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文章平均质量分 62
朱老师讲VASP
这个作者很懒,什么都没留下…
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J. Am. Chem. Soc.:COF基人工光酶体系助力CO2还原
结果表明,在420 nm处,最优匹配的光催化辅因子再生表观量子效率高达13.95%,周转频率高达5.3 mmol g-1 h-1,优于其他已报道的晶体骨架光催化剂。此外,最佳连接-连接剂匹配构建的人工光酶体系具有高效的CO2还原性能,生成的甲酸比活性高达1.46 mmol g-1catalyst h-1,并且具有良好的可重复使用性。基于共价有机骨架(COFs)的人工光酶系统为将CO2转化为增值燃料提供了一个有趣的平台,但COFs作为光催化剂和酶宿主的双重作用显示出矛盾的结构偏好,给设计带来了很大的挑战。原创 2024-01-15 14:25:53 · 377 阅读 · 0 评论 -
J. Am. Chem. Soc.:局部结构设计实现高储能密度和超90%效率
报道了在密度泛函理论(DFT)计算和局部结构分析的基础上,以Bi0.25Na0.25Ba0.5TiO3(BNT-50BT)为基体材料,考虑其具有较大的局部极化和结构畸变,论证了开发上述电容器的可行性。通过化学改性,Bi0.25Na0.25Ba0.5Ti0.92Hf0.08O3的Wrec和η值分别达到16.21 J/cm3和90.5%,是已报道的η值大于90%的体陶瓷中Wrec值最高的。极性量级的计算包括A-O和B-O极性的贡献,其中极性角表示为B-O极性矢量与[001]取向之间的夹角。原创 2024-01-15 14:24:18 · 390 阅读 · 0 评论 -
J. Am. Chem. Soc.:Zn1Co1/NC高效催化丙烷脱氢
ads)为- 0.35 eV。在Zn1Co1/NC上,C3H8(TS1: CH3CH2CH3*→CH3CHCH3* + H*)的第一步脱氢,C(β)-H键比C(α)-H键更容易被激活,其中CH3CHCH3*中间体更倾向于在Co1位点上。TS1和TS2在这三种催化剂上的Ea值与相应的反应能(ΔE)具有良好的相关性,其中Zn1/NC和Co1/NC具有更正的ΔE,因此活性较低。对比只有单原子位点的Zn1/NC或Co1/NC,丙烷(C3H8)的周转频率(TOF)提高了几倍,并增强了丙烯(C3H6)的选择性。原创 2024-01-15 14:22:50 · 307 阅读 · 0 评论 -
Energy Storage Mater.:TP-OH-COF@CNT50实现高性能储钠
其中,最有利的构象是Na离子优先与Pa-OH结构单元的C=O基团结合,Na-O键间距为2.14 Å。钠离子与TP-OH-COF结构基序的结合是顺时针的,随着钠离子与TP-OH-COF的C=O键结合形成C-O-Na-O-C链,钠离子与TP-OH-COF结构基序的结合降低到-2018.1 a.u.。每个C=O位点可以存储1个Na离子,因此TP-OH-COF每不对称单位存储的Na离子的理论数量为8个,其中TP部分接收的Na离子为6个(记为A位点),Pa-OH部分接收的Na离子为2个(记为B位点)。原创 2024-01-15 14:21:14 · 317 阅读 · 0 评论 -
Energy Storage Mater.:BPTA-CE-COF助力Li-S电池
报道在碳纳米管(CE-COF@CNT)表面原位合成了冠醚功能化COF(BPTA-CE-COF),用于修饰Li-S电池中的隔板。改进后的隔板使Li-S电池在0.1 C时具有1618.1 mAh g-1的高初始放电容量,具有优异的倍率性能,并且具有良好的循环稳定性,在1 C下1000次循环时,每循环容量衰减0.040%,并且即使在高硫负载量(8.04 mg cm-2)和稀薄电解质(4.0 μL mg-1)下,目标Li-S电池在100次循环中还具有92.9%的高容量保留率。原创 2024-01-15 14:18:48 · 391 阅读 · 0 评论 -
Adv. Mater.:Zn-空气电池中氧空位对钙钛矿氧化物ORR动力学的影响
CMO/rGO和V-CMO/rGO的反应步长均为下坡,而CMO的第二步和最后一步反应步长为上坡,表明rGO涂层能够显著降低-OH*中间脱附的反应势垒。F)附近表面的活性成/反键轨道表明,电活性区主要分布在金属周围,表面的O位占据了反键区,阻止了O种的过结合。F中的电子有利于电子从电催化剂表面到被吸附的-OH*中间体,促进了-OH*的解吸和ORR反应过程。由于氧空位的引入,V-CMO/rGO中的Mn原子比CMO/rGO中的Mn原子拥有更多占据。通过上述优化,V-CMO/rGO的过电位最低,为289 mV。原创 2024-01-05 15:16:12 · 364 阅读 · 0 评论 -
Adv. Mater.:超快电脉冲合成高活性超工业级氢气电池电催化剂
需注意,Ni-H2(RuNi)电池在280 mg cm-2(60 mAh cm-2)的超高正极Ni(OH)2负载和62.5 μg cm-2的低负极Ru负载下实现了高达183 Wh kg-1的电池级能量密度。Ru(101)在HER过程中*OH的解吸也是RDS,比RuNi(101)困难得多,其自由能爬升更高,为0.71 eV。Ru(101)和RuNi(101)的表面边缘Ru原子被识别为H2O的吸附位点,水吸附后Ru(101)和RuNi(101)的边缘Ru原子发生了明显的电子相互作用和电子重排。原创 2024-01-05 14:53:10 · 337 阅读 · 0 评论 -
Energy Environ. Sci.:CuNi NPs/CF电催化NIRR,助力Zn-硝酸盐电池
作者利用密度泛函理论(DFT)计算了NO3−还原全过程的自由能,包括*NO3的化学吸附过程(NO3−→*NO3)、脱氧过程(*NO3→*NO2→*NO→*N)、加氢过程(*N→*NH→*NH2→*NH3)和NH3的解吸过程(*NH3→NH3)。在引入Ni后,CuNi(111)对*NH的加氢还原能力优于Cu。HER过程的吸附自由能计算表明,CuNi(111)比Ni(111)和Cu(111)具有更大的H+→H*的自发反应能,H*→1/2H2的∆G也更高,有利于H*的生成,抑制H2的生成。原创 2024-01-05 14:51:09 · 341 阅读 · 0 评论 -
Angew.:近100%转化率和选择性,Cu3-BT-COF助力H2O2光合作用和FFA光氧化
其中,*O2和*HOOH形成所对应的自由能分别为-0.29 eV和-1.38 eV。FFA在Cu3和BT上的吸附能分别为-5.92 eV和-5.66 eV,说明FFA比BT更容易吸附Cu3,而O2在Cu3和BT上的吸附能分别为-3.59 eV和-5.2 eV,表明BT比FFA更容易吸附O2。报道了一系列具有调控氧化还原分子结的COFs(Cu3-BT-COF、Cu3-pT-COF和TFP-BT-COF),并研究了H2O2与糠醇(FFA)光氧化作用下糠酸(FA)的反应。原创 2024-01-05 14:46:27 · 347 阅读 · 0 评论 -
Nano Lett.:首次报道,Fe-SACs促进QD光伏中多硫化物氧化还原
吸附的S42−阳离子与FeN4催化剂之间的电子转移比CuN4或N-C催化剂之间的电子转移要多得多,表明Fe原子很容易将电子转移到配位的N原子上。电子转移的增强有助于S原子与活性位点之间形成键,同时有利于活化吸附的S42−中的S-S键,从而促进多硫化物的还原过程。具有FeN4活性位点的Fe-SACs对ZnCuInSe-QD光伏(AM1.5G, 100 mW/cm2)的功率转换效率为13.7%,是ZnCuInSe-QD光伏的最高值,优于Cu-SACs和N-C催化剂。原创 2024-01-04 16:09:30 · 321 阅读 · 0 评论 -
Adv. Funct. Mater.:Mo-RuCoOx纳米阵列助力高效水分解
通过构建Co3O4(113)和CoOOH(010)的模型来表示Co3O4和CoOOH的催化表面,Co3O4和CoOOH在其共同平面中具有较低的表面能。特别是Mo原子的加入和氧空位的加入,增强了不对称相互作用,导致Ru-CoOOH中Ru、Co和O之间的相互作用更强,减少了RuCoOx中Co向O的电子转移。报道通过结合电子学和空位工程,制备了独特的钼(Mo)掺杂钌-钴氧化物(Mo-RuCoOx)纳米片阵列,作为析氢反应(HER)和析氧反应(OER)的高性能双功能电催化剂。原创 2024-01-04 16:07:43 · 334 阅读 · 0 评论 -
Nat. Commun.:2D Cu基高熵氧化物作为活性稳定的光热催化剂
Cu在Cu NP/CeO2和2D Cu2Zn1Al0.5Ce5Zr0.5Ox中、C在CO*中的Bader电荷分别为+0.15、+1.38、-0.22|e|,表明Cu-CO在Cu NP/CeO2和2D Cu2Zn1Al0.5Ce5Zr0.5Ox中的配位分别为共价配位和离子配位。同时,2D Cu2Zn1Al0.5Ce5Zr0.5Ox中金属Cu析出能垒高达8.85 eV,明显高于2D Cu2Ce7Ox和CuO,因此2D Cu2Zn1Al0.5Ce5Zr0.5Ox中Cu种的耐烧结性主要归因于高熵变化。原创 2024-01-04 16:04:31 · 321 阅读 · 0 评论 -
Nat. Commun.:乙醇蒸汽重整中的强双金属-载体相互作用
C/CH片段生成甲酸酯在Rh1Ni7/TiO2-x和Ni8/TiO2-x催化剂上的能垒分别为2.36和2.79 eV,远远大于乙醇脱氢和乙醛分解,表明CO和CHx的转化是关键步骤。(1)CO分子在Rh1Ni7/TiO2-x的两个Ni原子和一个Rh原子附近的空心位置进行活化吸附,与三个Ni原子相邻(Ni8/TiO2-x),然后解离生成C和O,再与另一个CO分子发生歧化反应生成CO2和C物种;(3)H2O解离产生的氢与C物种结合生成CH片段,CH片段被活性氧攻击生成HCOO-中间体;原创 2024-01-04 15:59:17 · 295 阅读 · 0 评论 -
【VASP解读】JACS:动态自旋态转变控制光催化整体反应
在不同自旋态下,Pt(II)的Bader电荷值接近,而在LS态结构中,Fe(II)的Bader电荷值更负,Pt(IV)的Bader电荷值更正。对于分子氧吸收,LS态结构的Pt-O键长为2.36 Å,HS态结构的Pt-O键长为2.28 Å,即HS态结构的Pt-O键长较短。水与Pt(II)之间的Pt-O键长在LS态结构中为2.08 Å,在HS态结构中为2.06 Å,两者具有可比性。开放的Pt(II)上容易发生O2和H2O分子的化学吸收,促进了ORR和WOR通过光诱导的电子和空穴转移从吸附位点到底物。原创 2023-12-30 18:51:05 · 373 阅读 · 0 评论 -
J. Am. Chem. Soc.:机器学习加速A2BC2三元电子化合物的发现
有趣的是,所有三种电子化合物,即缺电子、中性电子和富电子的电子化合物都存在于预测的化合物集中。然后成功地合成了三个最有前途的新型电子化合物(两个富电子的Nd2ScSi2和La2YbGe2,以及一个缺电子的Y2LiSi2),并对其进行了实验表征。从214个已知A2BC2相的库出发,使用DFT计算了电子局域函数(ELF)的最大值,表明其中42个是潜在的电子化合物。电子化合物在化学空间中可能并不像人们想象的那样稀有,缺电子的电子化合物不仅是只存在于理论研究中的幻想结构,而且是真实的、潜在有价值的材料。原创 2023-12-28 14:54:37 · 396 阅读 · 0 评论 -
Angew.:通过聚合物改性策略增强CO2电还原制乙烯活性
其中Cu-[CF2]n-5-CP上*CO+*CO→OC*CO步骤的ΔG为0.50 eV,低于Cu-CP的0.88 eV。PTFE的加入降低了Cu(111)-[CF2]n-上的CO吸附能,有效促进了C-C偶联反应,进一步增强了CO2电还原制C2H4的反应活性。本文通过DFT计算分别探索了Cu-CP和引入PTFE的Cu-[CF2]n-5-CP催化剂上CO2转化为C2H4的反应机理。此外,Cu(111)-[CF2]n-的电荷密度差分图还显示了Cu和CO中间体之间的电荷积累,这有利于后续反应步骤中C-C键的形成。原创 2023-12-27 14:27:45 · 357 阅读 · 0 评论 -
J. Am. Chem. Soc.:通过AI生成光谱描述符进行催化结构设计
首先,随机生成大量谱图以快速预测吸附能,通过与期望吸附能的比较,迭代光谱生成过程以找到与期望性质相对应的光谱。本研究利用CO的红外光谱信号预测了6个结构参数,包括键长、键角和二面角,利用这些参数可以精确地确定相对于SACs的小分子的位置,然后可以确定CO分子的空间相对坐标,从而实现结构反演。以金属原子分散在金属氧化物载体上的单原子催化剂(SACs)为例,研究了二氧化碳还原反应(CO2RR)中关键中间分子CO的吸附状态(性质和结构)与光谱特征之间的定量关系。本文建立了一个ML模型(ML-1)用于研究吸附能(原创 2023-12-27 14:25:50 · 358 阅读 · 0 评论 -
Adv. Mater.:单原子注入纳米管阵列CO2光还原中CH3OH与CO/CH4的水介导选择性控制
该催化剂的CH3OH产率是TiO2和TSr纳米管阵列的50倍和3倍,在所有最先进的催化剂中名列前茅。在光催化过程中,只需简单地调节纯水的量,就可以很容易地控制催化过程,CH3OH的选择性从98.90%到0%。DFT计算可以定性地解释不同反应体系(气固/气液固相)中CO2还原选择性催化路径的机理,其中·OH和H2O的丰度对促进CH3OH的产生具有关键作用。得到的Fe-TSr具有单一的Fe还原中心和主要的氧化面(001),有助于高效CO2光还原和水氧化,以控制CH3OH和CO/CH4的生成。原创 2023-12-23 18:37:29 · 318 阅读 · 0 评论 -
Ⅱ型光催化剂g-GaN/C2N范德华异质结构的DFT研究
g-GaN/C2N异质结构存在间接带隙, 计算出的带隙为1.92 eV,与原始g-GaN单层(3.22 eV)和C2N单层(2.48 eV)相比,带隙显著减小,适合可见光响应。作图5(a)为计算出的g-GaN、C2N和g-GaN/C2N异质结构的带边位置,可以清楚地看出,g-GaN、C2N和g-GaN/C2N的能带边都跨越了水的氧化还原电位,这意味着g-GaN/C2N异质结构光催化剂满足整体水裂解的要求。强而宽的光吸收可以导致高的水分解光催化活性,g-GaN/C2N异质结构的光学吸收系数如图6所示。原创 2023-12-13 16:41:57 · 928 阅读 · 0 评论 -
Appl. Surf. Sci.:六角形和正方形ScX纳米片的光电子学和自旋电子学应用
带隙随拉伸应变的打开表明该t-ScX的性质对应变很敏感。通过GGA-PBE泛函绘制的h-ScX和t-ScX纳米片能带结构如图2所示,可发现六角形h-ScX纳米片是间接带隙半导体,h-ScX的导带边缘出现在K点,价带边缘出现在M点(X = P,As),而h-ScSb的价带边缘出现在Γ点和M点之间。图5. PBE泛函计算得到的h-ScP、h-ScAs和h-ScSb的吸收光谱:(a) 对入射光的平面外纵向响应、(b)平面外横向响应分量和(c) h-ScP、h-ScAs和h-ScSb的吸收光谱的平面内响应分量。原创 2023-12-13 16:39:23 · 828 阅读 · 0 评论