准二维铁磁化合物Fe₃GaTe ₂的物性研究

可解离的准二维铁磁化合物在近年来引起研究人员的广泛关注，其中的代表性进展是单层CrGeTe3和CrI3长程铁磁序的发现，它为研究维度依赖的磁相变和高性能自旋电子器件提供了优良体系。新发现的准二维Fe3GaTe2具有高居里温度(Tc=342 K)和强垂直磁各向异性，Ga/Te原子与Fe原子的反铁磁耦合与强烈偏离巡游Stoner模型等行为表明Fe3GaTe2具有丰富物性和重要研究价值。 

近期，中国科学院物理研究所/北京凝聚态物理国家研究中心A02组的博士生陈昭旭在郭建刚研究员指导下，通过标度分析与电磁输运对块材到二维极限下的Fe3GaTe2进行了系统研究。图1(a)给出了Fe3GaTe2的(00l)面衍射峰与晶体结构，其c=1.6112 nm。

对单晶减薄后，发现在厚度小于3 nm的样品中，出现了类似金属-半导体转变，10 K以下的电阻可以用Mott变程跃迁拟合，如图1(b)所示。在Deguchi-Takahashi图中，T0代表频率空间中动力学自旋涨落谱的能量宽度，当T0与Tc相近时，局域磁性占据主导。但块材Fe3GaTe2的Tc/T0为0.14，表明其为弱巡游铁磁性，Rhodes-Wohlfarth曲线分析同样支持这一结论，见图1(c)。

此外，有效磁矩Peff与自发磁矩Ps的比值与Tc/T0关系可以被Takahashi理论描述，暗示着自旋涨落的存在。标度分析拟合出块材Fe3GaTe2铁磁-顺磁相变的临界指数为β=0.398(3)，γ=1.10(1)，δ=3.77(6)，表明它是首个符合长程交换作用的三维Ising层状铁磁体。图1(d)是169 nm厚度样品的反常霍尔电阻曲线，其中，140-150K的曲线在磁化翻转过程中存在一个电阻跳跃，这与交换相互作用与磁各向异性强度比值的提升相关。 

图1 (a) Fe3GaTe2的 (00l) 面衍射峰与晶体结构示意图。(b)不同层数样品的归一化电阻与温度曲线。(c) Deguchi-Takahashi图，蓝色虚线代表Takahashi曲线Peff/Ps=1.4×(Tc/To)-2/3。插图为Rhodes-Wohlfarth图，红色曲线是巡游铁磁体的经验曲线，蓝色虚线代表局域磁性。(d) 169 nm厚Fe3GaTe2的反常霍尔电阻。 

图2(a)是温度依赖的块材Fe3GaTe2磁相图，Tc以下存在一个隐藏的磁相变，可能与铁磁、反铁磁相互竞争诱导的三重临界点相关。图2(b)中，Tc随厚度降低而减小，1 nm厚度Fe3GaTe2的Tc为200 K，这是已报道二维极限下铁磁化合物最高的本征Tc。同时，样品厚度的降低导致Tc1持续上升，Tc2基本保持不变。在10 nm左右时，Tc1与Tc2相等，表明矫顽场附近的反磁化形核导致整个样品的磁化翻转。 

图2 (a) 基于标度分析得到的Fe3GaTe2 沿c轴的磁相图。(b) 温度-厚度的电子相图。“Full Inverted Magnetization”代表Fe3GaTe2中表现出方形滞的磁相；“Partial Inversion”代表在磁化翻转的过程中表现出突然“跳跃”的相，Tc1与Tc2分别代表磁化翻转过程的转变温度与铁磁顺-磁相变温度。 该工作系统研究了Fe3GaTe2磁相变与温度和样品厚度的依赖关系，确认其为首个具有长程交换作用的三维Ising铁磁体，为二维铁磁半导体的研究提供了参考。

以上成果以“High-Tc Ferromagnetic Semiconductor in Thinned 3D Ising Ferromagnetic Metal Fe3GaTe2”为题发表在Nano Lett. 24, 993-1000 (2024)，该工作得到了北京自然科学基金(220005)的支持。