【VASP解读】Nat. Commun.：Ru1/CeO2助力汽车尾气处理

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中国科学家开发出一种使用气泡辅助方法在CeO2表面嵌入单原子Ru的催化剂，该催化剂在NO氧化过程中表现出优异性能，优于商业Pt催化剂。DFT计算揭示了NO氧化路径和能量特征，表明Ru1/CeO2催化剂具有优势。

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寻求高效的非铂/钯（Pt/Pd）催化剂被证明是汽车尾气净化的一个巨大挑战。基于此，中国石油大学（北京）赵震教授和韦岳长教授、中国科学院化学研究所于晓琳副研究员和上海交通大学刘晰教授等人报道了一种通过气泡辅助膜沉积方法将单原子Ru位点嵌入CeO2表面来构建稳定催化剂的方法。需注意，Ru1/CeO2催化剂在汽车尾气碳颗粒氧化（烟尘）过程中表现出优异的催化性能和稳定性，可与商用Pt基催化剂相媲美，其周转频率（0.218 h−1）是Ru纳米颗粒催化剂的9倍。

VASP解读

通过DFT计算，作者研究了反应途径。催化NO氧化过程中的反应途径和相对能（E）可分为如下6个阶段：第一，气态O2分子通过O-O-Ce键吸附在催化剂表面的不饱和配位Ce位点（Ce-O-Ru）上，形成表面吸附O2*（IM1）。Ru1/CeO2和Ru10/CeO2对O2的吸附能分别为-0.9 eV和-0.53 eV，说明单个Ru位点容易吸附O2分子。第二，一个NO分子通过O-N-Ru键吸附在催化剂表面的Ru位点上，形成表面NO物种（IM2）。第三，被吸附O2的O-O键被激活解离成原子O*，被吸附的NO与O*结合形成表面中间体NO2*（IM3）。

第四，NO2从催化剂表面解吸（IM4）。Ru1/CeO2的NO2解吸低于Ru10/CeO2，说明NO2分子在单原子Ru位点上的解吸比Ru10位点更容易。第五，一个额外的NO分子吸附在O*上形成ONO*（IM5）。第六，形成的NO2*从催化剂表面解吸，完成反应循环（FS）。Ru1/CeO2的NO2解吸能低于Ru10/CeO2，说明NO2分子容易从催化剂表面解吸。结果表明，NO分子更倾向于吸附在催化剂表面的Ru活性位点上，而O2分子则强烈吸附在CUC活性位点上。

A single site ruthenium catalyst for robust soot oxidation without platinum or palladium. Nat. Commun., 2023, DOI: ht-tps://doi.org/10.1038/s41467-023-42935-7.