C-H键活化一直是化学和材料科学领域的重要研究课题。然而，传统方法主要集中在短链烷烃和芳香族化合物上，对于长链有机分子的C-H键活化研究相对较少。 近日，美国德克萨斯大学奥斯汀分校的郑跃兵教授团队和日本东北大学的李昊教授团队合作在Nature Communications上发文揭示了利用二维过渡金属二硫化物（TMDCs）实现光驱动长链有机分子C-H键活化的新方法，文章第一作者为加州大学伯克利分校的李金刚博士。
研究团队发现，在低功率连续激光照射下，单层二维材料（如WSe2、WS2和MoS2等）能够有效促进长链有机分子中C-H键的活化。以十六烷基三甲基氯化铵（CTAC）为例，科研人员成功实现了将其转化为发光碳量子点。这种方法除CTAC外，还可应用于聚乙烯和聚乙烯醇等其他长链分子。
图1. 利用光和二维材料实现长链分子的C-H键活化和发光碳量子点合成。图片来源：Nat. Commun.
研究团队使用多种表征技术，包括光谱测量、SEM/TEM和nano-FTIR，对合成的碳量子点进行了全面分析，并展示了利用激光在固相衬底上直接写入碳量子点以及在新型信息存储和数据加密的潜在应用。
通过实验表征和理论计算，研究团队进一步揭示了TMDCs表面的缺陷（如硒空位）和氧化态在促进氢吸附和C-H活化反应中的关键作用。而且，计算结果表明，TMDCs介导的C-C耦合的能量势垒远低于常用的金属催化剂，这使得TMDCs在长链分子C-H活化方面具有独特优势。这一发现展示了一种全新的长链有机分子转化方法，为有机合成，塑料降解，和光子材料等领域带来了新的机遇和应用前景。
文章信息
Jingang Li, Di Zhang, Zhongyuan Guo, Zhihan Chen, Xi Jiang, Jonathan M. Larson, Haoyue Zhu, Tianyi Zhang, Yuqian Gu, Brian W. Blankenship, Min Chen, Zilong Wu, Suichu Huang, Robert Kostecki , Andrew M. Minor, Costas P. Grigoropoulos, Deji Akinwande, Mauricio Terrones, Joan M. Redwing, Hao Li* and Yuebing Zheng* Light-driven C–H activation mediated by 2D transition metal dichalcogenides, Nature Communications, 2024, 15, 5546.
https://www.nature.com/articles/s41467-024-49783-z.pdf
课题组主页
郑跃兵教授: https://zheng.engr.utexas.edu/
李昊教授: https://www.li-lab-cat-design.com/prof-hao-li.html
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