ACS Energy Letters: 原位TEM结合EIS，800°C高温和气体环境下分析电化学性能

第一作者: Zhongtao Ma  

通讯作者: Søren B. Simonsen

通讯单位: 丹麦技术大学（DTU Energy）

论文速览:

本研究利用原位透射电子显微镜（TEM）结合电化学阻抗谱（EIS）技术，对模型固态氧化物电解/燃料电池（SOEC/SOFC）进行了分析。

电池的电极由掺镉的氧化铈（CeO2-Gd, CGO）制成，电解质为稳定的氧化锆（ZrO2-Y2O3, YSZ）。通过脉冲激光沉积（PLD）和后续的FIB-SEM处理过程，模型电池被安装在微机电系统（MEMS）芯片上进行原位TEM测试。在环境TEM（ETEM）下，电池在反应气体（H2和H2O）和适用于SOEC和SOFC操作的高温下以及施加的电位下进行了测试。

研究发现YSZ离子传输和CGO表面反应的活化能分别为0.9 eV和0.5 eV，与文献值相符。该工作证明了在ETEM内直接进行SOEC/SOFC全电池测试的可行性，包括在电池运行期间进行EIS分析，为电池的电化学反应、传输和降解机制提供了深入的见解。

图文导读:

图1: ETEM和MEMS芯片的位置示意图、芯片配置、安装的CGO-YSZ-CGO电池的几何形状，以及原位TEM图像和从安装模型电池记录的EIS谱。

图2: 安装在MEMS芯片上的电池的SEM图像和SEM-EDS图，以及高分辨率TEM（HRTEM）图像和对应的快速傅里叶变换（FFT）。

图3: H2/H2O混合气体中，不同读出温度下CGO-YSZ-CGO电池的原位TEM图像和相应的EIS谱，以及电解质电阻率和特定面积表面交换电阻的阿伦尼乌斯图。

高端表征:

1. 透射电镜:

本研究中，透射电镜技术用于对固态氧化物电解/燃料电池（SOEC/SOFC）的模型电池进行原位分析。通过结合电化学阻抗谱（EIS），研究者能够在电池运行期间对电池的纳米结构进行实时观察。模型电池被安装在微机电系统（MEMS）芯片上，并在环境透射电镜（ETEM）中进行测试。

在高达800°C的温度和反应气体（H2和H2O）的条件下，研究者成功获取了清晰的TEM图像和EIS谱，从而深入理解了电池内部的电化学反应、传输和降解机制。

2. 原位测试 :

研究中的原位测试是在环境透射电镜（ETEM）下进行的，这允许研究者在电池操作的整个过程中，即在高温和反应气体环境下，对电池进行电化学性能的实时监测。

通过原位TEM，研究者能够直接观察到电池内部结构的稳定性，如YSZ和CGO层的结构稳定性，以及电池界面的清晰度。

此外，通过电化学阻抗谱（EIS）分析，研究者能够提取出YSZ电解质和CGO电极的电阻率和表面反应电阻，这些数据对于理解电池的性能和稳定性至关重要。

亮点介绍:

1. 首次在ETEM环境下对SOEC/SOFC模型电池进行了全面的原位测试，包括在电池运行期间进行EIS分析。

2. 通过先进的表征工具，实现了在反应气体环境、高温和电极化条件下对电池纳米结构的实时观察。

3. 研究结果揭示了YSZ离子传输和CGO表面反应的活化能，与文献值一致，验证了测试的可靠性。

4. 通过原位TEM图像确认了在测试条件下电极和电解质材料的稳定性，没有观察到结构变化。

5. 该研究展示了在TEM内对电化学电池进行分析的潜力，并为研究其他类型的电化学设备（如固态电池）提供了通用方法。

文献信息:

标题: Operando Electron Microscopy and Impedance Analysis of Solid Oxide Electrolysis and Fuel Cells

期刊: ACS Energy Lett.