张立群院士/周伟东教授，最新Nature Sustainability

第一作者：Shu-Meng Hao, Jianxun Zhu, Shuang He, Le Ma. 通讯作者：张立群院士、周伟东 通讯单位：北京化工大学、华南理工大学等

论文速览
随着对高能量密度锂离子电池（LIBs）需求的不断增长，其安全性问题也日益受到关注。传统使用易燃有机电解液（如碳酸酯）的LIBs存在安全隐患。水基电解液因其安全性、低成本和环境友好性而被视为一种有前景的解决方案。

然而，水基电解液的实际应用受到其狭窄的电化学窗口（EW）限制，特别是在阳极侧析氢（HER）的高电化学电位。为了扩大电化学窗口，研究者们提出了使用高浓度锂盐水基电解液（>21 mol kg-1），通过形成盐包水（WIS）复合物来限制水分子。尽管如此，使用过量的昂贵锂盐不仅增加了成本，还可能导致环境问题。 本研究展示了一种聚合物包水电解液，通过引入聚丙烯酰胺网络来固定水分子，从而在保持高含水量的同时，实现了与高浓度电解液相当的宽电化学窗口。此外，该电解液设计还实现了高达80%的LiTFSI盐的回收率和聚合物基质的再生，为开发更可持续的水基LIBs迈出了重要一步。

图文导读

图1：展示了不同浓度的WIPSEs和FWIPSEs的电化学窗口（EW）测试。

 

图2：通过单晶结构和模拟，展示了Li+与H2O在不同比例下的配位结构，以及PAM如何通过氢键和配位作用固定H2O分子。

 

图3：探讨了氢键和Li+-O相互作用对H2O分子扩散的影响，以及如何通过这些相互作用抑制HER。

 

图4：展示了WIPSEs和FWIPSEs在固态电池中的电化学性能，包括循环伏安图、充放电曲线和循环性能，以及ToF-SIMS图像展示了FWIPSEs中LiF的形成。

 

图5：描述了LiTFSI的回收过程和FWIPSE的再生，展示了回收率和再生后FWIPSE的离子导电性。

总结展望
本研究提出的聚合物包水电解液（WIPSE）通过聚丙烯酰胺网络固定水分子，实现了低浓度、高含水量电解液的宽电化学窗口，有效抑制了HER。 此外，通过共聚四氟丙基甲基丙烯酸酯（TFMA），生成了富含LiF的固体电解质界面（SEI），进一步提高了电池的循环稳定性和库仑效率。

研究还展示了从使用过的FWIPSEs中高效回收LiTFSI，并成功再生聚合物电解质，为降低生产成本和提高LIBs的环境友好性提供了新策略。这些发现为开发低成本、高安全性和可持续性LIBs开辟了新途径。

文献信息

标题：Water-in-polymer electrolyte with a wide electrochemical window and recyclability 期刊：Nature Sustainability