【理论计算+机器学习】JACS：基于光谱描述符由AI生成催化结构

成果简介

传统的化学描述符通常是离散或不连续的，这限制了催化过程中不同状态结构的批量设计，只能实现一些特殊状态的设计。为了解决这个问题，中国科学技术大学江俊、王嵩、黄炎等人利用基于光谱描述符的机器学模型，为金属单原子催化剂上吸附的分子建立了定量的光谱结构－性质关系。由于光谱描述符的连续可调性，他们实现了AI生成催化过程连续吸附态的设计，该项工作为利用光谱技术实现催化过程的实时监测和催化性能持续性预测铺平了道路。

模型与计算方法

分子动力学模拟过程中，在CP2K软件包中采用混合高斯平面波（GPW）30方法，截断能设置为500 Ry，并使用GTH赝势来描述其他的核心电子，还使用PBE泛函和Grimme-D3来分别考虑交换相关效应和范德华相互作用，在所有计算模拟中，均采用了局部双ζ极化（DZVP）基组来描述波函数。静态计算中作者使用VASP软件包中广义梯度近似（GGA）下的PBE泛函描述相互关联能，体系的平面波截断能设为400 eV，k点选取3×3×1网格格点，自洽计算要求体系总能量收敛公差小于10−5eV。同时作者使用PAW来处理离子－电子相互作用，对于吸附分子与表面的范德华相互作用通过DFT-D3方