DFT+实验-AM：自旋极化策略，Mn-RuO2纳米片助力酸性OER

自旋极化是增强阳极析氧反应（OER）的一种有效策略，因为中间体和产物具有自旋依赖性，但在实际工业中用于酸性OER的铁磁性催化剂很少报道。基于此，苏州大学邵琪副研究员、厦门大学黄小青教授等人报道了首个自旋极化介导的策略，通过稀锰（Mn2+）（S=5/2）掺杂在反铁磁RuO2中产生净铁磁力矩，以增强酸性电解质中的OER活性。

Mn-RuO2纳米片表现出强磁场增强的OER活性，在10 mA cmgeo-2下的过电位最低为143 mV，在480 h稳定性下的活性衰减可以忽略不计。在1.45 V下，固有周转频率达到5.5 s−1。

通过密度泛函理论（DFT）计算，作者研究了Mn掺杂对RuO2磁性的影响。超级单体的反铁磁构型和非铁磁构型的总能量差为-82 meV，表明纯RuO2中Ru矩倾向于反铁磁排列。根据RuO2的自旋密度分布图，其中Ru的矩沿c轴呈铁磁排列，在a-b平面呈反铁磁排列。两个相邻的Ru原子标记为Ru1和Ru2。通过对DOS积分，发现两个Ru原子的矩相同（~1.20），但方向相反，没有净矩。

当Mn被引入RuO2晶格中时，其磁性结构发生了变化。掺杂的Mn原子具有较大的磁矩（~3.69），并诱导了相邻Ru原子磁矩的铁磁排列。最近邻Ru（Ru4）和次近邻Ru（Ru5）的PDOS可看出，随着与Mn距离的增加，Ru的矩从0.36减小到0.20，但方向相同，表明Ru的矩在Mn原子周围局部铁磁排列。当Ru原子远离Mn原子时，Ru矩会再次倾向于反铁磁排列。

Spin-polarization strategy for enhanced acidic oxygen evolution activity. Adv. Mater., 2023