机器学习
文章平均质量分 67
朱老师讲VASP
这个作者很懒,什么都没留下…
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【机器学习】ACS Energy Letters:新型预测模型评估液流电池特性
为了直观的说明这一情况,作者使用1,8- DHP作为基线来预测超过1000次循环的三种假设情景下材料性能降解的电池EE,三个示例的预测EE与实际情况的比较如图6e所示。考虑到AORFB晶胞的相关物理特性,作者提出了一种PGCL方法,通过优化新任务创建和数据分组的时间和策略,进一步提高了CL算法的性能。通过结合物理原理,PGCL提高了对新型AORFB材料的预测精度,与传统的CL方法相比,突出了其在动态材料发现场景中的适应性和效率。另外,如果新引入的任务只是在不同的非敏感参数范围内,则CL算法的性能变化很小。原创 2024-06-26 20:10:00 · 813 阅读 · 0 评论 -
Edward H. Sargent院士,又一重磅JACS
表面密度泛函理论计算表明Ti增加了金属-氧共价性,是提高稳定性的潜在途径,而Cr降低了HOO*形成速率决定步骤的能垒,与RuO2相比提高了活性,在100 mA cm−2下降低了40 mV的过电位同时保持了稳定性。TEM和原位XAS确认了反应过程中形成了由Ti-氧网络和Cr覆盖层组成的亚稳态结构,抑制了钌的溶解。原位X射线吸收光谱学和非原位ptychography-STXM显示了反应过程中亚稳态结构的演变,与RuO2相比,Ru的质量溶解减慢了20倍,晶格氧的参与抑制了>60%。:卡内基梅隆大学,多伦多大学。原创 2024-06-05 15:42:15 · 717 阅读 · 0 评论 -
胡良兵/李腾等,最新Nature Nanotechnology
作者选择24种不同的MMT/CNF/明胶/甘油比例,使用三种不同的明胶来源(冷鱼皮、猪皮和牛皮)和三种不同的MMT尺寸(大、中、小纳米片)制备了6组全天然纳米复合材料。接着,根据纳米复合膜的可拆卸性和平整度,将286个样品分为四种情况,分别是可拆卸且平坦(A级)、可拆卸但弯曲(B级)、可拆卸但断裂(C级)和不可拆卸(D级),共有132个A级、36个B级、46个C级及72个D级。通过对构建模块的策略性选择,结合模型展开的方法,不断扩大预测模型的设计空间,拓宽可实现功能的范围。IR、RR、σu、εf和。原创 2024-06-03 21:10:00 · 837 阅读 · 0 评论 -
Nature Catalysis:机器学习大综述,数据科学加速催化研究进程
值得注意的是,酶催化展现了理论与实验工作的统一,例如,从现有数据库中检索不同酶的氨基酸序列,然后通过实验室工程实现所需的特性,但大多数研究的主要重点在于预测酶的结构或特性,很少应用于化学反应。值得注意的是,DFT模拟的数据和文献提取的数据占绝大多数,其目标仅限于理论研究。然而,这需要在实验催化中更多地采用数据科学方法,但目前的趋势并不明显,造成这种差异的因素主要包括:两个领域之间的知识差距,ML只能在大数据(大于1000个数据点)中发挥良好作用的观念,以及对数据驱动模型的黑箱性质缺乏信任。原创 2024-05-18 07:59:35 · 872 阅读 · 0 评论 -
两项国重研发计划资助,中科大两大杰青团队,合作重磅JACS
增加S1壳层中Ru原子的比例可以增强吸附能力,而S2壳层中Ru原子的存在则相反,导致吸附能力减弱(例如,对于H的吸附强度,Pt3|Pt3<Pt2Ru1|Pt3<Pt1Ru2|Pt3<Ru3|Pt3;为了解决这个问题,使用Pt3|Pt1来表示纯Pt的位点,因为纯Pt的hcp位点可以被视为这类位点的特殊实例。因此,在随后的讨论中,根据S1和S2壳层中Pt和Ru元素的组成来区分位点类型(S1|S2,hcp:PtxRu3-x|PtyRu1-y,fcc:PtxRu3-x|PtyRu3-y)。图2 机器学习测试结果。原创 2024-05-12 22:13:48 · 727 阅读 · 0 评论 -
织构工程调控多层陶瓷电容器的电机械击穿:计算模拟与机器学习
发现由于沿<111>晶体学方向的Q3333最小,<111>织构的NBT-SBT陶瓷在所有样品中表现出最低的S33,最终,<111>织构陶瓷的击穿强度比无织构陶瓷的击穿强度高约65%,并且在103 MV m-1的击穿场强下实现了21.5 J cm-3的高能量密度。例如,如果将Q3333高达0.05 m4 C-2的介电陶瓷组装成多层陶瓷电容器(MLCC),当施加电场在50–80 MV m-1的情况下,电致极化高达0.5 C m-2,并且能够产生超过1%的巨大电致伸缩应变。等期刊上发表论文40余篇。原创 2024-04-02 17:55:00 · 674 阅读 · 0 评论 -
基于集合变量的增强采样算法:从人类学习到机器学习
在基于集合变量(Collective Variable,CV)的增强采样方法——如伞状采样(US)、自适应偏置力(ABF)和metadynamics中,选择能够描述慢自由度的CVs对于增强采样模拟的可靠性和效率至关重要。目前,针对一个复杂的生物/化学过程,采用基于CV的增强采样方法进行研究的范式分为三种:基于人类知识进行CV选择的范式、基于反应路径优化的范式和基于机器学习CV的范式,如图1所示。基于机器学习的方法从短时间的预模拟轨迹中提取信息,寻找能够描述极小值和过渡态的机器学习CVs(mCVs)。原创 2024-03-27 15:10:00 · 931 阅读 · 0 评论 -
应用机器学习分析镁合金孪晶形核
研究发现,较大的晶粒和具有较高施密特因子的晶粒更有利于孪晶的形成。此外,即使对于具有很低甚至负施密特因子的晶粒,如果其至少有一个较小的邻近晶粒和另一个(或相同的)较刚性的晶粒,也可能形成孪晶。此外,如果小晶粒具有较高的施密特因子,并且具有较低的基面滑移施密特因子以及至少一个具有易于变形的高基面滑移施密特因子的邻近晶粒,那么小晶粒的孪晶更有利。同时,如果小晶粒具有较高的施密特因子,并且具有较低的基面滑移施密特因子以及至少一个具有易于变形的高基面滑移施密特因子的邻近晶粒,那么小晶粒的孪晶更有利。原创 2024-03-23 21:20:00 · 729 阅读 · 0 评论 -
Nano-Micro Lett.:探究界面水参与HER的阳离子调控机制
通过DFT计算,作者研究了阳离子(Li+、Na+、K+、Ca2+和Sr2+)和水分子在Pd(111)电极表面的吸附性能。Li+体系中,靠近Pd表面的水分子中有三个悬垂的氢原子,每个界面水分子中有一个氢原子指向Pd表面,另一个氢原子与其他水分子形成HB。氢原子数为4个(Li+)、6个(Na+)、7个(K+)、7个(Ca2+)和8个(Sr2+)。随着阳离子半径和价态的增加,计算结果显示Li+、Na+、K+、Ca2+、Sr2+周围的水分子配位数分别为4、5、6、6、8。原创 2024-01-14 20:13:38 · 356 阅读 · 0 评论 -
Nano-Micro Lett.:Ag/Sn-SnO2 NSs在安培级电流下将CO2电还原为纯HCOOH溶液
两种体系中*OCHO向*HCOOH的转变吸热程度最高,Ag/ Sn-SnO2上的上坡能量小于Sn-SnO2,表明Ag/Sn-SnO2上HCOOH的形成更有利。报道了由Ag纳米粒子和Sn-SnO2颗粒组成的强耦合纳米片,即Ag/Sn-SnO2纳米片(Ag/Sn-SnO2 NSs),具有优化的电子结构,高导电性和更容易接近的位点。此外,Bader电荷分析表明,Ag/Sn-SnO2上*OCHO的电荷高于Sn-SnO2,表明Ag/Sn-SnO2中Sn原子的电子很容易转移到*OCHO上。原创 2024-01-14 20:12:03 · 395 阅读 · 0 评论 -
ACS Catal.:Bi2O2S实现高效的CO2还原
此外,Bi (110)/Bi-O的*OCHO的ΔG值为-0.003 eV,远低于Bi(110)的0.308 eV,说明Bi-O的存在有利于关键中间体*OCHO的生成,从而促进HCOOH的形成。此外,*OCHO吸附过程中的电荷差分析表明,在*OCHO吸附过程中,Bi(110)/Bi-O中的Bi位点比Bi(110)失去更多的电子,这是由于电子向*OCHO转移所致。因此,吸附在Bi-O/Bi(110)上的*OCHO具有更多的电子积累,可以稳定*OCHO,进一步促进HCOOH的生成。原创 2024-01-14 20:09:50 · 313 阅读 · 0 评论 -
ACS Catal.:丙烯腈基COF助力可见光驱动HER
当TP-BPyN-COF质子化成TP-BPyN-PCOF时,电荷被重新分配,即HOMO位于TP上,而LUMO位于质子化BPyN上,可能是由于吡啶氮和氰基氮的质子化使它们更缺电子,因此质子化的BPyN成为受体单位。结果表明,优化后的TP-PN COF和TP-BPyN COF光催化效率分别为10890 μmol g-1 h-1和6457 μmol g-1 h-1,比未改性的TP-BPN COF(782 μmol g-1 h-1)分别提高了13.92和8.26倍。原创 2024-01-14 20:08:07 · 366 阅读 · 0 评论 -
Angew.:CuInP2S6选择性光还原CO2为多碳太阳能燃料
转移到Cu位点的*CO被氢化形成*CHO中间体,被In位点上生成的其他CO攻击,最终形成关键的*CO-CHO中间体。偶联的*CO-CHO中间体的O端和C端受到质子-电子对的攻击,形成吸附的*C2H4,同时释放两个水分子,因此最终产物主要是C2H4。在CuInP2S6单层(ML)的侧边,富含电荷的Cu-In双位点的串联协同作用主要是C2H4产物的高效转化和高选择性,作为ML的基面位,暴露S原子,由于CO2的质子耦合电子转移到*COOH的高能势垒,不能进行CO2的光还原。原创 2024-01-14 20:05:38 · 365 阅读 · 0 评论 -
Angew. Chem. Int. Ed.:Fe-CTF NSs助力Zn-空气电池
通过对Fe原子态密度的积分,作者发现Fe-N3和Fe-N2的d带中心位置分别为-1.23和-1.12 eV,使得Fe原子的d带中心更接近费米能级,增强了反应中间体对金属活性中心的吸附。通过对块层状Fe-CTF进行简单的球磨剥离,制备了丰富的少层晶体纳米片(Fe-CTF NSs),并表现出优异的氧还原反应(ORR)电催化性能,其半波电位和起始电位分别高达0.902和1.02 V,具有超高比容量和功率密度分别为811 mAh g-1和230 mW cm-2的优异Zn-空气电池性能。原创 2024-01-13 10:14:57 · 355 阅读 · 0 评论 -
J. Am. Chem. Soc.:p-Cu@m-SiO2电催化CO2还原为乙烯
作者计算了不同催化界面上的反应自由能,以确认CO2RR途径。对于p-Cu@m-SiO2,*CO-*CHO偶联的自由能远低于*CHO加氢生成*CH2O的自由能,说明SiO2修饰后反应途径完全改变。*CO + *CO → *COCO的反应势垒为1.49 eV,而*CO + *CHO → *COCHO的反应势垒仅为- 0.70 eV,因此在Cu-Si界面上很难发生*CO-*CO耦合。p-Cu@m-SiO2的pDOS表现出1 π轨道的分裂和*CO中间体2 π*轨道的电荷增加,表明Si-Cu界面上的CO被激活。原创 2024-01-13 10:13:24 · 419 阅读 · 0 评论 -
Adv. Mater.:首次报道,Dr-Ir/C NSs高效催化HER
作者构建了不同晶格应变参数的Dr-Ir/C NSs原子模型图,其中氢吸附吉布斯自由能(ΔGH*)是评价催化剂本征活性的重要指标,ΔGH*接近于零,表明催化剂具有最佳的H*吸附能力,即最佳的催化性能。作者计算了不同应变程度下Dr-Ir/C NSs的H*吸附吉布斯自由能,发现压缩应变为4%的Dr-Ir/C NSs的H*吸附吉布斯自由能最小ΔGH*,表明其HER活性最好。Dr-Ir/C NSs具有优异的HER性能,在50 mV下具有6.64 A mg-1的高质量活性,是最好的Ir基催化剂之一。原创 2024-01-13 10:10:51 · 364 阅读 · 0 评论 -
Adv. Mater.:HEANCs助力肼氧化辅助电解制氢
Pt-5d轨道占据了最深的位置,在HER还原过程中充当了主要的电子储存库,而Ni-3d和Co-3d轨道占据EF附近的能带,主要作为HER和HzOR的电子耗尽中心。此外,在HEANC/C同时作为阳极和阴极催化剂下,整体肼氧化辅助分解(OHzS)电解槽在0.1 V下显示出250.2 mA mg-1催化剂的质量活性,并且只需要0.025和0.181 V的工作电压就可分别达到10和100 mA cm-2,优于整体水分解系统和其他化学辅助制氢系统。F,优化脱氢过程的能垒,促进HzOR中的中间转化,最终加速HzOR。原创 2024-01-13 10:06:14 · 353 阅读 · 0 评论 -
Angew. Chem. Int. Ed.:调控反应构型助力光催化还原低浓度CO2
氧空位的注入大大加速了CO2分子的吸附和随后的加氢,需注意,Vo-Co3O4的*CO2吸附能和*COOH生成自由能明显高于原始Co3O4。低浓度CO2的光催化转化是一种同时缓解环境和能源问题的有前途的方法,但由于CO2分子的化学惰性和形成脆弱的金属-C/O键,较弱的CO2吸附和较强的CO2活化过程严重影响了CO的产生。结果表明,CO2分子在Vo-HCo3O4/OMNC上的吸附和活化可能是低浓度CO2还原过程的关键步骤,需要通过精细的分子动力学研究来验证。原创 2024-01-12 15:31:00 · 337 阅读 · 0 评论 -
Nat. Commun.:Fe-poN-C/Fe助力电化学CO2还原
作者构建了吡啶型Fe-N4(Fe-pdN4)、吡咯型Fe-N4(Fe-poN4)和吡咯型Fe-N4(Fe-poN4/Fe13)上的Fe13纳米团簇,分别作为Fe-pdN-C(O)、Fe-poN-C(O)和Fe-poN-C/Fe催化剂的模型。对比Fe-poN4和Fe-pdN4,Fe-poN4/Fe13在引入表面Fe NPs后,极大降低了*COOH生成和*CO解吸的自由能隙,使得Fe-poN-C/Fe催化剂具有更强的CO生成活性和更低的过电位。原创 2024-01-09 14:23:48 · 333 阅读 · 0 评论 -
Nat. Commun.:离子COF高效选择性捕获钍离子
不同阳离子的吸附构型相同,所有加合物的ΔEads值均为负值,表明Py-TFIm-25 COF上的N-C=N-和Py-TFIm-25 COF上的NIm是吸附位点。值得注意的是,Py-TFIm-25 COF上的吸附能绝对值均大于Py-TFImI-25 COF上的相应能,说明Py-TFIm-25 COF在NIm上对金属阳离子的吸附强度有所提高。报道了一种离子COF,命名为Py-TFImI-25 COF,以及去离子类似物Py-TFIm-25 COF,两者都具有创纪录的高分离因子,范围在102到105之间。原创 2024-01-09 14:22:21 · 332 阅读 · 0 评论 -
Angew. Chem. Int. Ed.:单宁酸增强纳米MOFs的活性位点和稳定性
测试结果表明,咪唑配位MOFs的电化学性能有所提高,而羧基配位的MOFs的电化学性能有所下降,总体呈下降趋势。因此,TA能促进咪唑配位MOFs的电化学储能性能,而抑制羧基配位MOFs的电化学储能性能。对于咪唑盐配位MOFs,蚀刻材料不仅保留了MOFs的有序通道,而且造成了晶体结构缺陷,提高了电子的扩散效率。对于羧基配位MOFs,TA被MOFs表面的金属离子捕获,在MOFs表面形成保护层,提高了MOFs的稳定性。同时,TA提供了大量的酚羟基,可以极大提高咪唑配位MOFs的稳定性。原创 2024-01-09 14:17:40 · 419 阅读 · 0 评论 -
Angew. Chem. Int. Ed.:双功能近中性电解质增强OER
在0.5 M KBi中,随着氟化物浓度逐渐增加到1.5 M,Tafel斜率减小到94 mV/dec,表明混合KBi/KF电解质中的电子转移速率较快。这种轻微的下降,表明KF的存在不太可能改变OER中RDS的性质。报道了BF2(OH)2-阴离子是在混合KBi/KF(KBi=硼酸钾)电解液中形成的关键氟硼酸盐物种,以提高近中性pH下的析氧反应(OER)速率。使用KBi/KF电解液,电沉积的Co(OH)2在1.74 V下能够达到100 mA/cm2,这是在接近中性条件下含量丰富的电催化剂中报道的最高活性之一。原创 2024-01-09 14:13:57 · 342 阅读 · 0 评论 -
J. Am. Chem. Soc.:Au/Pt NWs助力C2+醇电氧化反应
在Au1.0/Pt0.5和Au1.0/Pt1.0 NWs上存在步进Pt位点,但在Au NW结构上较厚的Pt沉积减少了步进Pt位点,并释放了Pt-Pt键的拉伸程度,促进了[CH3CHO]*和[CH3COO−]*在C-C键断裂之前的解吸,降低了EOR催化活性。催化氧化反应依赖于Au/Pt比率,其中Au1.0/Pt0.2 NWs具有最大百分比(约75%)的阶状Au/Pt位点,并显示出最高的乙醇电氧化活性,达到创纪录的196.9 A/mgPt(32.5 A/mgPt+Au)。)]平面中具有最高的阶梯密度。原创 2024-01-09 14:12:20 · 359 阅读 · 0 评论 -
Adv. Mater.:非木质素基质构建气固界面增强光热催化水蒸气裂解
在液-固体系中,*H2O和*H的吸附能分别为0.725和0.425 eV(298 K)、0.540和-0.276 eV(323 K),温度升高到373 K时,吸附能分别下降到0.372和0.201 eV,表明温度是影响催化过程的重要因素。作者计算了298、323、373 K(液态水完全转化为水蒸气)三个步骤的自由能变化,在液-固体系中,液体*H2O的吸附过程是一个上坡反应,上坡反应是该反应的速率决定步骤。而气态*H2O的吸附过程为下坡反应,对比液态水,气-固界面的能垒更低,催化剂表面更容易吸附蒸汽。原创 2024-01-08 17:29:26 · 333 阅读 · 0 评论 -
Adv. Mater.:d-(Fe, Ni)OOH工业条件下高效催化OER
(Fe, Ni)OOH催化剂在实验室和工业条件下均表现出优异的催化活性和长期耐久性,其中大面积的d-(Fe, Ni)OOH||NiMoN对在AEM电解槽中,在12.5 A的绝对电流下,需要1.795 V即达到500 mA cm−2的电流密度,用于整体水电解,显示出巨大的工业水电解潜力。结果表明,FeOOH和(Fe, Ni)OOH的RDS都是在Fe位点解吸生成O2,而Ni的引入加速了Fe位点的该过程,降低了(Fe, Ni)OOH中OER的活化能垒,第三步。-(Fe, Ni)OOH成为双活性催化剂。原创 2024-01-08 17:28:04 · 385 阅读 · 0 评论 -
Nat. Commu.:Co@CoO核壳催化剂催化氢解5-羟甲基糠醛制2,5-二甲基呋喃
随后,H2吸附在 CoO(100)-Ov 表面,并放热 0.75 eV;Co-Hδ-的电负性H首先攻击HMF中吸附的-CH=O的正电Cδ+,该过程放热 0.63 eV,需要克服 0.63 eV 的势垒;计算 H2 在 CoO(100)-OV 表面上的均裂发现OV可以辅助H2在催化剂表面裂解为两个Hδ−,并且H2的均裂过程放热(0.23 eV),能垒为 0.51 eV;H2在CoO(100)和CoO(100)-Ov处的吸附能分别为0.25和1.63 eV,表明CoO(100)-Ov具有更强的结合能力;原创 2024-01-08 17:26:38 · 367 阅读 · 0 评论 -
ACS Catal.:Rh金属烯上原子分散 MoOx 促进碱性HER
报告使用一锅溶剂热法合成锚定在 Rh 金属烯上的原子分散的 MoOx 物种,催化剂结构最大程度地暴露氧化物-金属界面,产生具有超高碱性 HER 活性的 MoOx-Rh 催化剂,在 50 mV 的过电位下获得了 2.32 A mgRh-1 的质量活性,是商业 Pt/C 的 11.8 倍。此外,与 Pt(111) 表面 (0.55 eV) 和 Rh (111) 表面 (-0.09 eV) 相比,MoOx-Rh 显示出 -0.40 eV 的优异 H2O 解离活性。原创 2024-01-08 17:23:40 · 374 阅读 · 0 评论 -
J. Am. Chem. Soc.:低温CO2离解的聚类演化前沿轨道
根据作者提出的结构模型,位于两条-Cu-O-链之间的Ni原子是金属原子(记为Nim),而另一个紧贴在-Cu-O-链中的Ni原子是阳离子原子(记为Nic)。值得注意的是,CO2可以通过其两个O原子中的任何一个进行吸附,从而CO2将电子提供给Ni的空轨道。作者展示了一个主要由O端孤对电子组成的CO2分子的HOMO,DFT计算了LUMO在Ni上对Nic和Nim原子以及Ni2簇的投影波函数。对于Ni2簇,Nim和Nic之间的横向相互作用改变了Nic的投射轨道,形成了一个横向组分,促进了CO2的横向吸附。原创 2024-01-08 17:20:30 · 365 阅读 · 0 评论 -
Angew. Chem. Int. Ed.:Cu2O-SrTiCuO3-x助力乙醇与CO2的羰基化反应
活性的*CO与相邻的Ov上的乙氧基偶联到*COOC2H5上,结合一个氢原子形成EF。通过监测反应中0.31-Cu2O-SrTiCuO3-x上的生成物形成,EF和氧气的生成量在前4 h迅速增加,然后逐渐变慢,而乙醛的生成量在4 h后增加得更快,表明CO2活化和/或偶联的活性位点失活。以CO2作为羰基源的乙醇羰基化对于制备酯类化合物具有重要的意义和意义,但由于惰性CO2的活化条件苛刻,导致乙醇中α-C-H的活化有待提高,甚至导致C-C键的断裂,从而使O-H键的特异性活化恶化,因此还是一个很大的挑战。原创 2024-01-02 17:55:45 · 362 阅读 · 0 评论 -
J. Am. Chem. Soc.:Cu/Al2O3-N-L MICs实现高活性、选择性加氢
作者选择Cu/Al2O3-N3-L1和Cu/Al2O3-N2-L1而不是Cu/Al2O3-N1-L1来研究物质的吸附能(Eads)。当Cu/Al2O3-N3-L1存在时,根据N1、N2和N3的Eads值发现,其中吸附能从-1.66 eV(N1)逐渐降低到-2.18 eV(N2),再降低到-2.96 eV(N3),因此N3较低的吸附能有利于其在Cu/Al2O3-N3-L1表面的吸附。需注意,Cu纳米颗粒的尺寸远远大于Cu/Al2O3-N3-L1表面的(12×12)Cu(111)模型,表明了计算构型的合理。原创 2024-01-02 17:50:27 · 382 阅读 · 0 评论 -
J. Am. Chem. Soc.:Pt-AC/Cr-N-C助力实际碱性HER
采用固定在Cr-N-C基底中单个Cr-N4位点上的Pt6簇组成的板状模式,以模拟Pt-AC/Cr-N-C的原子结构。在Cr-N-C基底中,Pt1-Cr1键的键距为0.82,是Pt2-C键的键距的2.3倍,甚至超过了Cr-N键的键距,表明Pt1-Cr1在稳定Pt ACs中的键强度明显高于Pt-C。报道了一种具有高亲氧性的单原子Cr-N4位点和Pt-Acs的催化剂(Pt-AC/Cr-N-C),用于在阴离子交换膜水电解槽(AEMWE)中实现高活性和稳定的碱性HER。原创 2024-01-02 17:44:12 · 364 阅读 · 0 评论