酸性电催化CO2RR，反应环境调控策略

第一作者：Min Zeng，Wensheng Fang

通讯作者：夏宝玉

通讯单位：华中科技大学

论文速览：

本论文主要探讨了在酸性条件下进行电催化CO2还原反应（CO2RR）的重要性及其在碳中和经济中的作用。作者指出，虽然通常在中性/碱性水溶液中进行CO2RR，但酸性介质通过抑制碳酸盐的形成及其交叉到阳极液中，从而提高了效率和稳定性。

文章重点讨论了通过电催化剂设计、电极改性以及电解质工程等策略来有效调控反应环境，以促进CO2RR的性能，并提供了对反应机制的深入理解，同时指出了当前面临的挑战和未来发展方向。

图文导读：

图1：展示了不同pH条件下CO2的溶解度，以及在中性/碱性和酸性溶液中CO2RR的对比图。此外，还展示了酸性CO2RR中的反应过程示意图。

图2：总结了设计酸性CO2RR电催化剂的策略，包括合金化和掺杂、形态控制、构建单/双原子催化剂（SACs/DACs）和相变工程。

图3：典型电催化剂在酸性CO2RR中的降解途径及相关的稳定化策略，包括调整电荷载流子传输路径、表面包覆、颗粒限制和可逆的固相转变。

图4：展示了通过电极结构改性来提高酸性CO2RR性能的几种方法，包括采用SiC-NafionTM涂层的SnBi电催化剂、有机添加剂修饰的Cu电极、引入阳离子增强层（CAL）的Cu电极等。

图5：展示了通过电解质工程来调控酸性CO2RR选择性的研究，包括K+阳离子对酸性CO2RR选择性的影响、水合阳离子在OHP上的排斥相互作用等。

图6：酸性CO2RR达到可持续碳中和经济的示意图。

总结展望：

本文总结了在酸性条件下通过调控反应环境来优化电催化CO2还原反应的研究进展。研究表明，通过合理设计电催化剂、改进电极结构和优化电解质组成，可以有效提高CO2RR的选择性和稳定性，同时抑制竞争性的氢进化反应。尽管已取得了一定的进展，但在实现工业规模应用前，仍需解决电催化剂的长期稳定性、提高特定C2+产物的法拉第效率和能量效率等挑战。未来的研究需要进一步深入理解反应机制，开发新的材料和策略，以及进行全面的技术经济评估，以推动酸性CO2RR技术的实际应用。

文献信息：

标题：Reaction Environment Regulation for Electrocatalytic CO2 Reduction in Acids

期刊：Angewandte Chemie International Edition