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NATURE
文章平均质量分 81
朱老师讲VASP
这个作者很懒,什么都没留下…
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Nature Energy|“压力”给到锂金属软包电池
研究者采用混合设计,系统研究了压力与锂金属电镀过程之间的基本关系,发现适当的外部压力可以显著减少软包电池膨胀,同时能够提高锂金属电池性能。在循环过程中软包电池表面的压力分布图揭示了在阳极侧的中心区域优先镀上Li+以及电镀过程中Li+复杂的迂回行为的规律,为后续解决不均匀的Li电镀和提高Li金属电池技术提供了真实有效且极具价值的参考意义。图4 350wh kg−1 Li/NMC622袋状电池(2Ah)原型电池在循环过程中的表面压力分布映射及其与循环后锂金属形态的相关性。原创 2024-04-10 15:56:07 · 344 阅读 · 0 评论 -
金纳米粒子与钴卟啉的强协同作用诱导高效光催化析氢
首先通过分波态密度(PDOS)探索了AuNPs对CoTPyP分子电子结构的影响,与CoTPyP分子相比,AuNP@CoTPyP的Co 3d轨道中心向费米能级方向移动,说明AuNPs的存在有利于CoTPyP分子的激发。CoTPyP和AuNP@CoTPyP上吸附H*的Gibbs自由能分别为0.16 eV和-0.13 eV,因此,AuNP@CoTPyP上的HER速率高于CoTPyP分子。此外,等离激元产生的热载流子可以有效地转移到CoTPyP分子的LUMO上,激发的CoTPyP分子具有更有利的HER反应活性。原创 2024-04-05 17:10:00 · 160 阅读 · 0 评论 -
实现氮化硼层间嵌入式生长单一手性超长石墨烯纳米带
进一步的机理分析发现GNR在hBN表面的滑移势能面中仅存在局域化的低能区,GNR滑动时必须越过较大的能垒,从而导致了可观的能量耗散和较大的摩擦力;此外, 在沿着连续低能谷进行滑动时,armchair和zigzag GNR都会发生一定的侧向位移,而连续低能谷位置的差异使得armchair GNR发生的侧向位移显著大于zigzag GNR,且第一性原理计算结果表明armchair GNR嵌入导致的hBN在垂直方向弯曲的形变能也比zigzag GNR更大。在室温下,器件的开关比可达106。教授课题组与合作者在。原创 2024-03-31 13:40:00 · 780 阅读 · 0 评论 -
Phys. Rev. B: 铁电极化极大提高了激子的辐射寿命
尽管理论上提出激子可以自发形成并凝聚成激子绝缘体,但到目前为止,这方面仍然缺乏决定性的实验证据。在大多数情况下,激子表现为具有有限寿命的凝聚态物质的基本激发。虽然较长的寿命有利于激子凝聚,但较长的寿命并不总是更好的,例如在太阳能电池中。激子结合能和寿命是控制激子动力学的两个最重要的参数,普遍认为前者越大,后者越大。的不同影响:前者总是使激子不稳定甚至解离,而后者导致选择规则的松弛并激活原本不具有光学活性的激子。这项研究结果加深了对光与铁电材料相互作用的理解,并为利用铁电控制激子动力学提供了新的见解。原创 2024-03-11 16:00:00 · 397 阅读 · 0 评论 -
纯计算Nano Lett:二维材料层依赖的磁性/铁电/铁谷共存多铁
在此研究中,作者提出一种机制,通过二维双层材料的层间滑移实现对磁性、铁电和谷极化的操纵。重要的是,作者在双层GdI2体系证实了这种机制的可行性。双层GdI2的磁基态和谷极化可以通过滑移铁电实现强耦合,并且呈现出可调控和可逆性。此外,作者通过自旋哈密顿量和层间电子跃迁揭示了滑移铁电诱导磁相变的微观物理机制。这一研究,为二维多铁器件提供了一个新的方向,对下一代电子、谷电子和自旋电子器件具有重要意义。然而,很少在一种二维材料中同时存在磁性、铁电性和铁谷性,并发生耦合效应。图3.双层GdI2的滑移铁电和磁相变。原创 2024-03-11 10:38:18 · 431 阅读 · 0 评论 -
Nat Synth:高通量自动筛选融合涡流强化流动合成纳米光催化剂
最终,优化放大的MTPA-CA:CNP分子纳米结在全光谱照射下的光催化制氢速率达到330.3 mmol h−1g−1,在350 nm处的量子效率超过80%(图3),为有机光催化剂最高效率之一。值得注意的是,作者巧妙使用了两种纳米合成方法,将原料需求量少的超声纳米沉淀法(UNP)应用于高通量筛选,将原料需求量大的瞬时纳米沉淀法(FNP)应用于宏量制备,从而实现了高通量筛选到放大制备的知识转移(Knowledge transfer)和跨越衔接。具有高催化活性的分子纳米结组合的。原创 2024-03-10 19:00:00 · 660 阅读 · 0 评论 -
高熵合金的自旋玻璃以及拓扑霍尔效应的发现
结果表明,样品中可以测量到强度高达1.92 μΩ·cm的显著的拓扑霍尔效应,并且可以在很宽的温度和磁场范围内存在(见图3)。中发现和报道,它们的形成机制是对称性破缺导致的DM相互作用破坏了自旋的共线排布,或是几何阻挫使得RKKY相互作用的大小和符号发生改变。此外和传统合金相比,高熵合金跳出了传统合金的设计框架,具有巨大的成分空间和丰富的物理性质,因而具有广阔的应用前景。,为迄今为止报道的最高自旋玻璃转变温度的材料。当调节Mn元素的比例时,体系内的阻挫程度也会随之变化,从而改变自旋玻璃态的转变温度。原创 2024-03-10 15:40:00 · 1038 阅读 · 0 评论 -
EES:调节界面实现商用LiCoO2的4.6V超稳定快充
01引言自问世以来,由LiCoO2(LCO)正极和石墨负极组成的锂离子电池(LIB)一直是便携式电子产品的主要电源。众所周知,LCO是迄今为止最好的锂离子电池主要正极材料。3C电子产品由于其高输出电压和274 mAh g−1的高理论容量,相当于1070 Wh kg−1的能量密度。为了满足计算机、通信和消费电子等3C工业电子的未来需求,锂离子电池必须实现更高的能量密度、更长的循环寿命、更快的充电能力和更宽的工作温度范围。然而,受限于稳定电压窗口(传统碳酸盐电解液4.4V vs Li+/Li),商用LCO正极只原创 2024-03-10 11:18:56 · 531 阅读 · 0 评论 -
Cu₃P-Ni₂P/CP异质界面增强膜电极组件电催化合成氨性能
采用简单的气相水热合成法,在碳纸上原位生长了异质双金属磷化物催化剂(Cu3P-Ni2P/CP-x,x代表Cu3P和Ni2P的摩尔比)用于电催化NO3RR性能研究。Cu3P和Ni2P的摩尔比为0.5(Cu3P-Ni2P/CP-0.5)催化剂具有优异的NO3RR性能,在−0.6 V(vs. RHE)电位下、0.5 M Na2SO4溶液中,氨产率为3.21 ± 0.44 mg h−1 cm−2,法拉第效率(FE)为95.25±2.83%。不同温度测试条件下(e)法拉第效率、(f)氨产率与电压之间的关系。原创 2024-03-09 18:00:00 · 658 阅读 · 0 评论 -
无监督机器学习:纳米材料3D高分辨率表征
复杂的自然和合成材料,如细胞亚结构器官、集成电路中的器件架构,以及具有微观结构领域的合金,需要能够在三维(3D)中研究这些材料的形态和物理性质的表征方法。电子断层扫描在成像材料的3D形态方面具有无与伦比的(亚)纳米分辨率,这对于描绘合成、形态和性能之间的关系至关重要。然而,电子断层扫描长期以来一直受到实验上不可避免的缺失楔形效应的困扰,这导致最终重建中出现了不希望的、有时甚至是大量的失真。在这里,我们开发并展示了用于纳米颗粒电子断层扫描的无监督投影图修复(UsiNet)来校正缺失的楔形区。原创 2024-03-09 17:00:00 · 946 阅读 · 0 评论 -
AFM:异质结构钌团簇基催化剂合理设计高效析氢
相应的,Mo2C-Ru的Mo2C位点的水解离能垒(0.64 eV)小于Mo2C-Ru的Ru位点的水解离能垒(1.05 eV),这表明Mo2C对加速Mo2C-Ru的水解离动力学有促进作用。此外,在100 mV的过电位下,Mo2C-Ru/C的质量活性为26.37 A mgRu-1,约为Ru/C (5.07 A mgRu-1)的5.2倍,是商业Pt/C(1.15 A mgRu-1)的22.9倍,这表明Mo2C-Ru/C具有较高的贵金属利用率。在某种意义上,通用型电催化剂的开发也可以降低催化剂的生产成本。原创 2024-03-08 18:00:00 · 489 阅读 · 0 评论 -
基于声子输运理解非平衡分子动力学
Langevin热源对应于BTE中的定温边界条件,因此热源和样品的界面处会发射热源温度的声子,而所有的声子在进入热源后,都会迅速达到平衡,而且在热源内部声子也不会与边界发生散射。而对于Nose Hoover热源以及Velocity rescaling热源,对应于BTE中均匀加热的内热源,其本质上没有控制热源中的声子的温度,只能通过调整内热源的能量大小来维持热源的平均温度,因此声子进入其中,不会迅速达到热平衡,而会在热源内部继续输运,有些声子还会与边界散射。在BTE计算中,采用了经典的声子分布函数。原创 2024-03-08 13:50:00 · 816 阅读 · 0 评论 -
基于Transformer的MOF材料多功能预测框架
Uni-MOF 作为 MOF 材料的综合气体吸附估计器,仅需要 MOF 的晶体信息文件 (CIF) 以及相关气体、温度和压力参数,就可以在广泛的操作条件下预测纳米多孔材料的气体吸附特性。尽管现有的预测吸附特性的模型具有高性能和强大的预测能力,但它们通常是为单一任务而设计的,特别是预测特定条件下特定气体的吸附吸收率。总之,Uni-MOF 框架作为 MOF 材料的多功能预测平台,充当 MOF 的气体吸附估计器,在预测不同操作条件下的气体吸附方面具有很高的精度,在材料科学领域具有广泛的应用前景。原创 2024-03-08 09:02:52 · 490 阅读 · 0 评论 -
Nat. Commun.:2D Cu基高熵氧化物作为活性稳定的光热催化剂
Cu在Cu NP/CeO2和2D Cu2Zn1Al0.5Ce5Zr0.5Ox中、C在CO*中的Bader电荷分别为+0.15、+1.38、-0.22|e|,表明Cu-CO在Cu NP/CeO2和2D Cu2Zn1Al0.5Ce5Zr0.5Ox中的配位分别为共价配位和离子配位。同时,2D Cu2Zn1Al0.5Ce5Zr0.5Ox中金属Cu析出能垒高达8.85 eV,明显高于2D Cu2Ce7Ox和CuO,因此2D Cu2Zn1Al0.5Ce5Zr0.5Ox中Cu种的耐烧结性主要归因于高熵变化。原创 2024-03-07 20:00:00 · 346 阅读 · 0 评论 -
Nature Catalysis:Pt@Ge-UTL高效催化丙烷脱氢
结果表明,能量越低,Pt4@UTL结构的稳定性越好,而固定在具有Pt-O-Ge键的d4r单元上的Pt4团簇的稳定性优于固定在具有Pt-O-Ge键的非d4r单元上的Pt4团簇。在Pt4-Ge2-d4r@UTL表面上,Pt的配位数为3,远低于Pt(111)板中的配位数,有助于降低第一步脱氢的势垒。对于Pt4-Ge2-d4r@UTL位点,第二次脱氢具有更高的势垒,H2生成具有最高的能垒,但决定速率的步骤是第一次脱氢,因为第二次脱氢和H2生成步骤的反应速率分别受到C3H7*和H*的浓度的限制。原创 2024-03-07 09:36:07 · 595 阅读 · 0 评论 -
单层WSe₂中相干声子介导的多体相互作用
而此时,当探测脉冲的能量同样接近WSe2的带边电子吸收时,便产生了由相干光学声子调制的电子-激子耦合信号,即所观察到的信号峰X。虽然声子对于TMDC材料中的多体相互作用具有至关重要的影响,然而关于声子调节多体过程的实验报导依然很少,光学声子在这些过程中的作用并没有得到很好的探讨。本研究采用高时间分辨的飞秒二维电子光谱(2DES)和宽带泵浦探测(BBTA)技术,观测到单层WSe2中存在很强的电子-激子多体相互作用,并揭示相干光学声子显著地调节了电子-激子的耦合效应。(d) 信号峰X的功率依赖动力学。原创 2024-03-06 18:00:00 · 627 阅读 · 0 评论 -
Nature Catalysis:微孔限域激子行为助力光催化制氢
通过控制1D通道长度(≤0.59 μm),作者发现微孔道限制激子在光催化中起主导作用,并显著提高了H2的析出速率,最高达到358 mmol h−1 g−1(537 μmol h−1),420 nm处的表观量子产率(AQY)为28.6%。但是,这种独特的孔结构对光催化中激子迁移和孔限制反应的影响还不清楚。作者采用瞬态光谱方法,结合可见光-中红外飞秒瞬态吸收光谱(TAS)和时间相关单光子计数(TCSPC),研究了微孔道对激子行为的影响,特别是1D微孔道对HOF-H4TBAPy的激子转移路径的影响。原创 2024-03-06 15:40:00 · 885 阅读 · 0 评论 -
Angew.:探究路易斯碱位点在LOBs中的作用
更重要的是,吸附在UIO-66-NH2底物上的O2分子局部态密度(PDOS)比UIO-66底物表现出更高的反键轨道(σp*)电子占据度,表明UIO-66-NH2对O2分子具有更强的活化能力。通过DFT计算,作者发现以Zr为吸附位点的UIO-66-NH2对O2的吸附能为-2.73 eV,高于以N为吸附位点的吸附能(0.72 eV)。为实现锂-氧气(Li-O2)电池(LOBs)的快速发展,在电催化剂中广泛应用路易斯碱(Lewis-base)位点来调节路易斯酸(Lewis-acid)位点的性质。原创 2024-03-06 15:30:00 · 243 阅读 · 0 评论 -
李亚光/叶金花/张利强,最新Nature子刊
以2D Cu2Zn1Al0.5Ce5Zr0.5Ox为例,该高熵结构不仅提高了400 ~ 800℃的烧结性能,还提高了其CO2加氢活性,500℃时的纯CO产率为417.2 mmol g−1h−1,是已有先进催化剂的4倍。在最初的2个太阳驱动光热RWGS中,2D Cu2Zn1Al0.5Ce5Zr0.5Ox的CO生成速率保持在~250 mmol g-1 h-1,持续约10 h,然后切断光源和CO2 + H2供气约5 h,重新启动光热RWGS后,仍保持在~250 mmol g-1 h-1。原创 2024-03-05 10:40:19 · 534 阅读 · 0 评论 -
中科院物理所&武汉大学,最新Science
过去的主要工作及获得的成果:研究工作多次发表在国际知名杂志期刊,其中包括Nature (2),Science,Nature Materials (4),Nature Nanotechnology (3),Nature Physics,PRX/PRL (3),Nature Communications (2),Science Advances等。在过去的20年里,由于冷原子的捕获和操纵方面的实验发展,使得研究量子多体物理和量子信息处理变得更加容易,因此里德堡原子引起了更多的关注。在此,来自武汉大学的。原创 2024-03-01 10:55:12 · 1068 阅读 · 0 评论 -
Nature Sustain:深度解析用单原子实现高效电池性能
在此,复旦大学李伟教授和王飞副研究员等人报道了一种将缓慢的四电子氧还原反应转化为快速的双电子途径的单原子催化剂设计,将破坏对称性的FeN2S2催化位点与高质量/电子传输载体集合的二维(2D)介孔SACs(meso-FeNSC)用于2e–中性ZABs。同时,可以清楚地观察到纳米片表面的介孔图案,证实了开放结构。更重要的是,石墨化的多孔骨架使介观FeNSC能够为氧吸附、电解液浸泡和电子转移提供理想的纳米反应器,并限制固体放电产物ZnO2的生长到纳米级尺寸(~6 nm),以实现无失活产物的ZnO2的可逆转化。原创 2024-02-29 10:24:52 · 277 阅读 · 0 评论 -
基于Monte Carlo粒子追踪的高性能声子模拟软件
声子在纳米结构材料的表面及不同材料间的界面会发生散射,从而改变传输方向,进而影响材料的热导率。如何在使用过程中减小热量的损耗(Reduce),对废热进行存储再利用(Reuse),以及将热量转变为其它的能源形式(Recycle),被认为是解决当前能源问题的有效途径之一。在P-TRANS 的帮助下,我们可以轻松模拟出多晶材料,纳米多孔材料,薄膜,及纳米线材料热导率。然而,由于材料中导热声子的广谱特性以及纳米材料的结构复杂性,目前市面上尚无针对纳米结构材料导热性质进行模拟的成熟软件。原创 2024-02-29 18:00:00 · 744 阅读 · 0 评论 -
准二维铁磁化合物Fe₃GaTe ₂的物性研究
(b) 温度-厚度的电子相图。该工作系统研究了Fe3GaTe2磁相变与温度和样品厚度的依赖关系,确认其为首个具有长程交换作用的三维Ising铁磁体,为二维铁磁半导体的研究提供了参考。插图为Rhodes-Wohlfarth图,红色曲线是巡游铁磁体的经验曲线,蓝色虚线代表局域磁性。0为0.14,表明其为弱巡游铁磁性,Rhodes-Wohlfarth曲线分析同样支持这一结论,见图1(c)。图1(d)是169 nm厚度样品的反常霍尔电阻曲线,其中,140-150K的曲线在磁化翻转过程中存在一个。原创 2024-02-29 15:00:00 · 571 阅读 · 0 评论 -
Nature:莫尔纳米激光阵列
形成的莫尔超晶格的晶格常数为3.041微米。在这篇文章中,研究人员报告了一种新型的莫尔纳米激光器阵列,其中可以在主动结构中生成任何所需的图案,不仅产生激光,而且确保由于动量空间中带的平坦性,不同激光斑点之间的相位一致。研究人员的研究结果表明,这种方法为创建能够进行相位锁定的可重构纳米激光器阵列提供了一种有效的方法,从而实现了具有不同图案的阵列之间的同步纳米激光器(图1)。值得注意的是,这些局部状态的简并性使得它们的任何叠加也可以是系统的静态本征态,为开发具有出色灵活性的可重构光学设备提供了前所未有的途径。原创 2024-02-29 14:00:00 · 828 阅读 · 0 评论 -
APL,PRB:二维铁电材料In2Se3中的拓扑性质研究
(c)在Γ处的价带和导带的电荷密度分布,即VBΓ和CBΓ. (d) VBΓ和CBΓ的波函数. (e) In2Se3-1L的WCC的演化。(c)和(d)分别为没有SOC和有SOC时,单层In2Se3在0.5 h/f.u.时的能带结构。(e)和(f)分别为计算出的WCC和边缘态。(a)和(b)、(c)和(d),以及(e)和(f)分别是 C1、C2和C3。在(a).中所示的状态的(b)能带结构(c)价带和导带的波函数。图5. (a)-(d) In2Se3-3L在S1、S2、S3和S4极化态下WCC的演化。原创 2024-02-29 09:29:41 · 820 阅读 · 0 评论 -
Angew.:近100%选择性 S-型异质结助力苯胺氧化和CO2光转化
BA和苄基氨基甲酸(BCA)吸附在BWO的顶部,计算出BA和BCA在BP/BWO上的吸附能分别为-1.21 eV和-3.18 eV,比原始BWO(BA为-0.6 eV、BCA为-0.89 eV)负得多,表明BP/BWO的吸附亲和力显著增强。显然,BWO和BP/BWO通过氢键的形成和断裂激活BCA分子,与BA的激活不同。报道了一种由黑磷(BP)和Bi2WO6(BP/BWO)组成的2D/2D S-型异质结(BP/BWO 2D/2D S-型异质结),用于光催化CO2还原偶联与苯胺(BA)氧化。原创 2024-02-28 18:00:00 · 284 阅读 · 0 评论 -
ACS Catalysis:Pd0-Pdδ+协同催化氮杂环脱氢制氢
根据实验和理论计算结果,可以推导出整个12H-NECZ脱氢过程中的Pd0-Pdδ+的协同催化机制:对底物分子具有强吸附能力的表面Pd0位点(12H-NECZ,8H-NECZ和4H-NECZ)促进连续的C-H键断裂直到产生NEZC,而脱氢产物(H2和NECZ)迁移到界面Pdδ+位点,随后发生解吸伴随活性位点的释放。此外,在180 °C下,该催化剂的周转频率(TOF)达到281.2 min-1,H2产率达到0.66 mol gPd-1 min-1,优于目前报道所有的催化剂。原创 2024-02-28 18:00:00 · 415 阅读 · 0 评论 -
Angew.:Pt1-Fe1/ND助力硝基芳烃加氢
更重要的是,从AIMD模拟的径向分布函数(RDF)结果发现,N3-Pt1-Fe1-N3结构中的Fe和Pt原子分别与键长为1.96 Å和2.01 Å的3个N原子直接配位,并且在2.32 Å处存在明显的Pt-Fe配位,证明了理论上N3-Fe-Pt1和N3-Pt-Fe1在Fe1和Pt1单原子位点上的配位环境。H2在Pt1-Fe1上的吸附和活化,H2分子在Pt1-Fe1双位点上解离,其解离反应势垒(0.50 eV)略高于Pt(111)表面的解离反应势垒,表明Pt1-Fe1较难激活H2分子。-NB的选择性加氢。原创 2024-02-28 18:00:00 · 760 阅读 · 0 评论 -
自然·通讯:应用Moiré效应实现向列相液晶中拓扑缺陷结构设计
研究团队结合液晶理论、自由能模拟和实验研究了表面上不同周期锚定图案产生的Moiré效应,发现该效应可诱导生成多样化的、周期可调的缺陷结构,包括直线、螺旋状曲线、缺陷网络和环等形态。这些结构的形态、方向和周期可以通过改变旋转角度和液晶盒的厚度来调节,并展现出各种低频和高频的几何Moiré模式,其光学图像区别于传统的Moiré图像。这种新型多功能性操纵方法为液晶及其他软材料系统中的拓扑、几何和有序性之间的相互作用的研究提供了新的平台,并促进了基于拓扑缺陷的应用的进一步发展。原创 2024-02-28 14:50:00 · 402 阅读 · 0 评论 -
APL,PRB:二维铁电材料In2Se3中的拓扑性质研究
(c)在Γ处的价带和导带的电荷密度分布,即VBΓ和CBΓ. (d) VBΓ和CBΓ的波函数. (e) In2Se3-1L的WCC的演化。(c)和(d)分别为没有SOC和有SOC时,单层In2Se3在0.5 h/f.u.时的能带结构。(e)和(f)分别为计算出的WCC和边缘态。(a)和(b)、(c)和(d),以及(e)和(f)分别是 C1、C2和C3。在(a).中所示的状态的(b)能带结构(c)价带和导带的波函数。图5. (a)-(d) In2Se3-3L在S1、S2、S3和S4极化态下WCC的演化。原创 2024-02-28 10:14:38 · 687 阅读 · 0 评论 -
CEJ: 用于高效CO2RR的MXene基单原子催化剂
如图8d所示,在Au(211)上,PDS为CO2吸附步骤。然后研究CO生成和HER之间的反应竞争,如图7d所示,Ru-NS-Ti3C2O2和Cr/Co-NN-Ti3C2O2上的HER ΔG值分别为0.60、0.54和0.67eV,均大于Au(211)(ΔG=0.29eV),表明其对HER的抑制能力优于Au(221)。总之,Ru-NS-Ti3C2O2、Cr-NN-Ti3C2O2和Co-NN-Ti3C2O2对CO的合成都表现出优异的活性,不同的PDS分别对应于CO的解吸、CO2的吸附和CO2的初始质子化。原创 2024-02-27 11:17:56 · 830 阅读 · 0 评论 -
EES:“Cu墙Fe壁”助力高性能ORR催化剂
CV曲线表明Fex/Cu-N@C还原峰的位置明显高于Cu-N@C和Fex-N@C,说明Fe和Cu共存对提高ORR电催化活性有显著作用(图3a)。Fex/Cu-N@CF形成了一个直径200到500纳米不等的三维交联网络(图1a),大量的介孔均匀地分布在这些纳米纤维中,这些介孔的直径(约为50 nm)接近于Cu/ZIF-8纳米颗粒的直径(图1b-e)。在图2d中,Fex/Cu-N@C的R-space EXAFS出现了一个对应Fe-N散射的主峰(~1.43 Å),这与Fex-N@CF和FePc中的情况相似。原创 2024-02-27 20:00:00 · 634 阅读 · 0 评论 -
AFM:配体效应与扭转应变协同策略助力高pH工业级产氢
图 4d 显示了达到 100 mA cm-2所需的过电势与催化剂粗糙度因子之间的关系,作为温度的函数,催化活性的下降先于簇结构的崩溃。d带中心的下移导致吸附过程中活性位点的占有率和中间体吸附的反键态增加,从而减弱了H的吸附。由于能垒较高,初始的水解离反应是整个过程中的决速步骤(RDS),即吸附的水分子中的H-O键被激活,随后解离成H*和*OH, 然后通过氧化除去*OH。结果表明,即使在较低的过电势下,PtRu MCs 仍然具有较高的 α 值,表明其表面的活性位点很容易被激活并且具有更快的扩散动力学。原创 2024-02-27 17:00:00 · 700 阅读 · 0 评论 -
Nat. Commun.:TCN/HCN中独特的S-型电荷迁移机制
同时,HCN的静电电位比TCN深,表明电子倾向于从HCN向TCN转移。需注意,传统的理论计算只能模拟半导体上的静态电荷分布,模拟“暗态”环境的情况,因此不能直接用于分析光激发过程中光生载流子迁移的机理。此外,Mulliken电荷分析揭示了TCN/HCN同质结在黑暗和照明环境下相反的电子转移途径。在黑暗条件下,HCN表面发生电子耗尽,而TCN表面出现电子富集,表明电子从HCN转移到TCN。TCN/HCN同质结的2D电荷密度差图也证实了这一点,支持了TCN/HCN界面上的光生电子遵循S-型转移机制。原创 2024-02-27 15:00:00 · 284 阅读 · 0 评论 -
Appl. Surf. Sci.:机器学习辅助探索影响ORR/OER双功能催化活性
通过构建Janus-MXenes,可以显著调节催化剂的性能,得到了一些高活性、低过电位的催化剂,如Pt-VO-CrTiCO2 (0.44 V)、Pt-VO-MnTiCO2 (0.24 V)、Pt-VO-NiTiCO2 (0.41 V)和Pt-VO-CrTiCO2 (0.33 V),如图3 (b-e)所示。与普通MXenes (Pt-VO-PdTiCO2)相比,在Janus-MXenes Pt-VO-MnTiCO2和Pt-VO-PdTiCO2中,*OH与Pt原子的结合更强,提高了催化剂的性能。原创 2024-02-27 10:21:12 · 449 阅读 · 0 评论 -
“一步法”分离CO2和SO2的MOF材料设计
同时,镧系OMS的比例也有所增加,包含镧系OMS的顶尖MOFs在可再生性超过90%的MOFs中占有最高比例,这可能归因于它们较低的OMS密度,低密度的镧系OMS与SO2和CO2气体形成弱相互作用,提高再生效率。进一步,作者还研究了MOF的开放金属位点(OMS)对于共吸附性能的影响,发现高性能MOFs通常具有对SO2和CO2有强亲和力的OMS,这有助于增强MOFs的共吸附行为。此外,大气中CO2含量的持续上升加剧了有害的温室效应,这就要求在能源、环境和健康方面采用高效且具有成本效益的CO2捕集技术。原创 2024-02-26 22:00:00 · 804 阅读 · 0 评论 -
JPCL快讯 | 量子势阱中非线性布朗振子物理极限
图2. (a) 不同特氟龙厚度下,200纳米厚金方板等效阻尼比-宽度关系,蓝色和红色曲线采用Stokes阻尼模型和压缩薄膜模型,同一条件取二者较大值. (b)采用等效Stokes模型和等效压缩薄膜模型,0.5微米打孔金方板等效阻尼比-打孔晶格常数关系. (c) 金球等效阻尼比-半径关系。乙醇环境下覆盖特氟龙涂层的金基底对悬浮金粒子提供了起源于电磁涨落的量子势阱(非单调范德华势),同时金粒子受到热力学涨落致随机力和阻尼力,该体系有望用于构建完全由涨落效应控制的机械振子。刘小飞,南京航空航天大学副研究员。原创 2024-02-26 22:00:00 · 544 阅读 · 0 评论 -
Nature 子刊 | 动态可编程系统,能够制造、优化和发现新分子
为了在 Chemputer 平台上实现这一点,在总体框架中集成了以下组件:(a) 对一系列低成本传感器的硬件和软件支持,(b) 动态 χDL 作为各种反馈控制化学操作的基础,(c) 用于分析仪器控制和信号处理的软件包,(d) 基于 χDL 的用于迭代反应优化的软件包,支持并行程序执行。虽然这些平台以完全自动化的方式进行复杂的实验,但它们仅限于根据文献和琐碎的实验室操作改编的顺序过程。总体而言,所报告的系统提供了一种优化数字配方的通用方法,并且可以适应遵循 χDL 标准的任何进一步的模块开发。原创 2024-02-26 18:40:00 · 1286 阅读 · 0 评论 -
声子隧穿:双钙钛矿声子气模型失效
此外,当温度达到310 K左右时,声子隧穿的贡献超越了类粒子声子传播,导致了Peierls-Boltzmann输运方程中传统的声子气模型失效。为解决该问题,香港科技大学机械与航天航空工程系黄宝陵教授团队、山东高等技术研究院郭瑞强教授团队以及美国达特茅斯学院Geoffroy Hautier 教授团队合作,提出了一种综合考虑多种因素的导热模型,该模型不仅精确考虑了有限温度对材料热力学性能的影响,而且在传统导热模型的基础上增加了额外的导热通道,从而能够精准预测无铅卤化物双钙钛矿的热导率,揭示其导热机理。原创 2024-02-26 14:22:02 · 758 阅读 · 0 评论 -
JACS重磅:锂电硫变价正极
引言锂离子电池的爆炸式增长电池消费电子产品、电动汽车和储能系统市场已经彻底改变了社会和能源行业。阴离子氧化还原化学通常由蜂窝状有序的富锂层状氧化物中的Li-O-Li构型引发,它已引起越来越多的关注,以从活性晶格氧的主体框架中获得额外的容量。然而,对于地球上丰富的3d过渡金属(TM)来说,TM和氧(TM-O)之间的共价相互作用不足,不足以稳定主体框架,特别是在深度脱锂状态下,导致氧过度氧化形成氧空穴、O-O二聚体,甚至分子O2。随后,这种不稳定的氧化晶格氧引发了不可逆的TM迁移(面内和面外),导致结构无序、构原创 2024-02-25 20:00:00 · 603 阅读 · 0 评论