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DFT
文章平均质量分 84
朱老师讲VASP
这个作者很懒,什么都没留下…
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北科,纯计算JACS
相反,在C2/c相中,在430nm处的zz方向上具有最强吸收峰,随后是在590和300nm处xx和yy方向上的峰。如图1a所示,MoBr2O2在极性空间群(Cc,No.9)中结晶,并且晶体结构由沿b和c方向排列的角共享MoBr2O4八面体组成,而范德华间隙沿a方向分隔MoBr2O4八面体。如图4d所示,MoBr2O2的晶格常数a和b呈现单调增加,而c的长度随着nph的增加而显著减小,这是因为极性畸变主要发生在c方向,而在光照下体积的减少通过a和b的膨胀而减轻。相反,在Cc相中,这两个带具有相反的能级。原创 2024-06-23 15:30:00 · 862 阅读 · 0 评论 -
唐本忠院士,最新Angew
此外,SIFSIX-Zn-1’的QY(47.5%)明显高于4,4’-bpy(24.7%)和3,3’-bpy(6.5%),表明在中空MOFs中锁定的有机分子可以比在聚集体中紧密堆积的分子更亮地发射,并展示了配体间锚定策略的强大RIM效应。通过晶体结构展示了SIFSIX-Zn-1和SIFSIX-Zn-1’的网络结构差异,以及不同旋转角度下4,4’-bpy分子和SIFSIX-Zn-1的总能量变化,证明了3,3’-bpy在SIFSIX-Zn-1’中的固定作用,从而限制了分子内旋转。图1:限制分子内运动的方法。原创 2024-05-02 18:40:00 · 21 阅读 · 0 评论 -
香港城市大学刘彬Nature子刊:局部分子调控,高效电催化CO制乙酸
原位ATR-SEIRAS和DFT计算结果表明,4-巯基吡啶修饰通过氢键稳定效应调节了铜催化剂的电子结构,增强了*CO和*CHO中间体的吸附,促进了不对称的*CO-*CHO偶联,从而实现了卓越的CO到乙酸的转化性能。原位衰减全反射表面增强红外吸收光谱(ATR-SEIRAS)揭示了在4-巯基吡啶修饰的Cu2O纳米立方体上,与未修饰的Cu2O纳米立方体相比,在电化学CO还原过程中显示出更强的*CO桥接构型信号和更强的*OCCHO信号。修饰后的样品在乙酸生成的选择性和部分电流密度上有显著提升。原创 2024-05-01 15:07:24 · 25 阅读 · 0 评论 -
山西煤化所,今日重磅Nature
优化后的催化剂在产物形成周转频率(TOF)为6,500 h−1时,对正丁醛的区域选择性超过99%,对醛的选择性超过99%,超越了迄今为止开发的所有多相和大多数均相催化剂的性能。优化后的催化剂在产物形成周转频率(TOF)达到6,500 h−1时,对正丁醛的区域选择性超过99%,对醛的总选择性也超过99%,显著优于之前报道的异质和均相催化剂。通过对比传统的均相催化过程和本研究的多相催化系统,强调了分子筛孔道对反应中间体的几何限制作用,以及这种限制如何提高对正丁醛的区域选择性。通讯作者: 杨勇,曹直,万红柳。原创 2024-04-25 14:35:39 · 791 阅读 · 0 评论 -
npj Comput. Mater.:P2型NaXNi1/3Mn2/3O2正极材料的相变研究:
选择分解反应到O2-Na0Ni1/3Mn2/3O2和P2-Na2/3Ni1/3Mn2/3O2两个相作为参考,并通过参考相的能量E0和E2/3以及在相应钠含量x处的能量Ex来计算:一旦通过计算每个公式单位的形成能量构建了凸包,就可以根据以上方程获得每个稳定构型的开路电压(OCV)。表1中展示了不同泛函计算得到的O2-Na0Ni1/3Mn2/3O2、P2-Na1/3Ni1/3Mn2/3O2和P2-Na2/3Ni1/3Mn2/3O2的最低能结构的晶格常数c和带隙,并与实验数据进行了比较。原创 2024-04-25 17:40:00 · 622 阅读 · 0 评论 -
中科院化学所重磅JACS,DFT计算+机器学习
机器学习方法确定了四个描述符来控制C−H活化反应性:金属原子价s轨道的平均电子占据数(ns)、团簇极化率(α)、金属原子上的最小自然电荷(Qmin)和团簇最低未占据分子轨道(LUMO)与烷烃最高占据分子轨道(HOMO)之间的能量差(ΔEH’‑L)。图4:BPANN模型计算的速率常数作为ns(金属原子价s轨道的平均电子占据数)、α(团簇极化率)、Qmin(金属原子的最小自然电荷)和ΔEH’‑L(团簇最低未占据分子轨道(LUMO)与烷烃最高占据分子轨道(HOMO)之间的能量差)的函数。原创 2024-04-25 12:56:48 · 392 阅读 · 0 评论 -
球差+同步辐射+DFT计算,南科大何佳清团队今日重磅Science
实际上,热电材料可以实现电热之间的直接和相互转换。然而,由于电和热传输特性的强耦合,开发提高高热电性能的策略具有挑战性。在此,在p型碲化物铅基材料中实现了空穴簇的赝纳米结构和捕获孔释放的动态载流子调节,使声子和载流子输运同时调控。在850开尔文时,zT峰值为2.8,在300~850开尔文时,平均zT值为1.65。在分段模块中,还在554开尔文的温差下,获得了~15.5%的能量转换效率,这也显示了在中温热电的不同应用中的应用前景。相关文章以“”为题发表在上。原创 2024-04-15 13:05:31 · 660 阅读 · 0 评论 -
物理所葛琛/张庆华&清华大学谷林,最新Nature Materials
然而,随着M'状态逐渐累积局部应变,临界的拉伸应变可以使铁弹性域固定,导致不可逆的M'-M应变松弛和铁电性的丧失。图3:展示了从7.5到9分钟的90°铁电-铁弹性开关过程中,不可逆的M'-M马氏体相变。图4:对比了可逆的O-M'和不可逆的M'-M马氏体相变中的应变情况。4. 不可逆相变的机制揭示:*揭示了局部拉伸应变如何导致铁弹性域固定和铁电性的丧失,为理解和控制铁电材料的稳定性提供了新的视角。通过计算模拟,作者揭示了O相和M'相之间的热力学相似性,以及90°铁弹性开关为可逆O–M'相变提供的动力学途径。原创 2024-04-14 22:35:00 · 560 阅读 · 0 评论 -
北京大学郑家新课题组最新:层状三元NMC正极材料的弹性力学研究
此外,而各M-O的总体化学键强度与NMC组分的曲线(图7(a))与NMC模量的曲线(图2(a)-(c),图3(a)、(c))基本一致。通过定量的化学键分析深入地探讨NMC的力学性能与组分的调控关系的内在原因,从而揭示了NMC的弹性模量与其M-O化学键强度的密切关系,发现了Mn的增强模量和降低各向异性的双重作用的原因在于高价态的Mn4+离子导致的Mn-O的强离子键贡献作用,这凸显了NMC中掺杂其余高价态离子(如Mo6+、Ta5+、Nb5+、Ti4+等)对增强其力学性能的益处。通讯单位:北京大学深圳研究生院。原创 2024-04-10 20:50:00 · 554 阅读 · 0 评论 -
【DFT+实验】强攻磁性原子链的马约拉纳
在我们大众的学习记忆和印象中,物理学规律总是那么简明、直接、铿锵有力而不可撼动!对视觉结构敏感的人们,还会觉得物理学规律的表达美观、对称,堪称天工物语。这些记忆一定程度上都源于客观事实,所以才有“The ten equations that rule the world”和“The seven equations that rule your world”之类的众说纷纭。这些 equations 方程中,与物理相关的,都是最能体现“严谨性”和“主导性”的杰出作品。说严谨性,是指将物理状态或原创 2024-04-04 20:30:00 · 1086 阅读 · 0 评论 -
【DFT】利用拓扑揭开铁基超导电子配对迷雾
为例,尽管该体系在铁基超导体中有最为简单的晶格和电子结构,根据其费米面上超导序参量的符号,人们认为其配对对称性存在三种可能性(图1):无节点的d波超导态,有符号反转的波超导态,以及无符号反转的s波超导态。早在2014年,胡江平研究组就在理论上预言铁基超导体存在非平庸的拓扑能带,近年来该预言已经被大量实验证实,但在过去的这些研究中,铁基超导体的拓扑性质局限于其非平庸拓扑能带引发的表面态,无法和铁基超导体内禀的配对性质关联起来。具体说,图1中的s波态是拓扑平庸的,而波态是由晶格对称性保护的二阶拓扑超导态。原创 2024-04-04 12:13:40 · 736 阅读 · 0 评论 -
研究Ag/TiO2催化H2O分解机理,揭示边界效应如何影响催化反应
因此,与顶部位置相比,Ag/TiO2边界效应增强了电子转移,从而潜在地提高了光催化分解H2O的效率。此外,对于Ag/TiO2的顶部和边界位置,Ag原子在第一次H2O吸附时的总电荷分别为-1.2|e|和-1.5|e|。此外,Ag/TiO2边界上H2O分裂反应速率决定步骤的势垒能Ea为2.18eV,而Ag/TiO2顶部位置的吸附能为2.59eV,证明了Ag/TiO2边界上更有利的H2O分裂过程。图7显示了Ag/TiO2边界和顶部位点的所有相关反应的完整能量分布。原创 2024-04-03 11:19:40 · 552 阅读 · 0 评论 -
新型BaSb2(1−x)Bi2xO6固溶溶液用于水分裂的第一性原理研究
在BaSb2O6、BaSbBiO6和BaBi2O6表面的O位上,H*吸附的吉布斯自由能分别为−2.2 eV、−1.6 eV和−2.5 eV,表明H原子与金属之间存在较强的相互作用,因此,H被吸附的原子很难从催化剂表面释放出来,从而抑制了HER活性。因此,表面的氧位不支持析氢反应。通过Gibbs自由能计算发现,50% Bi掺杂的BaSb2O6表面在平衡势下的过电位最小(0.36 eV),表现出较好的OER性能,50% Bi掺杂的BaSb2O6表面Bi位吸附H*的吉布斯自由能接近于0,表明可以达到最佳条件。原创 2024-03-30 15:57:54 · 555 阅读 · 0 评论 -
短程有序Ir掺杂下Co3O4上氧演化的第一性原理研究
然而,当中间产物O吸附在单个Ir位上时,Ir-O键的长度较短,Ir原子的价电子数明显减少,对应于较强的O吸附态(图5)。自由能图的四个单电子步骤(a)单Ir放在干净的表面,(b, c)Ir覆盖1O和2 O在表面,(d,e)一个和两个OH覆盖的表面的Ir位,(f)干净表面上的双Ir位,(g,h)一个和两个O覆盖表面上的双Ir位,(i,j)一个和两个OH覆盖表面的双Ir位,(k)干净表面上的单Ir位,(l,m)一个和两个O覆盖表面的单Co位,(n,o)一个和两个OH覆盖表面的单Co位置。原创 2024-03-29 23:55:00 · 1367 阅读 · 0 评论 -
深圳湾实验室高加力课题组 JPCL | 激基复合物能量分解
能量分析表明结构优化的并五苯第一激发态激基复合物的结合能,主要来源于局域分子激发态之间的激子共振效应,产生了1.13eV的第一和第二激发态之间的能量分裂,即贡献了大约0.57eV的结合能。此外,分子间电荷转移共振效应,即超交换共轭相互作用更进一步降低了第一激发态的能量,提供了0.71eV的稳定贡献。MS-EDA激发态能量分解分析方法的另外一个特色是定义了每个中间体的分块绝热态波函数,并可以通过变分优化方法得到能量的分块局域能量,保证得到最有物理意义的能量分量,比如激子共振能和超交换稳定能。原创 2024-03-29 22:55:00 · 530 阅读 · 0 评论 -
小极化子构型空间:DFT+机器学习
其中,小极化子的波函数在空间上被限制在缺陷周围的几个埃尺寸内,它可以在材料中迁移形成不同的空间分布,这对材料的性质和功能将有很大影响。例如,第一性原理计算需要采用大型超晶胞来减弱极化子周期映像带来的相互作用,使缺陷引起的极化子建模变得复杂,且对计算资源的要求非常高,从而阻碍了对巨大构型空间的有效探索。结果表明,该策略可以正确识别任意载流子密度的基态极化子构型,且该方法不仅能够识别具有静态掺杂/空位的极化子构型,还可以进一步扩展到其他类型、其他材料的缺陷。原创 2024-03-22 16:10:00 · 426 阅读 · 0 评论 -
图卷积神经网络探索金属纳米粒子的电化学稳定性
如图 1b 所示,对于边缘向量(代表键),将它们分为四种类型:吸附物内的共价键(例如 O-H)、NP 内的金属键(例如 Pt-Pt)、 NP 与吸附物的化学吸附(例如,Pt-O),最后,不同吸附物(例如,H ... O)之间的非键合相互作用,其中边缘向量以一种方式编码,具有四个分类向量。通过呈现超大尺寸 NP 的表面 Pourbaix 图,研究得出结论,BE-CGCNN 可以作为一个强大的工具,在电化学环境中实现真实尺度和任意形状 NP 的稳定性研究,这在传统的 DFT 方案中是不可能的。原创 2024-03-13 10:34:50 · 498 阅读 · 0 评论 -
【DFT+实验】中南Nano Lett.:自重构策略,V-NiS实现高效水氧化
态密度(DOS)研究表明,在费米能级附近的V-NiS的电子态明显高于NiS,表明费米能级上元素的轨道杂化更大,从而促进了电荷转移。V原子取代Ni原子导致电子重新分布,电荷密度的变化证明了这一点。特别是,电荷密度差等值线图显示了从Ni到S的定向电荷转移,表明了Ni-S键的共价特征。自重构的V-NiS在电流密度为10 mA cm-2下仅需155 mV的超低过电位,优于无V的Ni3S2和许多其他先进的催化剂。此外,V原子的引入引起了周围S原子之间电荷的重新分配,破坏了Ni3S2结构内部的对称性,使其具有活性。原创 2024-03-12 16:13:33 · 160 阅读 · 0 评论 -
N4-Gr/MXene异质结纳米片作为氧还原和进化反应催化剂
Ni-N4-Gr/Nb2C催化和Ni-N4-Gr/V2C催化的ORR的速率决定步骤分别为*O2到*OOH和*OH到H2O,而RuN4-Gr/Nb2C催化的OER的速率确定步骤为H2O脱氢到*OOH。图7a显示了催化剂的DFT计算和ML预测的ORR/OER过电位的热图,显示出随着活性金属中心M的原子序数的增加而增加或减少的明显趋势。DFT计算和RFR预测的ORR和OER过电位分布的比较(图4c,d)表明,训练集和测试集的值分布基本相同,表明RFR模型可以准确预测M-N4-Gr/MXene异质结构的催化活性。原创 2024-03-12 15:29:49 · 830 阅读 · 0 评论 -
【DFT+实验】厦大ACS Catal.:Ninp@PS(H450)助力WGSR
不仅H2O的解离反应,而且CO和OH的偶联反应也经常被认为是反应的速率决定步骤(RDS)。DFT结果表明,TS3在两个表面上的势垒均接近简并,但从热力学角度看,Ni(111)@PSH上的脱氢比Ni(111)上的脱氢有利。在第三阶段,SiO-H和Ni-H偶联到H2必须超过1.53 eV的高势垒,表明SiO-H在整个反应过程中都是化学惰性的。DFT计算表明,在第一阶段,不仅H2O的解离吸附,而且CO在Ni(111)表面的共吸附在能量上都是有利的。因此,CO、OH和H在这些原子上的吸附被抑制。原创 2024-03-12 13:06:23 · 288 阅读 · 0 评论