掺杂石墨烯阵列作高效电催化剂用于碱性水氧化

背景介绍

氢气（H₂）作为一种清洁、可持续的能源，是化石燃料的理想替代品。其高能量密度及零碳排放特性尤为突出。电解水是高效制取氢气的关键技术之一。然而，这一过程在阳极氧析出反应（OER）中面临挑战，因其涉及复杂的多电子转移过程，且反应动力学缓慢。高效的OER电催化剂对于降低所需过电位至关重要，但现有的RuO₂和IrO₂催化剂由于成本高、资源稀缺，限制了其广泛应用。

镍-铁（NiFe）双金属催化剂在碱性OER中因其协同效应展现了较低的过电位及好的电解耐受性。但是，这种催化剂在与电解液直接接触时易受腐蚀，且催化剂颗粒的团聚倾向会显著降低其催化性能。

为了解决这些问题，研究者发现将镍铁合金与纳米碳材料复合，形成碳包覆层，是提升电催化性能的一种有效策略。但过厚的碳包覆层和催化剂的有限活性面积也带来了新的挑战。三维垂直排列的石墨烯纳米片（VG）阵列，以其开放的通道结构、丰富的边缘活性位、较大的比表面积和优异的导电性，已成为电化学能源存储和转换领域的理想三维载体。因此，将镍铁合金锚定在三维VG阵列上被期待构建出高效的OER电催化剂。

研究方法

首先，通过焦耳热法成功将镍铁合金纳米颗粒锚定在氮掺杂的、生长在碳布上的垂直石墨烯阵列（NiFe@NVG/CC）上。接着，在三电极系统中对NiFe@NVG/CC在碱性环境下的OER性能进行测试，并通过扫描电子显微镜和X射线衍射等分析催化剂在反应前后的形貌及物相变化。最后，通过密度泛函理论计算探讨NiFe@NVG的内在OER机理。

成果简介

近日，张永起教授课题组成功合成了NiFe@NVG/CC并将其作为碱性水的高效OER电催化剂。在1 M KOH中，NiFe@NVG/CC在10 mA·cm-2下的过电位（η10）仅为245 mV，Tafel斜率低至36.2 mV·dec-1，并且具有出色的电解耐受性。此外，通过密度泛函理论计算阐明了镍铁与NVG之间的协同效应，这种效应增强了对*OOH的吸附能力。

作者简介

张永起，研究员，电子科技大学。2018年8月于新加坡南洋理工大学获得理学博士学位，继续在南洋理工大学从事博士后研究工作。于2019年9月加入电子科技大学基础与前沿研究院受聘为研究员，组建新能源器件研究室。主持杰出人才引进项目和国家自然科学基金各一项。截至目前，已在国际专业期刊上发表SCI论文60余篇，其中以第一作者(包括共同第一作者)和通讯作者(包括共同通讯)在Angew. Chemie, Adv. Energy mater., Energy Environ. Sci.等国际著名期刊上发表了研究成果20多篇。论文累计被引用次数超过7000次（Google scholar），H-index为42。2016年获得中国国家优秀自费留学生奖学金，2018年入选科睿唯安全球高被引科学家。2019年获的四川省特聘专家称号。Chinese Chemical letters青年编委。目前主要研究领域以材料科学为核心，涉及电化学、凝聚态物理等领域，研究工作集中在新型廉价纳米材料的开发、设计和优化以及在各领域的应用。

孙旭平，教授，电子科技大学/山东师范大学，电子科技大学基础与前沿研究院。2006年毕业于中国科学院长春应用化学研究所，获博士学位。2006-2009年期间先后在康斯坦茨大学、多伦多大学和普渡大学从事博士后研究工作，2010年1月加入长春应化所，2015年11月到四川大学工作，2018年4月加入电子科技大学。入选化学和材料科学领域全球高被引科学家、全球顶尖前10万科学家、英国皇家化学会会士，担任Nano Research Energy副主编。长期致力于纳米功能材料设计、结构调控及催化和传感应用研究，在JACS, Angew. Chem., Adv. Mater., Nat. Comm.等刊物发表论文700余篇，总引用次数7.2万次，H指数142。

文章信息

Nan J, Ye B, He X, et al. Enhancing alkaline water oxidation with NiFe alloy-encapsulated nitrogen-doped vertical graphene array. Nano Research, 2024