J. Am. Chem. Soc.：机器学习加速A2BC2三元电子化合物的发现

三元金属化合物因其优异的化学稳定性和催化性能而受到广泛关注。基于此，西北工业大学王俊杰教授（通讯作者）等人结合了机器学习（ML）和高通量计算系统研究了具有P4/mbm空间群的新型A2BC2三元电子化合物。从214个已知A2BC2相的库出发，使用DFT计算了电子局域函数（ELF）的最大值，表明其中42个是潜在的电子化合物。然后在此数据集上训练模型，用于预测通过结构原型产生的14437种假想化合物的电子化合物行为。然后通过高通量计算仔细检验了模型预测的1254个候选电子化合物的稳定性和带电特性。

通过这种分层方法，预测了41个稳定的和104个亚稳的新型A2BC2电子化合物。有趣的是，所有三种电子化合物，即缺电子、中性电子和富电子的电子化合物都存在于预测的化合物集中。然后成功地合成了三个最有前途的新型电子化合物（两个富电子的Nd2ScSi2和La2YbGe2，以及一个缺电子的Y2LiSi2），并对其进行了实验表征。此外，当负载Ru时，合成的电子化合物在温和的条件下对NH3合成表现出很高的催化活性。尤其是缺电子的Y2LiSi2，表现出催化活性和化学稳定性的良好平衡，这预示着它在催化中的应用前景。

这项研究表明，机器学习可以为带电的理论研究提供有用的见解，同时能够有效地筛选给定结构原型，而不受电荷平衡条件的影响。电子化合物在化学空间中可能并不像人们想象的那样稀有，缺电子的电子化合物不仅是只存在于理论研究中的幻想结构，而且是真实的、潜在有价值的材料。

Machine Learning-Accelerated Discovery of A2BC2 Ternary Electrides with Diverse Anionic Electron Densities. J. Am. Chem. Soc., 2023, DOI: 10.1021/jacs.3c10538.

ht-tps://doi.org/10.1021/jacs.3c10538.