由于动力学上有利的析氢反应和过度加氢,电催化炔烃半加氢生产具有高收率和法拉第效率的烯烃在技术上仍然具有挑战性。
2024年7月17日,湖南大学谭勇文教授在国际期刊Nature Communications发表题为《Alloying and confinement effects on hierarchically nanoporous CuAu for efficient electrocatalytic semi-hydrogenation of terminal alkynes》的研究论文。
在这里,研究团队提出了一种分级纳米多孔Cu50Au50合金来提高炔烃半加氢的电催化性能。
Hnp-Cu50Au50的结构表征。 利用Operando X射线吸收光谱和密度泛函理论计算,研究团队发现Au调节Cu的电子结构,本质上抑制H*结合形成H2并削弱烯烃吸附,从而促进炔烃半加氢并阻碍烯烃过加氢。
炔烃半加氢催化剂的电催化性能。 有限元法模拟和实验结果表明,分级纳米孔催化剂通过增强纳米孔内的电场,诱导产生丰富的K+阳离子的局部微环境,加速水电解形成更多的H*,从而促进炔烃的转化。
催化剂表面微环境的研究。
结果,纳米多孔Cu50Au50电催化剂实现了炔烃的高效电催化半加氢,在宽电位窗口内转化率为94%,选择性为100%,法拉第效率为92%。
该工作为高性能电催化转移半加氢催化剂的合理设计提供了总体指导。 文献信息:Meng, L., Kao, CW., Wang, Z. et al. Alloying and confinement effects on hierarchically nanoporous CuAu for efficient electrocatalytic semi-hydrogenation of terminal alkynes. Nat Commun 15, 5999 (2024). https://doi.org/10.1038/s41467-024-50499-3