Adv. Mater.：HE-PSCFMMN-CFA@FeO实现高效CO2电解

固体氧化物电解电池（Solid oxide electrolysis cells, SOECs）是一种很有前途的能量转换装置，能够有效地将CO2转化为CO，减少CO2排放，缓解温室效应。然而，开发一种合适的正极材料还是一个关键的挑战。基于此，华南理工大学杨成浩教授等人报道了一种用于CO2电解的新型SOEC正极，该正极由高熵Pr0.8Sr1.2(CuFe)0.4Mo0.2Mn0.2Nb0.2O4-δ（HE-PSCFMMN）层状钙钛矿均匀涂覆原位溶出核-壳结构CuFe合金@FeOx（CFA@FeO）纳米颗粒组成。具有HE-PSCFMMN-CFA@FeO正极的单电池在1.5 V时具有1.95 A cm-2的高电流密度，同时在800 °C的纯CO2中在0.75 A cm-2下保持长达200 h的优异稳定性。

VASP解读

通过DFT计算，作者研究了CO2在HE-PSCFMMN-CFA@FeO表面的电解机理。Bader电荷计算发现，RP-SFO@FeO吸附CO2和生成CO2的活性中心转移电子数为0.78 e，而SFO和RP-SFO的活性中心转移电子数分别为0.51和0.72 e，表明RP-SFO@FeO对CO2的吸附能力较强。同时，RP-SFO@FeO中CO2*活化生成CO的能量势垒为0.27 eV，远低于SFO和RP-SFO的0.32 eV和0.35 eV，证实HE-PSCFMMN-CFA@FeO正极材料具有更强的CO2电解性能。

当C原子与O原子结合时，C原子周围的电荷密度发生变化。吸附CO2后，RPSFO@FeO表面O原子周围的电子迁移到C原子上，增加了C原子周围的电荷密度。电荷密度的增加意味着更多的电荷转移，表明更强的CO2还原反应。FeO壳层为CO2吸附提供了大量的氧空位，改善了FeO壳层与CO2的相互作用。此外，RP-SFO@FeO中费米能级附近的局部态密度和总态密度（PDOS）更丰富，说明RP-SFO@FeO对CO2的吸附和活化更活跃。FeO壳层与RP-SFO底物的协同催化作用将活性位点扩展到CFA@FeO纳米颗粒的整个表面，有效地增加了反应面积，促进了CO2的电解。

A High-Entropy Layered Perovskite Coated with In-situ Exsolved Core-shell CuFe@FeOx Nanoparticles for Efficient CO2 Electrolysis. Adv. Mater., 2023, DOI: ht-tps://doi.org/10.1002/adma.202312119.