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第一性原理计算
文章平均质量分 57
朱老师讲VASP
这个作者很懒,什么都没留下…
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J. Am. Chem. Soc.:COF基人工光酶体系助力CO2还原
结果表明,在420 nm处,最优匹配的光催化辅因子再生表观量子效率高达13.95%,周转频率高达5.3 mmol g-1 h-1,优于其他已报道的晶体骨架光催化剂。此外,最佳连接-连接剂匹配构建的人工光酶体系具有高效的CO2还原性能,生成的甲酸比活性高达1.46 mmol g-1catalyst h-1,并且具有良好的可重复使用性。基于共价有机骨架(COFs)的人工光酶系统为将CO2转化为增值燃料提供了一个有趣的平台,但COFs作为光催化剂和酶宿主的双重作用显示出矛盾的结构偏好,给设计带来了很大的挑战。原创 2024-01-15 14:25:53 · 409 阅读 · 0 评论 -
J. Am. Chem. Soc.:局部结构设计实现高储能密度和超90%效率
报道了在密度泛函理论(DFT)计算和局部结构分析的基础上,以Bi0.25Na0.25Ba0.5TiO3(BNT-50BT)为基体材料,考虑其具有较大的局部极化和结构畸变,论证了开发上述电容器的可行性。通过化学改性,Bi0.25Na0.25Ba0.5Ti0.92Hf0.08O3的Wrec和η值分别达到16.21 J/cm3和90.5%,是已报道的η值大于90%的体陶瓷中Wrec值最高的。极性量级的计算包括A-O和B-O极性的贡献,其中极性角表示为B-O极性矢量与[001]取向之间的夹角。原创 2024-01-15 14:24:18 · 421 阅读 · 0 评论 -
J. Am. Chem. Soc.:Zn1Co1/NC高效催化丙烷脱氢
ads)为- 0.35 eV。在Zn1Co1/NC上,C3H8(TS1: CH3CH2CH3*→CH3CHCH3* + H*)的第一步脱氢,C(β)-H键比C(α)-H键更容易被激活,其中CH3CHCH3*中间体更倾向于在Co1位点上。TS1和TS2在这三种催化剂上的Ea值与相应的反应能(ΔE)具有良好的相关性,其中Zn1/NC和Co1/NC具有更正的ΔE,因此活性较低。对比只有单原子位点的Zn1/NC或Co1/NC,丙烷(C3H8)的周转频率(TOF)提高了几倍,并增强了丙烯(C3H6)的选择性。原创 2024-01-15 14:22:50 · 341 阅读 · 0 评论 -
Energy Storage Mater.:TP-OH-COF@CNT50实现高性能储钠
其中,最有利的构象是Na离子优先与Pa-OH结构单元的C=O基团结合,Na-O键间距为2.14 Å。钠离子与TP-OH-COF结构基序的结合是顺时针的,随着钠离子与TP-OH-COF的C=O键结合形成C-O-Na-O-C链,钠离子与TP-OH-COF结构基序的结合降低到-2018.1 a.u.。每个C=O位点可以存储1个Na离子,因此TP-OH-COF每不对称单位存储的Na离子的理论数量为8个,其中TP部分接收的Na离子为6个(记为A位点),Pa-OH部分接收的Na离子为2个(记为B位点)。原创 2024-01-15 14:21:14 · 349 阅读 · 0 评论 -
Energy Storage Mater.:BPTA-CE-COF助力Li-S电池
报道在碳纳米管(CE-COF@CNT)表面原位合成了冠醚功能化COF(BPTA-CE-COF),用于修饰Li-S电池中的隔板。改进后的隔板使Li-S电池在0.1 C时具有1618.1 mAh g-1的高初始放电容量,具有优异的倍率性能,并且具有良好的循环稳定性,在1 C下1000次循环时,每循环容量衰减0.040%,并且即使在高硫负载量(8.04 mg cm-2)和稀薄电解质(4.0 μL mg-1)下,目标Li-S电池在100次循环中还具有92.9%的高容量保留率。原创 2024-01-15 14:18:48 · 418 阅读 · 0 评论 -
Angew. Chem. Int. Ed.:加速S↔Li2S反应活化S/Li2S助力Li-S电池
对比Li2S和Li2S2,Li+TBAQ•−的能量更低,表明Li+TBAQ•−可被Li2S或Li2S2还原生成Li+2TBAQ2−和Li2S4,因此Li+TBAQ•−可作为还原剂和氧化剂活化S和Li2S,分别生成Li2S6和Li2S4。结果表明,对比不含Li+TBAQ•−的锂离子电池(LIBs),含Li+TBAQ•−的LIBs具有优越的循环性能,在7.0 mg cm-2的高S负载量下,LIBs的S利用率提高了5倍以上,电流倍率为1 C。原创 2024-01-10 15:33:36 · 346 阅读 · 0 评论 -
Angew. Chem. Int. Ed.:LH迁移机制助力Pd@Pt核-壳电催化剂
计算得到的Pd@Pt上表面H向子层插入的能垒比Pd上的低,说明原子层Pt-壳层促进了H向Pd@Pt晶格的迁移。对于Pd和Pd@Pt模型中从子层向第二层的H插入,∆E均为负,意味着这一步不是影响H插入晶格的主要因素。报道了一种新的动态晶格氢(LH)迁移机制,该机制导致Pd@Pt上的碱性氢氧化反应(HOR)活性比纯Pd提高了两个数量级,甚至比商业Pt的质量活性提高了约31.8倍。具体而言,从Pd@Pt到PdHx@Pt的极化驱动的电化学加氢过程中,通过加入LH,允许更多的表面空位Pt位点增加表面H覆盖。原创 2024-01-10 15:31:51 · 341 阅读 · 0 评论 -
J. Am. Chem. Soc.:Ru/VOC实现高效和耐CO的碱性HOR
对比Pt(111),Ru/VOC的OHBE要强得多,有助于促进COad的去除,提高抗CO的中毒能力此外,界面处从Ru9转移到VOC内单原子V位点的电荷更多,表明Ru和V之间发生了电子转移,有利于削弱Ru侧的Ru-H*结合和Ru-CO*结合,进而影响催化活性和抗CO中毒。通过DFT计算,作者研究了Ru/VOC的HOR活性和稳定性以及优异的CO耐受性的原理。对于Ru9/VOC界面模型,作者检查了Ru9/VOC界面的Ru或单原子V侧的各种可能的位点,H*和OH*分别吸附在Ru和单原子V的界面附近。原创 2024-01-10 15:29:35 · 349 阅读 · 0 评论 -
Adv. Mater.:HE-PSCFMMN-CFA@FeO实现高效CO2电解
FeO壳层为CO2吸附提供了大量的氧空位,改善了FeO壳层与CO2的相互作用。Bader电荷计算发现,RP-SFO@FeO吸附CO2和生成CO2的活性中心转移电子数为0.78 e,而SFO和RP-SFO的活性中心转移电子数分别为0.51和0.72 e,表明RP-SFO@FeO对CO2的吸附能力较强。同时,RP-SFO@FeO中CO2*活化生成CO的能量势垒为0.27 eV,远低于SFO和RP-SFO的0.32 eV和0.35 eV,证实HE-PSCFMMN-CFA@FeO正极材料具有更强的CO2电解性能。原创 2024-01-10 15:22:28 · 314 阅读 · 0 评论 -
Adv. Mater.:新纪录,Co4N@CoON/PCGN助力可充电锌-空气电池
所有模式的速率决定步骤(RDS)确定为∆G3(O∗ → OOH∗),OER活度的趋势由最活跃到最不活跃表示,其顺序如下:CoO(111)//Co4N>2CoO(111)//Co4N>2CoO(100)//Co4N>CoO(100)//Co4N>Co4N。由氮化钴纳米颗粒和薄的氮化钴覆盖层(Co4N@CoON)组成,并沉积在多孔碳气凝胶(PCGN)上,具有“葡萄干-面包”状Co4N@CoON/PCGN在半电池和可充电锌-空气电池系统中表现出显著的ORR(放电)和OER(充电)双功能活性,显示出长期稳定性。原创 2024-01-10 15:16:43 · 332 阅读 · 0 评论 -
Nat. Commun.:离子COF高效选择性捕获钍离子
不同阳离子的吸附构型相同,所有加合物的ΔEads值均为负值,表明Py-TFIm-25 COF上的N-C=N-和Py-TFIm-25 COF上的NIm是吸附位点。值得注意的是,Py-TFIm-25 COF上的吸附能绝对值均大于Py-TFImI-25 COF上的相应能,说明Py-TFIm-25 COF在NIm上对金属阳离子的吸附强度有所提高。报道了一种离子COF,命名为Py-TFImI-25 COF,以及去离子类似物Py-TFIm-25 COF,两者都具有创纪录的高分离因子,范围在102到105之间。原创 2024-01-09 14:22:21 · 343 阅读 · 0 评论 -
Angew. Chem. Int. Ed.:单宁酸增强纳米MOFs的活性位点和稳定性
测试结果表明,咪唑配位MOFs的电化学性能有所提高,而羧基配位的MOFs的电化学性能有所下降,总体呈下降趋势。因此,TA能促进咪唑配位MOFs的电化学储能性能,而抑制羧基配位MOFs的电化学储能性能。对于咪唑盐配位MOFs,蚀刻材料不仅保留了MOFs的有序通道,而且造成了晶体结构缺陷,提高了电子的扩散效率。对于羧基配位MOFs,TA被MOFs表面的金属离子捕获,在MOFs表面形成保护层,提高了MOFs的稳定性。同时,TA提供了大量的酚羟基,可以极大提高咪唑配位MOFs的稳定性。原创 2024-01-09 14:17:40 · 436 阅读 · 0 评论 -
Angew. Chem. Int. Ed.:双功能近中性电解质增强OER
在0.5 M KBi中,随着氟化物浓度逐渐增加到1.5 M,Tafel斜率减小到94 mV/dec,表明混合KBi/KF电解质中的电子转移速率较快。这种轻微的下降,表明KF的存在不太可能改变OER中RDS的性质。报道了BF2(OH)2-阴离子是在混合KBi/KF(KBi=硼酸钾)电解液中形成的关键氟硼酸盐物种,以提高近中性pH下的析氧反应(OER)速率。使用KBi/KF电解液,电沉积的Co(OH)2在1.74 V下能够达到100 mA/cm2,这是在接近中性条件下含量丰富的电催化剂中报道的最高活性之一。原创 2024-01-09 14:13:57 · 353 阅读 · 0 评论 -
J. Am. Chem. Soc.:Au/Pt NWs助力C2+醇电氧化反应
在Au1.0/Pt0.5和Au1.0/Pt1.0 NWs上存在步进Pt位点,但在Au NW结构上较厚的Pt沉积减少了步进Pt位点,并释放了Pt-Pt键的拉伸程度,促进了[CH3CHO]*和[CH3COO−]*在C-C键断裂之前的解吸,降低了EOR催化活性。催化氧化反应依赖于Au/Pt比率,其中Au1.0/Pt0.2 NWs具有最大百分比(约75%)的阶状Au/Pt位点,并显示出最高的乙醇电氧化活性,达到创纪录的196.9 A/mgPt(32.5 A/mgPt+Au)。)]平面中具有最高的阶梯密度。原创 2024-01-09 14:12:20 · 369 阅读 · 0 评论 -
Adv. Mater.:非木质素基质构建气固界面增强光热催化水蒸气裂解
在液-固体系中,*H2O和*H的吸附能分别为0.725和0.425 eV(298 K)、0.540和-0.276 eV(323 K),温度升高到373 K时,吸附能分别下降到0.372和0.201 eV,表明温度是影响催化过程的重要因素。作者计算了298、323、373 K(液态水完全转化为水蒸气)三个步骤的自由能变化,在液-固体系中,液体*H2O的吸附过程是一个上坡反应,上坡反应是该反应的速率决定步骤。而气态*H2O的吸附过程为下坡反应,对比液态水,气-固界面的能垒更低,催化剂表面更容易吸附蒸汽。原创 2024-01-08 17:29:26 · 339 阅读 · 0 评论 -
Adv. Mater.:d-(Fe, Ni)OOH工业条件下高效催化OER
(Fe, Ni)OOH催化剂在实验室和工业条件下均表现出优异的催化活性和长期耐久性,其中大面积的d-(Fe, Ni)OOH||NiMoN对在AEM电解槽中,在12.5 A的绝对电流下,需要1.795 V即达到500 mA cm−2的电流密度,用于整体水电解,显示出巨大的工业水电解潜力。结果表明,FeOOH和(Fe, Ni)OOH的RDS都是在Fe位点解吸生成O2,而Ni的引入加速了Fe位点的该过程,降低了(Fe, Ni)OOH中OER的活化能垒,第三步。-(Fe, Ni)OOH成为双活性催化剂。原创 2024-01-08 17:28:04 · 397 阅读 · 0 评论 -
Nat. Commu.:Co@CoO核壳催化剂催化氢解5-羟甲基糠醛制2,5-二甲基呋喃
随后,H2吸附在 CoO(100)-Ov 表面,并放热 0.75 eV;Co-Hδ-的电负性H首先攻击HMF中吸附的-CH=O的正电Cδ+,该过程放热 0.63 eV,需要克服 0.63 eV 的势垒;计算 H2 在 CoO(100)-OV 表面上的均裂发现OV可以辅助H2在催化剂表面裂解为两个Hδ−,并且H2的均裂过程放热(0.23 eV),能垒为 0.51 eV;H2在CoO(100)和CoO(100)-Ov处的吸附能分别为0.25和1.63 eV,表明CoO(100)-Ov具有更强的结合能力;原创 2024-01-08 17:26:38 · 375 阅读 · 0 评论 -
ACS Catal.:Rh金属烯上原子分散 MoOx 促进碱性HER
报告使用一锅溶剂热法合成锚定在 Rh 金属烯上的原子分散的 MoOx 物种,催化剂结构最大程度地暴露氧化物-金属界面,产生具有超高碱性 HER 活性的 MoOx-Rh 催化剂,在 50 mV 的过电位下获得了 2.32 A mgRh-1 的质量活性,是商业 Pt/C 的 11.8 倍。此外,与 Pt(111) 表面 (0.55 eV) 和 Rh (111) 表面 (-0.09 eV) 相比,MoOx-Rh 显示出 -0.40 eV 的优异 H2O 解离活性。原创 2024-01-08 17:23:40 · 382 阅读 · 0 评论 -
J. Am. Chem. Soc.:低温CO2离解的聚类演化前沿轨道
根据作者提出的结构模型,位于两条-Cu-O-链之间的Ni原子是金属原子(记为Nim),而另一个紧贴在-Cu-O-链中的Ni原子是阳离子原子(记为Nic)。值得注意的是,CO2可以通过其两个O原子中的任何一个进行吸附,从而CO2将电子提供给Ni的空轨道。作者展示了一个主要由O端孤对电子组成的CO2分子的HOMO,DFT计算了LUMO在Ni上对Nic和Nim原子以及Ni2簇的投影波函数。对于Ni2簇,Nim和Nic之间的横向相互作用改变了Nic的投射轨道,形成了一个横向组分,促进了CO2的横向吸附。原创 2024-01-08 17:20:30 · 372 阅读 · 0 评论 -
AFM:吡咯氮稳定的单价Ni单原子电催化剂用于CO2还原
DFT计算表明石墨 N 和吡啶 N 上 COOH* 中间体形成的自由能分别为 2.57 和 0.30 eV,远高于吡咯 N(-0.40 eV),意味着吡咯 N 上的有利的COOH* 动力学;此外,晶体轨道汉密尔顿分布(COHP) 分析表明,吡咯 N 附近的 C 与 COOH* 的 C 具有更强的键合相互作用。吡咯C-C的键合强度为-8.12 eV,高于吡啶N-C(-5.42 eV),表明吡咯 C 和 COOH* 中间体的 C 之间的相互作用更强。原创 2024-01-07 18:24:26 · 339 阅读 · 0 评论 -
ACS Catal.:MOF负载的双铜位点用于CO2还原制C2+ 产物
在Cu-HITP表面,*CO和*COH物质耦合形成CC键的反应能为-0.74 eV,低于Cu(100)和Cu(111)晶面的反应能;此外,对于 *CO + *COH → *OCCOH,Cu-HITP 催化的自由能垒与 Cu(111) 和 Cu(100) 表面上的自由能垒相比最低,表明与 Cu(100) 和 Cu(111) 晶面相比,Cu-HITP 中活性位点之间的距离 (3.4 Å) 更适合 *CO 与 *COH 耦合形成 *OCCOH 的低能途径。原创 2024-01-07 18:22:07 · 344 阅读 · 0 评论 -
AM:无定形NiB2用于高效电合成H2O2
通过用不同量的 BH4- 定向还原 Ni2+,灵活调节无定形NiB2纳米结构的内在活性,以实现高效的 2e-ORR;无定形 NiB2 在 0.4 V电压下,2e– 选择性接近99%,在较宽的电位范围内选择性超过 93%;使用 ΔGOOH*描绘2e-ORR 路径的极限电位-火山图,发现NiB2最接近火山图顶端,表明产生H2O2的活性最高;*OOH 转化为 *O 的自由吸附能垒约为 +0.21 V,大于 0.7 V *OOH 转化为 *O 的自由吸附能垒(-0.23 eV),表明高的二电子还原选择性;原创 2024-01-07 18:19:51 · 350 阅读 · 0 评论 -
Angew: 用于电催化质子还原的聚乙二醇Sn卟啉配合物
在此之后,与第二次还原相比,最有可能发生质子化。Sn 原子(中间体 2)的质子化是唯一的放热步骤(-0.13 eV),而 N 原子的质子化是吸热过程。任何一个可用 N 原子的第二次质子化以约 0.90 eV 的自由能差进行,而第二次还原(中间体 3)以 1.26 eV 的自由能差进行,随着施加的过电位降低至 0.36 eV。在最接近 PEG 部分的 N 原子上发生质子化的中间体(中间体 4A)显示出 0.16 eV 的自由能差,而另一个 N 原子(4B)的质子化以 0.34 eV 的自由能差进行。原创 2024-01-07 18:17:18 · 959 阅读 · 0 评论 -
CJC: ZnN4P/C 活性位催化剂用于ORR
发现P 掺杂的 Zn-N4 部分 (Zn-N4-P) 显示 Zn 原子周围的电子密度比基面负载的 Zn-N4 位点更高,表明ZnN4P/C 上的电荷密度重新分布;研究ZnN4/C 和 ZnN4P/C 的部分态密度 (PDOS)发现ZnN4P/C 中 Zn 的 d 带隙的负位移比 ZnN4/C 中的 Zn 原子稍小,表明通过 P 掺杂获得 Zn-N4 活性位显示增强的局部电子电导率。Zn-N4P/C 催化剂表现出和Pt/C相当的 ORR 活性(E1/2 = 0.86 V)和优于 Pt/C的稳定性;原创 2024-01-07 18:14:17 · 333 阅读 · 0 评论 -
Angew:PCN-601氧化还原活性位用于甲醇氧化和CO2还原
意味着只要对系统施加电场,电荷就会从 Ni8 簇转移到卟啉;Ni8 簇的 CO2RR 活性比 Ni-TPP 差(ΔG0max = 1.50 vs. 0.68 eV,ΔG0max代表所有基本步骤中的最大标准吉布斯能量),而 Ni8 簇的 MOR 活性优于 Ni-TPP Ni-TPP (ΔG0max = -0.64 vs -0.55 eV)。建立复合CO2 电还原(HCER)的配位催化剂模型体系(具有活性氧化位点的Ni8-TET、具有活性还原位点的Ni-TPP和具有氧化还原活性位点的PCN-601)。原创 2024-01-06 10:37:36 · 392 阅读 · 0 评论 -
Nano Lett.:自重构策略,V-NiS实现高效水氧化
自重构的V-NiS在电流密度为10 mA cm-2下仅需155 mV的超低过电位,优于无V的Ni3S2和许多其他先进的催化剂。此外,V原子的引入引起了周围S原子之间电荷的重新分配,破坏了Ni3S2结构内部的对称性,使其具有活性。态密度(DOS)研究表明,在费米能级附近的V-NiS的电子态明显高于NiS,表明费米能级上元素的轨道杂化更大,从而促进了电荷转移。V原子取代Ni原子导致电子重新分布,电荷密度的变化证明了这一点。特别是,电荷密度差等值线图显示了从Ni到S的定向电荷转移,表明了Ni-S键的共价特征。原创 2024-01-06 10:36:05 · 523 阅读 · 0 评论 -
Nat. Commun.:PGM1Cu SAAs电催化CO2还原制甲烷或乙烯
需注意,Pd1Cu(100)在Cu位点上最有利的CO*吸附能与Cu(100)几乎相同,表明单原子Pd不会影响CO*对附近Cu原子的吸附性能。在Pd1Cu(111)的所有位点中,Pd-top位点上CO*的CO*吸附能最强,为- 0.73 eV,大于Cu(111)的-0.54 eV,但弱于Pd(111)的-1.71 eV。结果表明,CO*在Pd-top位点的吸附能为-1.02 eV,比Cu(100)的-0.59 eV强,但比Pd(100)的-1.59 eV弱。原创 2024-01-06 10:34:34 · 327 阅读 · 0 评论 -
Angew. Chem. Int. Ed.:BiCu-SAA电催化还原CO2为C2+产物
以BiCu-SAA和Cu-Nano上的Cu(111)面为模型图,作者对CO2RR到C2H4(主要C2+产物)进行了DFT计算,分别记为BiCu(111)-SAA和Cu(111)-Nano。此外,作者提出了三种不同的C-C耦合途径,分别为*COCO途径、*CHOCO途径和*COHCO途径,其中*COHCO途径对BiCu(111)-SAA最有利,表明质子化的*CO有利于后续的C-C耦合步骤。结果表明,BiCu-SAA催化剂可以促进CO2的活化,加速C-C偶联反应,同时抑制H2和甲酸酯的生成。原创 2024-01-06 10:33:06 · 424 阅读 · 0 评论 -
J. Am. Chem. Soc.:Mo1Al/MgO高效和选择性分解木质素为单体木质素衍生物
GG在Mo和Mg位点的化学吸附与GG分子的OH共价相互作用,反应能分别为-0.15和-0.54 eV,表明Mo1/MgO(100)表面的Mo单位点的反应性低于暴露的Mg位点。通过GG在Mo1Al/MgO表面双功能Mo-Al活性位点上的吸附初始化反应,该反应在-2.83 eV下放热,随后进行GG解离反应,两个C-O键分裂,形成气态松叶醇和去质子化愈创木酚(在氮气气氛下,Mo1Al/MgO同时获得了接近理论的46%的单酚收率和92%的针叶树基和新树基甲基醚的超高选择性,并且具有良好的循环耐久性。原创 2024-01-06 10:30:25 · 397 阅读 · 0 评论 -
J. Am. Chem. Soc.:脯氨酸基金属纳米团簇实现金属/有机催化
前沿分子轨道组成研究可以进一步证实HOMO-1、HOMO、LUMO、LUMO+1、LUMO+4和LUMO+7主要由金属核贡献的结果。前沿分子轨道包含脯氨酸和dppf的不可忽略的贡献。的模拟CD光谱显示,显著峰I(λexp=350 nm)主要来自HOMO-1 → LUMO+7。480 nm附近的第三个CD峰与480 nm处的吸收峰III有关,主要归因于HOMO → LUMO+1跃迁(1P态到1D态)。的催化活性有所提高,由于金属核与脯氨酸的协同作用,显示了金属纳米簇中金属催化与有机催化相结合的优势。原创 2024-01-05 15:19:27 · 372 阅读 · 0 评论 -
Nano Lett.:首次报道,Fe-SACs促进QD光伏中多硫化物氧化还原
吸附的S42−阳离子与FeN4催化剂之间的电子转移比CuN4或N-C催化剂之间的电子转移要多得多,表明Fe原子很容易将电子转移到配位的N原子上。电子转移的增强有助于S原子与活性位点之间形成键,同时有利于活化吸附的S42−中的S-S键,从而促进多硫化物的还原过程。具有FeN4活性位点的Fe-SACs对ZnCuInSe-QD光伏(AM1.5G, 100 mW/cm2)的功率转换效率为13.7%,是ZnCuInSe-QD光伏的最高值,优于Cu-SACs和N-C催化剂。原创 2024-01-04 16:09:30 · 342 阅读 · 0 评论 -
Nat. Commun.:2D Cu基高熵氧化物作为活性稳定的光热催化剂
Cu在Cu NP/CeO2和2D Cu2Zn1Al0.5Ce5Zr0.5Ox中、C在CO*中的Bader电荷分别为+0.15、+1.38、-0.22|e|,表明Cu-CO在Cu NP/CeO2和2D Cu2Zn1Al0.5Ce5Zr0.5Ox中的配位分别为共价配位和离子配位。同时,2D Cu2Zn1Al0.5Ce5Zr0.5Ox中金属Cu析出能垒高达8.85 eV,明显高于2D Cu2Ce7Ox和CuO,因此2D Cu2Zn1Al0.5Ce5Zr0.5Ox中Cu种的耐烧结性主要归因于高熵变化。原创 2024-01-04 16:04:31 · 332 阅读 · 0 评论 -
Nano-Micro Lett.:PtNi-W/C高效催化ORR,助力质子交换膜燃料电池
计算发现,WSAO3位点的*OOH步骤的自由能比PtNi-W位点的自由能低1.42 eV,表明WSAO3位点的能量势垒显著降低,有利于*OOH的形成,O2可能被WSAO3快速激活生成*OOH。由于*O在WSAO3位点的形成是一个轻微的上坡过程,在Pt位点的形成非常顺利,作者推测*OOH可能优先传输到原子接近的PtNi-W表面或WO3/PtNi-W界面上的Pt位点,然后继续进行。因此,Pt和WSAO3上的子步骤的转化能量具有互补性,由于双位点的级联催化机制,可以加速速率延迟步骤。原创 2024-01-03 17:06:51 · 389 阅读 · 0 评论 -
Adv. Mater.:SA Co-MoS2/C复合材料实现高性能钠的储存
SA Co-MoS2/C和MoS2/C的电子结构如图所示,其中SA Co-MoS2/C的带隙减小,增强了电导率,加速了电荷转移。钠原子在SA Co-MoS2/C上的迁移势垒(~0.361 eV)远低于在MoS2/C上的迁移势垒(~0.492 eV),反应动力学快速。此外,钠原子在SA Co-MoS2/C上的吸附能为-0.3153 eV,远低于在MoS2/C上的吸附能(-0.7251 eV),表明钠原子更容易锚定在SA Co-MoS2/C上,而不是在MoS2/C上,这是高性能钠储存的原因。原创 2024-01-03 17:03:01 · 352 阅读 · 0 评论 -
J. Am. Chem. Soc.:Cu/Al2O3-N-L MICs实现高活性、选择性加氢
作者选择Cu/Al2O3-N3-L1和Cu/Al2O3-N2-L1而不是Cu/Al2O3-N1-L1来研究物质的吸附能(Eads)。当Cu/Al2O3-N3-L1存在时,根据N1、N2和N3的Eads值发现,其中吸附能从-1.66 eV(N1)逐渐降低到-2.18 eV(N2),再降低到-2.96 eV(N3),因此N3较低的吸附能有利于其在Cu/Al2O3-N3-L1表面的吸附。需注意,Cu纳米颗粒的尺寸远远大于Cu/Al2O3-N3-L1表面的(12×12)Cu(111)模型,表明了计算构型的合理。原创 2024-01-02 17:50:27 · 392 阅读 · 0 评论 -
J. Am. Chem. Soc.:Pt-AC/Cr-N-C助力实际碱性HER
采用固定在Cr-N-C基底中单个Cr-N4位点上的Pt6簇组成的板状模式,以模拟Pt-AC/Cr-N-C的原子结构。在Cr-N-C基底中,Pt1-Cr1键的键距为0.82,是Pt2-C键的键距的2.3倍,甚至超过了Cr-N键的键距,表明Pt1-Cr1在稳定Pt ACs中的键强度明显高于Pt-C。报道了一种具有高亲氧性的单原子Cr-N4位点和Pt-Acs的催化剂(Pt-AC/Cr-N-C),用于在阴离子交换膜水电解槽(AEMWE)中实现高活性和稳定的碱性HER。原创 2024-01-02 17:44:12 · 371 阅读 · 0 评论