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朱老师讲VASP
这个作者很懒,什么都没留下…
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【纯计算】Nat. Commun.:金属表面碳的动态模拟与生长机制—主动机器学习模型的应用
模拟还揭示了石墨烯在Cu(111)表面生长的热力学和动力学分析需要考虑到吸附的Cu原子的参与,例如C-Cu桥,Cu原子对石墨烯边缘的保护以及边缘碳链。CGM-MLP的构建始于由Rowe等人生成的碳势能函数的数据库,即GAP-20,以及Cu (111)表面上碳簇的多个平衡构型(即图1a中的C1–C18)。该研究的计算结果表明,在成核位点较少的情况下,如吸附的Cu原子和Cu台阶等,碳链的形成在能量上更为有利。此外,如果进一步的生长过程或基于碳的薄膜的模拟感兴趣,可以相应增加预定的碳原子数量。原创 2024-01-16 16:58:29 · 400 阅读 · 0 评论 -
【计算文献解读】PCCP:通过应变和电场调控砷烯/MoSi2N4异质结的电子性质和能带对齐
然而,当施加压缩应变时,砷烯/MoSi2N4异质结的带隙迅速减小。计算过程中截断能设置为500 eV,布里渊区采样设置11×11×1的k点网格,结构优化过程中,使用17×17×17的k点网格,允许所有原子完全弛豫,自洽迭代循环收敛标准设置为10-6eV,直到施加在每个原子上的力小于0.01 eV Å-1,且达到收敛标准。利用第一性原理计算,研究砷烯和MoSi2N4构成的范德华异质结的电子结构和能带对齐现象,并探讨了通过应变和电场的调控,可以实现异质结的半导体-金属转变和能带对齐的类型转变。原创 2024-01-16 16:48:24 · 406 阅读 · 0 评论 -
【VASP-AIMD纯计算】AEM:揭开二维半导体电催化的伪惰性基面
通过向相邻的P原子提供三个电子,Cr的价电子构型变为3d34s0,这将产生3µB的磁矩,并且图2c中Cr-3d轨道的PDOS证实了这些结果。对于极化的NO分子,它具有半占据的π*2p轨道。第二步表示为“转移”,P原子上sp3杂化轨道(P-sp3)中的电子转移到Cr原子的d轨道,使P原子具有空轨道来捕获NO分子中的电子。作者通过分析NO-2p轨道和P-sp3轨道之间的轨道重叠发现(见图5b),当吸附NO时,NO-σ轨道与费米能级以下的P-sp3轨相互作用,导致sp3-σ轨道被占据,这与“捐赠”过程有关。原创 2024-01-16 16:44:51 · 646 阅读 · 0 评论 -
【理论计算+机器学习】JACS:基于光谱描述符由AI生成催化结构
通过光谱描述符预测了双原子分子的结构参数(图3a)。图3(a)预测了TiO2-Cu-CO体系的CO信息(b-d)分别预测了TiO2-Cu-NO、TiO2-Ag-CO和MgO-Cu-CO体系的吸附分子两个键长(e)验证TiO2-Cu-CO体系和其他TiO2-Cu-NO、TiO2-Ag-CO和MgO-Cu-CO迁移体系的ML-2模型的正确性(f)TiO2-Cu-CO体系和其他TiO2-Cu-NO、TiO2-Ag-CO和MgO-Cu-CO迁移体系的20个随机生成光谱与相应DFT计算光谱之间的相关系数。原创 2024-01-16 16:43:12 · 512 阅读 · 0 评论 -
ACS Catal.:ZnCrOx/H-ZSM-5催化CO2加氢制三甲基苯和乙烯
此外,本文计算得到邻二甲苯到1, 2, 3-TriMB和1, 2, 4-TriMB的势垒分别为122.0和113.4 kJ mol-1,二甲苯到1, 2, 3-TriMB和1, 2, 4-TriMB的势垒分别为133.8和130.5 kJ mol-1,对二甲苯到1, 2, 4-TriMB的势垒分别为129.7 kJ mol-1。因此,1, 2, 4-TriMB的生成优先于1, 2, 3-TriMB和1, 3, 5-TriMB的生成。其中TriMB占芳烃产品的57.4%,乙烯占所有轻烯烃的83.9%。原创 2024-01-16 16:41:00 · 400 阅读 · 0 评论 -
Nat. Commun.:Fe-poN-C/Fe助力电化学CO2还原
作者构建了吡啶型Fe-N4(Fe-pdN4)、吡咯型Fe-N4(Fe-poN4)和吡咯型Fe-N4(Fe-poN4/Fe13)上的Fe13纳米团簇,分别作为Fe-pdN-C(O)、Fe-poN-C(O)和Fe-poN-C/Fe催化剂的模型。对比Fe-poN4和Fe-pdN4,Fe-poN4/Fe13在引入表面Fe NPs后,极大降低了*COOH生成和*CO解吸的自由能隙,使得Fe-poN-C/Fe催化剂具有更强的CO生成活性和更低的过电位。原创 2024-01-09 14:23:48 · 348 阅读 · 0 评论 -
Nano-Micro Lett.:PtNi-W/C高效催化ORR,助力质子交换膜燃料电池
计算发现,WSAO3位点的*OOH步骤的自由能比PtNi-W位点的自由能低1.42 eV,表明WSAO3位点的能量势垒显著降低,有利于*OOH的形成,O2可能被WSAO3快速激活生成*OOH。由于*O在WSAO3位点的形成是一个轻微的上坡过程,在Pt位点的形成非常顺利,作者推测*OOH可能优先传输到原子接近的PtNi-W表面或WO3/PtNi-W界面上的Pt位点,然后继续进行。因此,Pt和WSAO3上的子步骤的转化能量具有互补性,由于双位点的级联催化机制,可以加速速率延迟步骤。原创 2024-01-03 17:06:51 · 389 阅读 · 0 评论 -
【VASP解读】Angew:Mn-SA@NC电催化硅烷氧化制硅烷醇
报道了MOOH中间体,这是Mn-N-C单原子催化剂(Mn-SA@NC)中的关键物质,其可在OER中循环传递。Mn-SA@NC表现出卓越的性能,催化剂负载低至600 ppm,周转数高达9132,同时在10 mmol的流量化学设置下表现出稳定性。此外,Mn-SA@NC作为OER电催化剂,驱动整个反应,作者构建了实用的Mn SAC催化有机电合成体系。此外,加入了过量的自由基捕获剂,反应中也没有可检测到的SiO2自由基,表明非自由基途径是主要反应途径。通过DFT计算,作者研究了关键中间体以阐明真实的反应途径。原创 2024-01-01 20:12:03 · 426 阅读 · 0 评论 -
ACS Catal.:Cu-基电催化剂表面羟基化促进电化学CO2R
最有利的Eads结果表明,GA的存在可以增强*CO的吸附。在GA存在的情况下,*CO的能量有利构型位于Cu表面的电子损失区,导致在*CO吸附等供体-受体吸附体系中具有更强的吸附强度。根据GA诱导的CO共吸附体系中*GA-*CO的电荷密度差,发现*CO的最佳吸附位点位于*GA对Cu造成的缺电子区,表明GA在调节表面微环境方面的关键作用,从而改善了CO的吸附。作者还通过Cu(111)和Cu(100)上GA诱导的电荷密度差,分析了GA诱导Cu表面的电荷重分布,观察到GA存在时Cu表面上明显的电荷密度重分布。原创 2023-12-31 14:53:45 · 368 阅读 · 0 评论 -
【VASP解读】JACS:动态自旋态转变控制光催化整体反应
在不同自旋态下,Pt(II)的Bader电荷值接近,而在LS态结构中,Fe(II)的Bader电荷值更负,Pt(IV)的Bader电荷值更正。对于分子氧吸收,LS态结构的Pt-O键长为2.36 Å,HS态结构的Pt-O键长为2.28 Å,即HS态结构的Pt-O键长较短。水与Pt(II)之间的Pt-O键长在LS态结构中为2.08 Å,在HS态结构中为2.06 Å,两者具有可比性。开放的Pt(II)上容易发生O2和H2O分子的化学吸收,促进了ORR和WOR通过光诱导的电子和空穴转移从吸附位点到底物。原创 2023-12-30 18:51:05 · 431 阅读 · 0 评论 -
【VASP解读】AM:o-CoTe2助力Li-S电池
二碲化钴(CoS2)的EF位置越高,反键态移动越高,占用率越低,导致底物表面与吸附质之间的相互作用越强。-CoTe2制成的全电池在0.5 C条件下,可稳定充放电800次,每次循环容量衰减仅为0.055%,在低电解质和高硫负载6.4 mg cm-2下,其面积容量达到6.5 mAh cm-2。电化学动力学缓慢和枝晶生长是锂-硫(Li-S)电池的主要障碍,其中对多晶效应的研究需要进一步了解催化剂的设计原理。-CoTe2上Co原子的d波段中心分别为-1.54和-1.11 eV,因此。-CoTe2催化剂中,原创 2023-12-30 18:26:04 · 398 阅读 · 0 评论 -
Adv. Funct. Mater.:五配位Y协同Bi位点以提高电化学CO2RR的选择性
五配位的Y不直接参与反应,但可以作为相邻Bi位点的电子受体,进一步影响Bi与*HCO2中间体的相互作用,提高Bi位点的性能。此外,Bi/CN和Y/CN-OH的CO2RR起始电位与HER相当,因此选择性较差,而BiY/CN-OH对*HCO2具有更适中的吸附能,这导致过电位较低并提高了选择性。本文分别制备了Bi和Y原子分散的催化剂(BiY/CN)和相应的Bi/CN和Y/CN单原子催化剂。在电催化CO2RR过程中,BiY/CN对HCOOH的选择性(FE = 83%)高于Bi/CN(26%)和Y/CN(12%)。原创 2023-12-29 08:59:15 · 352 阅读 · 0 评论 -
J. Am. Chem. Soc.:机器学习加速A2BC2三元电子化合物的发现
有趣的是,所有三种电子化合物,即缺电子、中性电子和富电子的电子化合物都存在于预测的化合物集中。然后成功地合成了三个最有前途的新型电子化合物(两个富电子的Nd2ScSi2和La2YbGe2,以及一个缺电子的Y2LiSi2),并对其进行了实验表征。从214个已知A2BC2相的库出发,使用DFT计算了电子局域函数(ELF)的最大值,表明其中42个是潜在的电子化合物。电子化合物在化学空间中可能并不像人们想象的那样稀有,缺电子的电子化合物不仅是只存在于理论研究中的幻想结构,而且是真实的、潜在有价值的材料。原创 2023-12-28 14:54:37 · 423 阅读 · 0 评论 -
【纯计算】AEM:用于析氢反应的混合双原子催化剂
为了定量描述键合效应,作者进行了COHP分析,Pd-B/g-CN、Ti-C/g-CN、Ir-C/g-CN、Cr-Si/g-CN、Mn-Si/g-CN、Co-Si/g-CN、Rh-Si/g-CN、Ir-P/g-CN和Fe-S/g-CN中M-H的ICOHP分别为-2.67,-0.34,-1.57,-1.70,-1.77,-1.61,-1.47,-1.35和-1.15 eV。如图3b所示,128个系统(Zn-S/g-CN和Ag-S/g-CN除外)的形成能为负值,表明这些结构在热力学上是稳定的。原创 2023-12-25 14:55:25 · 872 阅读 · 0 评论 -
PCCP:巨正则DFT计算氮掺杂石墨烯在碱性介质中氧还原反应的机理
在所选活性位置,O2分子可能有两种化学吸附类型:第一种类型(符号I)中,O2与表面形成两个C-O键(图2a,2f,2l,2q),除了吡啶氮(图2l)的O-O键,余下的均与表面平行(图2a,2f,2q),并且石墨烯中的π键断裂,与O结合的碳原子发生sp3杂化。在电位范围为-0.2 ≤ U ≤ 0.4 V的吡啶氮(图4c)和0.2V ≤ U ≤ 0.4V的吡咯氮(图4d),其OOH的吸附能是负的,这意味着OOH的吸附是放热的,也就是说,OOH的吸附是反应的驱动力。总的来说,氮掺杂导致O2的化学吸附依赖于电位。原创 2023-12-25 14:53:23 · 880 阅读 · 0 评论 -
Small:Ge-L10-PtZn@N-C助力高性能ORR
总之,微量Ge的介入有效地调节了L10-PtZn@N-C的电子态,使d轨道带中心区域发生位移,使得Ge-L10-PtZn@N-C中的Pt电子结构比L10-PtZn@N-C更接近费米能级,削弱了氧化中间体对Pt的结合能,有效地增强了ORR活性。与PtZn-(111)相比,PtZn-(111)-1-Ge和PtZn-(111)-2-Ge的限制步的过电位进一步降低,形成了一个更稳定的结构表面,证实了Ge元素的引入可以赋予催化剂潜在的高活性和稳定性。因此,微量Ge的存在调节了Pt活性位点。原创 2023-12-25 14:50:17 · 330 阅读 · 0 评论 -
ACS Catal.:PCN中π-π相互作用驱动的电荷分离和层间转移
散装PCN的CBM和VBM定位在不同的七嗪单元上,而单层PCN的CBM和VBM定位在相同的七嗪单元上。在单层中,七嗪单元通过-NH基团和氢键连接,导致它们之间的耦合较弱,其中电荷可能定位在七嗪本身上。在块状PCN中,由于层间π-π相互作用,不同的七嗪单元重叠模式导致HOMO和LUMO的能级不同。结果表明,由于层间相互作用和热运动导致的对称性破坏使得甜瓜中的七嗪单元形成供体-受体对,从而促进电荷的分离和转移。在单层PCN和块状PCN中,电子和空穴具有相同的反键π键特性,从而驱动电荷的分离。原创 2023-12-25 14:48:57 · 340 阅读 · 0 评论 -
ACS Catal.:水中原位生成表面羟基对硝基芳烃的加氢反应
相邻的OH*可以通过H转移使Ph-NO*进一步加氢为Ph-NOH*或Ph-NHO*,势垒分别为0.70 eV和0.35 eV,表明Ph-NO*中N的加氢比O的加氢更有利。接着,Ph-NHO*被另一个OH*氢化成羟胺,势垒为0.73 eV(Ph-HNO* + OH*→Ph-HNOH* + OH*)。外围Mo位点上的O*可以被吸附在Au位点上的CO分子以0.84 eV的势垒除去,形成另一个空位,使得Ph-HNOH*自发解离成Ph-NH*和OH*,并通过另一次H转移形成Ph-NH2。原创 2023-12-25 14:45:45 · 366 阅读 · 0 评论 -
Adv. Funct. Mater.:Fe3O4/La2O3@N, O-CNSs助力AEMFCs
在U=1.23 V下,通过估算各反应途径的∆G,对于Fe3O4,O2转化为HOO*的∆G(3.06 eV)最大的步骤为电位决定步骤,而Fe3O4/La2O3的RDS为OH*到OH−过程,∆G为1.42 eV,表明Fe3O4/La2O3的反应过电位最低,对ORR活性有协同作用。由于Fe3O4与La2O3之间存在较强的电子耦合效应,Fe位点的d波段电子结构发生改变,催化剂与吸附物之间的键合强度适中,减弱了其中间强吸附行为,对RDS产生了巨大影响,促进了ORR的催化活性。原创 2023-12-24 11:22:22 · 351 阅读 · 0 评论 -
Angew. Chem. Int. Ed.:Li-O2电池超氧化物歧化反应的新途径
在没有RB的歧化过程中,溶剂化(LiO2)2的对称构型导致两个超氧化物的电荷相似,因此分子内电荷转移的能垒较高,表明RB介导的O2-歧化在热力学和动力学上都有利。在RB介导的歧化过程中,O2-首先被RB和Li+吸附形成RB1,再溶剂化LiO2,然后它们反应形成二聚体RB2,而生成的RB2快速捕获电解质中的Li+。非质子锂-氧气(Li-O2)电池由于具有较高的理论能量密度而引起了广泛关注,但由于超氧化物(O2-)中间体在放电和充电过程中歧化导致反应动力学缓慢和电压滞后大。原创 2023-12-24 11:20:46 · 387 阅读 · 0 评论 -
Angew. Chem. Int. Ed.:Ce2O3-AD/Au实现高SCC效率
由N-N距离计算结果可知,VO在Ce2O3-VO中削弱了化学吸附过程中N2的三键,使N-N距离增加到1.143 Å,而在Ce2O3中引入应变-Vo缺陷后,N-N距离进一步增大至1.153 Å。计算表明,应变和VO在Ce2O3中的协同作用促进了N2的吸附和原位活化。作者模拟了Ce2O3和两种Vo掺杂Ce2O3的不同VO位置的Ce2O3(分别为Ce2O3-VO和Ce2O3-VO-1),发现Ce2O3-VO的生成焓低于Ce2O3-VO-1的生成焓,表明Ce2O3-VO更稳定,可用于后续的DFT计算。原创 2023-12-24 11:18:19 · 406 阅读 · 0 评论 -
J. Am. Chem. Soc.:高7个数量级,高EEF加速Menshutkin反应
C-I和N-C键距的交叉点代表了过渡结构,在这个过渡结构中,平面CH3部分为随后的构象反转,从而导致离子产物的形成。通过密度泛函理论(DFT)计算,作者对Menshutkin反应预测,沿着反应轴,即电子从N向I转移的方向的电场比反应配合物(RC)更稳定过渡态(TS),从而降低势垒,如吡啶与CH3I反应。高外部电场(external electric feld, EEF)作为一种绿色高效的催化剂在合成化学中的应用受到了广泛的关注,因为它能够提供对反应选择性的显著控制和加速反应速率。原创 2023-12-24 11:16:29 · 395 阅读 · 0 评论 -
ACS Nano:Fe2P-Co2P/NPC助力高效耐用的AEMWE
此外,Fe2P/NPC、Co2P/NPC和Fe2P-Co2P/NPC的投影态密度(PDOS)显示,Fe2P/NPC、Co2P/NPC和Fe2P-Co2P/NPC由于适当的费米能级而表现出优异的导电性。Fe2P-Co2P/NPC中Fe和Co的d带中心比Fe2P/NPC中的Fe和Co的d带中心和Co2P/NPC中的Co的d带中心离费米能级远,与中间体的结合较弱。Fe2P-Co2P/NPC的界面区域可以积累大量的电子,有利于反应物与Fe2P-Co2P/NPC表面的界面反应性。原创 2023-12-24 11:08:53 · 324 阅读 · 0 评论 -
ACS Catal.:Cr掺杂ZnO表面CO活化的机器学习加速研究
研究表明,Cr倾向于优先出现在ZnO(1010)的表面而不是其内部区域,并且Cr掺杂结构在高Cr和OV浓度下倾向于沿[0001]方向形成矩形岛。在掺Cr的ZnO表面上,去除附着在Cr上的氧显著地增强了CO的吸附。对于同一组分,未重构表面的二配位Cr比重构表面的四配位Cr具有更强的CO吸附能。a之间存在线性关系。这些发现为Cr掺杂ZnO表面的CO活化提供了更深入的见解,并为合成气转化的有效催化剂的合理设计提供了有价值的指导。a)与Cr和OV浓度之间的反比关系,并且观察到OV形成能与CO活化的。原创 2023-12-23 18:38:47 · 331 阅读 · 0 评论 -
Adv. Mater.:将氮化碳碎片重新连接成多界面有序无序同质结,以实现稳定的光驱动H2O2生成
结果表明,CN-NH4-NaK通过两步单电子和一步双电子氧还原路径表现出出色的H2O2光合作用,实现了16675 μmol h-1 g-1的显著产率,并具有优异的选择性(> 91%),太阳能到化学能的转化效率超过2.3%。报道了一种新颖的方法,将石墨氮化碳破碎成更小的碎片(CN-NH4),然后对其进行定向修复以创建多个有序-无序界面(CN-NH4-NaK)。基于氮化碳的光催化技术为过氧化氢(H2O2)的生产提供了一种可持续且清洁的方法,但由于内电场弱,热载流子迟缓,产量受到严重限制。原创 2023-12-23 18:33:18 · 386 阅读 · 0 评论 -
J. Am. Chem. Soc.:M-N-C单原子催化剂中电化学势驱动的前线轨道位移导致吸附能倒置
在负电势的情况下,由于Co的电子结构由d7变成d8,其spin-down的Co(dz2)-O(p)的贡献变小,导致Co/N-C对O2的吸附在负电势的情况下发生了反转。随后本文又研究了CO2分子在Co/N-C上的吸附,由于CO2吸附构型仅涉及和dz2轨道的相互作用,并无其和dxz轨道的相互作用,所以也没有吸附能反转的现象发生。本文以Co/N-C为例,其dxz轨道正好在费米能级上方。观察到费米能级和d轨道占据随着电化学电势的变化而变化,强调了金属原子的分子轨道与N-C材料的连续能量之间的协同变化。原创 2023-12-23 18:30:09 · 397 阅读 · 0 评论 -
J. Am. Chem. Soc.:通过在缺陷碳中设计丰富的空位耦合五边形来促进ORR反应动力学
所制备的VP/CNs对碱性ORR表现出优异的本征活性(半波电位为0.86 VRHE),四电子选择性效率接近99%,优于使用Pt/C基准的效率。密度泛函理论(DFT)计算进一步表明,与相邻五边形(AP)或单个五边形(SP)相比,碳空位与相邻五边形(VP)之间的协同效应显著增加了电荷转移,并优化了O2的吸附,获得了较低的ORR反应能垒。报道了一种模板辅助法制备的碳缺陷电催化剂,该催化剂具有丰富的空位耦合五边形(VP)作为二维碳纳米片(VP/CNs)中的活性位点。原创 2023-12-23 18:26:16 · 390 阅读 · 0 评论 -
Angew. Chem. Int. Ed.:通过Mg/Fe双位点催化剂中的局部场畸变改善电催化OER
B)的有利自旋跃迁,从而通过吉布斯自由能调节了基元步骤的热力学。所获得的Mg/Fe双位点催化剂表现出优异的OER活性,在10 mA cm-2下的过电位为224 mV,且整体水分解在10 mA cm-2下的电解电压仅为1.542 V,优于目前最先进的过渡金属SAC。具有金属-氮-碳(M-N-C)构型的过渡金属单原子电催化剂(SAC)在析氧反应(OER)中显示出巨大的潜力,调制M-N-C中的自旋组态以增强自旋敏感的OER能级势在必行,但这仍然是一个巨大的挑战。B)到低自旋(dxy2dxz2dyz2,0.95。原创 2023-12-22 15:02:27 · 363 阅读 · 0 评论 -
Angew. Chem. Int. Ed.:环境γ射线介导的贵金属沉积在富含缺陷的氧化锰上,用于工业级电流密度下甘油辅助析氢
其中,Ru@MnO2-x催化剂中的界面Ru-O-Mn键会同时激活Ru和Mn位点,从而对甘油氧化反应(GOR)和析氢反应(HER)产生出色的双功能催化性能。理论计算进一步表明,富含缺陷的MnO2载体促进了H2O的解离,而缺陷调节的Ru位点促进了去质子化和氢的脱附,协同增强了甘油辅助析氢。报道了一种环境可控的γ射线辐射还原合成了一系列锚定在富含缺陷的锰氧化物上的贵金属纳米颗粒(M@MnO2-x,M=Ru,Pt,Pd,Ir),用于甘油辅助析氢。原创 2023-12-22 14:57:03 · 403 阅读 · 0 评论 -
Angew. Chem. Int. Ed.:通过Pd-O-Gd桥引入反键轨道占据促进电催化ORR
理论分析表明,Pd和Gd2O3之间的耦合通过Pd-O-Gd桥促进电子转移,从而诱导Pd-*OH的反键轨道占据,从而优化ORR速率决定步骤中*OH的吸附。以Pd-Gd2O3/C为代表,发现Pd和Gd2O3之间的强耦合诱导了Pd-O-Gd桥的形成,从而触发Pd和Gd2O3的电荷重新分配。筛选出的Pd-Gd2O3/C具有较高的起始电位(0.986 VRHE)、半波电位(0.877 VRHE)和良好的稳定性,具有优异的ORR性能。开发新型合成技术对于扩大双功能电催化剂用于节能制氢至关重要。原创 2023-12-22 14:53:08 · 365 阅读 · 0 评论 -
IJHE:光催化全解水的MoSTe/g-GeC Z型异质结构
g-GeC、MoSTe单层和MoSTe/g-GeC异质结构的吸收光谱如图6 (a)所示,在紫外区(112 nm), MoSTe/g-GeC异质结构的吸收峰为11.9×105 cm-1,MoSTe单层的吸收峰为8.63×105 cm-1,g-GeC单层的吸收峰为3.28 × 105 cm-1。当太阳辐射照射在MoSTe/g-GeC异质结构上时,电子从g-GeC(或MoSTe)的VBM迁移到g-GeC(或MoSTe)的CBM上,在g-GeC(或MoSTe)的价带顶部会出现等量的空穴,从而形成光生电子-空穴对。原创 2023-12-22 14:51:21 · 952 阅读 · 0 评论 -
【机器学习+材料】Nat. Commun.:采用活性基序的机器学习和数据驱动方法挖掘二氧化碳还原电催化剂
从TOF-SIMS中提取了Cu-Pd电催化剂的深度剖面,并重新构建的3D图,如图9a所示。图2中的3D选择性图可以实现对CO2RR产物的选择性,因此本文使用该图预测二元合金催化剂的选择性和活性,采用机器学习预测了ΔECO*、ΔEOH*和ΔEH*,如图3a。此外,图9e显示,由CO2RR转化为C1+产物比例从-0.75 V时的0.29迅速增加到-0.85 V时的0.84,并最终在–1.15 V时达到0.99,与裸铜相比,在Cu-Pd电催化剂上的C1+选择性提高了2.3倍,成功验证了C1+生产率的理论预测。原创 2023-12-22 14:44:57 · 499 阅读 · 0 评论 -
【纯计算】JACS:Fe-N-C催化剂在氧还原反应中的决速步是什么?
通常认为,Fe-N-C上的ORR反应路径有以下步骤(图1a):* + O2 → *OO,*OO + H+ + e- → *OOH,*OOH + H+ + e- → *O + H2O,*O + H+ + e- → *OH,*OH + H+ + e- → * + H2O。本文进一步研究后续步骤,即,*OO + H+ + e- → *OOH、*OOH + H+ + e- → *O + H2O、*O + H+ + e- → *OH和 *OH + H+ + e- → *OH2电化学步骤。原创 2023-12-21 15:58:02 · 922 阅读 · 0 评论 -
机器学习+材料,数据挖掘发JACS
虑到原子数(P11)的相关性,该研究对溶质中O + Cl + CN + S含量为3%的情况进行了研究,探讨了它与溶剂分子中O + Cl + CN + S百分比(P12)的关系,同时考虑了三种不同的O + Cl + CN + S含量(P31 = 0.01、50和100)以及两种不同的溶质浓度(P36 = 0.001和0.1),如图6B所示。表1中总结的结果与具有R2值为0.90的投票回归机器学习模型的预测非常一致(见图5C中的红色三角形),从而证实了整个过程的可靠性,以及从中获得的物理化学见解的有效性。原创 2023-12-21 15:56:40 · 945 阅读 · 0 评论 -
AEM纯计算,铝离子电池
如图1所示,对于312和413相,α和β多晶型都具有相同的Mn+1Xn骨架,然而,在α多晶型中,A元素位于与相邻的M6X八面体边缘共享的棱柱位置,而在β多晶形中,A和相邻的M6X八面体的棱柱位置是面共享的。对于n=2,3的结构,包括两种类型的层状堆叠(α和β),仅在Al离子的相对位置上不同:α相中的Al离子放置在第二个相邻金属位点的顶部,而β相中的Al阳离子放置在最近的阴离子位点的顶部。此外,如图8所示,碳电极的纳米结构具有宽范围的电压,这也意味着纳米结构的MAX应该遵循相同的路径来扩展电压窗口。原创 2023-12-21 15:54:43 · 846 阅读 · 0 评论 -
【纯计算】西交JACS Au: 关于Co3O4亚纳米多孔片上的低温丙烷活化和矿化过程的原子尺度研究
成果简介轻烷烃是一类广泛存在的挥发性有机化合物(VOC),具有显著的环境和健康风险。然而,由于轻烷烃的高反应惰性和弱极性,其低温催化分解仍然是一个极大的挑战。西安交通大学何炽老师团队成功制备了亚纳米多孔片状的Co3O4(Co3O4-SPS),并对其与块体材料在C3H8催化氧化方面的性能进行了全面比较。计算方法第一原理计算是通过使用VASP 5.4执行的,采用广义梯度近似(GGA)和PBE泛函增强的GGA+U方法。能量截断设置为600 eV,允许原子位置松弛,直到能量和力分别小于10-4 eV 和 5 × 1原创 2023-12-21 15:52:51 · 971 阅读 · 0 评论 -
钙钛矿纯计算AEM:光诱导缺陷的形成和迁移
然而,当合金的费米能级从带隙的中间向价带移动时,对于Br浓度在22%和66%之间的合金,Frenkel对(VI+Ii)2+的形成能变为负,并且Frenkel对缺陷倾向于自发形成。相反,如果费米能级位于带隙的中间,如富I条件下的平衡费米能级(图2b中的垂直虚线),则Frenkel对的形成能量将大于1.0eV。Frenkel对形成能与合金成分x的函数关系如图1b所示,在溴组成中等的区域(0.22<x<0.66,如绿色区域所示),Frenkel对的形成能为负,表明其可自发形成。原创 2023-12-21 15:48:58 · 892 阅读 · 0 评论 -
【纯计算】JCIS:曲率效应调节Co@N4掺杂碳纳米管作为双功能ORR/OER催化剂
如图4所示,(14, 4)、(16, 4)、(18, 4)、(20, 4)、(22, 4),和(24, 4)Co@N4CNTs.催化剂具有非常低的催化过电位(ηORR),相应的范围从0.23V到0.27V,这意味着这些催化剂可以提供不低于0.96V的放电电压。如图5e和5f所示,随着管径的增加,Δ。如图5a所示,作者确定了三类高性能双功能Co@N4CNTs催化剂,每个都具有不同的直径:(18,4)的过电位为0.68V,(22,4)的过电位为0.67V和(24,4)的过电位为0.64V。原创 2023-12-20 08:46:45 · 830 阅读 · 1 评论 -
【计算文献解读】Surf. Sci.:第一性原理研究Bi2Te3助催化剂修饰的TiO2用于高效光催化制氢
通过分析Bi2Te3/TiO2异质结介电函数的虚部(图5 a)和相应的局域态密度(LDOS)(图5 b),发现来自Bi2Te3价带的电子能经过光激发进入未占据的Bi2Te3的导带,因为在异质结Bi2Te3段导带中最明显的峰值(即对应于0.97 eV的峰值)容纳了大量的光生电子。Bi2Te3为Bi2Te3/TiO2异质结引入狄拉克锥,还促进了Bi2Te3/TiO2异质结内光生电子的有效转移,保证了稳定的电子供应,其Te原子为异质结提供的新的催化活性位点。图1. Bi2Te3/TiO2异质结的主视图。原创 2023-12-20 08:45:03 · 934 阅读 · 0 评论 -
JPCL:靶向自旋态调控促进氧还原反应
对于FeN4,OOH*和O*,基态自旋态是IS态,而对于OH*,则是HS态。FeN4在LS、IS和HS态的过电势分别为0.37、0.70和1.34V,表明不同的自旋态具有不同的催化性能,并且在LS态的FeN4可以显著提高ORR过程中的催化活性。在LS、IS和HS态中,FeN4上的结合能对于OOH*分别为4.54、3.71和3.90 eV,对于O*分别为3.20、2.02和2.14 eV,以及对于OH*分别为1.56、0.48和0.39 eV,这表明相同ORR反应中间体的结合能可以受到自旋态的影响。原创 2023-12-20 08:41:13 · 892 阅读 · 0 评论