掺入到Co2(OH)2CO3中能够促进深度重构,令Co2(OH)2CO3彻底自重构为Co(OH)2,最终形成Ru单原子位点(Ru SAS)锚定在Co(OH)2纳米片上(Ru SASs/Co HNSs)。研究发现,碱式碳酸氢钴前驱体在NO3-RR过程中会自发自重构形成更稳定的Co(OH)2,当Ru掺杂在碱式碳酸氢钴中能够促进自重构的发生,形成Ru单原子与Co(OH)2的复合结构,该结构显著提升了NO3-RR制氨活性。有效提高了催化效率,为设计高性能NO3-RR制氨催化剂提供新的思路。原创 2024-05-07 16:20:00 · 430 阅读 · 0 评论 -
浙大孙文平团队,最新AM
实验和理论研究表明,钌-钌相互作用的存在显著增加了形成RuO2(OH)2的能垒,它是钌溶解的关键中间体,从而大幅减轻了m-RuO2的电化学腐蚀。图2:样品在0.5 M H2SO4中的OER性能,包括LSV曲线、多步计时电流法测试以及使用m-RuO2和r-RuO2作为阳极催化剂的PEMWEs的LSV曲线和电池电压。图3:OER过程中/后的样品结构表征结果,包括18O比率、Ru K边的k3 EXAFS光谱以及r-RuO2和m-RuO2在OER期间的原位同步辐射ATR-FTIR光谱。原创 2024-05-06 15:09:16 · 281 阅读 · 0 评论 -
支春义教授,电催化最新Angew
图2:通过相工程策略得到的纳米结构高熵合金(n-HEA)的XRD图谱、SEM图像、透射电子显微镜(TEM)图像、选区电子衍射(SAED)花样和高角环形暗场扫描TEM(HAADF-STEM)图像。图3:n-HEA在不同条件下的电化学性能,包括线性扫描伏安图(LSV曲线)、NH3产率和法拉第效率(FE)的变化、15N同位素标记实验的1H NMR谱图、不同硝酸盐浓度下的性能以及计时电流曲线。进一步的实验和理论研究揭示了n-HEA上多活性位点(Fe、Co和Ni)对硝酸盐还原的电催化作用。原创 2024-05-06 12:55:39 · 370 阅读 · 0 评论 -
优化多孔钠钨青铜中W-d能带结构,实现类Pt和宽pH氢析出
结合实验结果和理论计算,NaxWO3多孔八面体在宽pH值条件下具有较高的HER活性可归因于以下原因: 1.Na的引入使WO3的电子结构发生了实质性的变化,使得NaxWO3具有金属特性,从而赋予其快速电荷转移动力学;实验结果表明,最优的NaxWO3具有独特的多孔八面体结构,在酸性海水、碱性海水和中性海水中达到10 mA cm−2电流密度所需的HER过电位分别为37、48和226 mV,在宽pH范围内具有类似Pt的电催化活性,优于大多数已报道的非贵金属催化剂。原创 2024-05-01 22:50:00 · 32 阅读 · 0 评论 -
EES Catalysis: 关于高温下零间隙电解槽中二氧化碳电解的见解
在CO2分压大于0.5 bar且温度高于60°C时,碳衍生产物的选择性增加,且HER降低,即气体产物的选择性(包括CO和C2H4)随着CO2分压的减少而降低。有趣的是,虽然C2+/CO比例在40-50°C之间的转变相当显著,但是分压对C2+/CO比例的影响很小,与实验观察到的情况相一致。在高于50°C的工作温度下,选择性明显转向CO,表面CO覆盖率出现明显下降。此外,作者计算了多种CO2还原产物的热力学平衡电位,发现在较高温度下, CO2还原到CO和C2H4分别有-20 mV和-37 mV的偏移。原创 2024-05-01 16:33:58 · 824 阅读 · 0 评论 -
酸性电催化CO2RR,反应环境调控策略
图4:展示了通过电极结构改性来提高酸性CO2RR性能的几种方法,包括采用SiC-NafionTM涂层的SnBi电催化剂、有机添加剂修饰的Cu电极、引入阳离子增强层(CAL)的Cu电极等。文章重点讨论了通过电催化剂设计、电极改性以及电解质工程等策略来有效调控反应环境,以促进CO2RR的性能,并提供了对反应机制的深入理解,同时指出了当前面临的挑战和未来发展方向。图5:展示了通过电解质工程来调控酸性CO2RR选择性的研究,包括K+阳离子对酸性CO2RR选择性的影响、水合阳离子在OHP上的排斥相互作用等。原创 2024-04-22 18:30:00 · 306 阅读 · 0 评论 -
原子级调控氮掺杂多环芳烃,合成金属-氮-碳电催化剂
图3:展示了所制备的单原子Fe1−Nx/RGO电催化剂的氧电催化性能评估,包括ORR极化曲线、ORR自由能、Fe−N(C)活性位点的Bader电荷散点图以及二面角的变化,以及使用Fe1−Nx/RGO作为电催化剂的锌-空气电池的极化和功率密度曲线以及放电/充电循环稳定性,与Pt/C+RuO2催化剂相比较。本研究报道了一种自下而上的合成策略,通过使用原子调控的氮掺杂多环芳烃(NPAHs)作为配体,调控金属-氮-碳(M−N−C)电催化剂的活性位点结构,并建立结构与电催化性能之间的关系。通讯作者:王湘麟,王阳刚。原创 2024-04-21 18:50:00 · 395 阅读 · 0 评论