【VASP解读】​AM：ZnFeNiCuCoRu-O HEO在全pH内实现高活性OER

高熵金属氧化物（HEO）优于许多涉及多步元素反应的反应，但由于复杂的金属前体，具有大表面积和快速传质动力学的空心结构HEO催化剂的控制合成还具有挑战性和未开发。基于此，华南理工大学康雄武教授等人报道了利用离子交换方法，合成了一种由超小纳米颗粒组装的中空结构和多面体形HEO催化剂，其含有多达10种金属元素。ZnFeNiCuCoRu-O HEO催化剂在全pH范围内表现出优异的析氧反应（OER）活性和超稳定性，在电流密度为10 mA cm-2时过电位为170 mV，Tafel斜率为56 mV dec-1，在碱性介质中30 h活性衰减7%，在酸性和中性介质中分别衰减12%和8%。

VASP解读

通过DFT计算，作者研究了ZnFeNiCuCoRu-O对OER的内在活性位点。通常，金属氧化物催化剂上的OER是通过传统的吸附演化机制（AEM）或晶格氧演化机制（LOM）进行的。表面金属中心作为催化活性位点，溶液中的OH-离子经过四个质子-电子协同转移步骤在AEM中生成O2。而根据LOM，OH-离子中的O原子和晶格O参与了OER，在反应过程中也形成了氧空位。

通过AEM的电位决定步骤（PDS），即Ru-Fe桥位点的O2解吸步骤，克服了0.86 V的能垒，低于LOM的0.99 V，表明AEM是ZnFeNiCuCoRu-O上OER更有利的途径。ZnFeNiCuCoRu-O吸附的高氧含量极大提高了含氧物质的吸附能力，有利于AEM途径的进行。Ru-Fe桥位点的势垒远低于Ru-Ni和Ru-Co，表明OER更倾向于发生在催化剂表面的Ru-Fe桥位点。Fe作为催化剂中原子比例最高的元素，为OER的AEM途径提供了大量的催化活性位点。

Hollow-structured and Polyhedron-Shaped High Entropy Oxide Towards Highly Active and Robust Oxygen Evolution Reaction in A Full Ph Range. Adv. Mater., 2023, DOI: ht-tps://doi.org/10.1002/adma.202308490.