【VASP解读】AM：o-CoTe2助力Li-S电池

电化学动力学缓慢和枝晶生长是锂-硫（Li-S）电池的主要障碍，其中对多晶效应的研究需要进一步了解催化剂的设计原理。基于此，山东大学奚宝娟副教授和熊胜林教授等人报道了含硫还原反应（SRR）和Li电镀/剥离两种晶型的CoTe2合金的系统评价。正交（o-）CoTe2湮灭了六方（h-）CoTe2，表现出更好的催化作用和更均匀的锂沉积，由o-CoTe2制成的全电池在0.5 C条件下，可稳定充放电800次，每次循环容量衰减仅为0.055%，在低电解质和高硫负载6.4 mg cm-2下，其面积容量达到6.5 mAh cm-2。

VASP解读

通过密度泛函理论（DFT）计算，作者研究了不同CoTe2相，从理论角度基本了解了相对硫催化化学的影响。在NG、h-CoTe2和o-CoTe2催化剂中，o-CoTe2对不同硫物种的结合能力最强。硫宿主具有良好的吸附能力，有效地捕获LiPSs，从而能够抑制穿梭效应。因此，o-CoTe2相的引入有望提高Li-S电池的容量保持率。

当LiPSs被吸附在电极表面时，吸附物和衬底的电子态相互作用，通过状态密度（DOS）进行分析。二碲化钴（CoS2）的EF位置越高，反键态移动越高，占用率越低，导致底物表面与吸附质之间的相互作用越强。此外，反键轨道的位置由Co在钴二碲化物上的d波段中心位置决定。计算吸收Li2S后Co原子在h-CoTe2和o-CoTe2上的投影DOS（PDOS），h-CoTe2和o-CoTe2上Co原子的d波段中心分别为-1.54和-1.11 eV，因此o-CoTe2和LiPSs之间的结合更强。

Origin of Phase Engineering CoTe2 Alloy Toward Kinetics-Reinforced and Dendrite-Free Lithium-Sulfur Batteries. Adv. Mater., 2023, DOI: ht-tps://doi.org/10.1002/adma.202309324.