上海交大「杰青+长江+万人」团队，发表Nature子刊

第一作者：Guangming Zhan，Lufa Hu

通讯作者：张礼知，李浩，么艳彩 

通讯单位：上海交通大学

张礼知，上海交通大学环境科学与工程学院，特聘教授，博士生导师。国家杰出青年科学基金获得者（2014），科技部中青年科技创新领军人才计划（2015），教育部长江学者特聘教授（2016），万人计划科技创新领军人才（2017），湖北省高层次人才工程第一层次入选者（2012），湖北省高端人才引领培养计划第二层次入选者（2012），教育部新世纪优秀人才支持计划入选者（2007），洪堡学者（2006-2007，德国马普胶体与界面所）。

李浩，上海交通大学环境科学与工程学院，长聘教轨副教授，博士生导师。研究方向：污染控制化学，光/电催化化学，纳米环境材料。

么艳彩，上海交通大学，环境科学与工程学院，长聘教轨副教授，博导，研究方向：原子尺度环境功能材料，电化学水污染控制与资源化，能源电化学。

论文速览

电化学尿素氧化反应（UOR）提供了一种可持续的途径，用于在水-能源关系网中生产氢气和废水脱氮。然而，其广泛应用受到有害的氰酸盐或亚硝酸盐生成的限制，而不是无害的氮气。

本文展示了原子级分散的不对称Ni-O-Ti位点在Ti泡沫阳极上实现了99%的氮气选择性，超过了已记录的Ni基电催化剂中Ni-O-Ni对应物，其氮气选择性低于55%。在与Pt对电极耦合时，在213 mA cm–2的电流密度下，1.40 V的电压下提供了22.0 mL h–1的氢气析出速率。

这些不对称位点具有亲氧的Ti紧邻Ni，有利于与尿素中的羰基而非氨基团的相互作用，从而防止了过早的共振C⎓N键断裂，在此之前通过分子内N-N偶联向N2发展。进一步开发了一个由商业Si光伏电池驱动的原型器件，用于太阳能驱动的现场尿液处理和分散式氢气生产。

图文导读

图1：选择性UOR机制和动机的示意图。

图2：原子隔离的不对称Ni-O-Ti位点的表征。

图3：原子隔离的不对称Ni-O-Ti位点的电化学性能。

图4：UOR在原子分离的不对称Ni-O-Ti位点上的机制。

图5：原子隔离的非对称Ni-O-Ti位点上的UOR的理论研究。

图6：太阳能反应堆的设计与性能。

文献信息

标题：Highly selective urea electrooxidation coupled with efficient hydrogen evolution

期刊：Nature Communications

DOI：10.1038/s41467-024-50343-8