离子/电子混合界面实现致密锂沉积，稳定锂金属电池

 第一作者：Changjing Ma

通讯作者：杨春雷, 王军，Haobo Jiang, Wei Wu

通讯单位：中科院深圳先进院，南方科技大学，吉林大学

论文速览：

本研究针对锂金属电池在实际应用中面临的挑战，如锂枝晶生长和固体电解质界面（SEI）扩散问题，提出了一种通过在锂金属阳极表面和内部预先植入混合离子/电子导电（MIEC）界面的方法来调控锂离子的扩散和成核行为，从而实现致密沉积。

通过在表面形成形成无机富集的SEI，平衡离子传输、电子阻断和机械强度，保证均匀的离子通量和结构完整性。在内部，独特的纳米棒阵列结构能够释放内部应力并实现快速的扩散动力学，形成致密且大颗粒的镀层方式。

结果表明，对称电池在20 mA cm−2@20 mAh cm−2的条件下展现出超过120000 mAh cm−2的惊人容量，并具有超过6000小时的长寿命。此外，改善的加工性能还使得超薄箔的可扩展制造成为可能，实现了320个循环的高面容量全电池，无论是从重量还是体积上都展现出增强的能量密度特性。

图文导读：

图1：展示了复合阳极K–Li@AlN的设计思路，包括制备过程的概念图、各种锂合金金属的体积变化和传输性质总结、各种含锂无机化合物的扩散势垒和离子电导率总结。

图2：展示了锂金属阳极的物理化学特性。

图3：展示了对称电池配置中的电化学性能。

图4：展示了电极表面SEI的表征。

图5：展示了内部锂镀层形态。

图6：展示了K–Li@AlN的电化学特性。

图7：展示了P–Li和K–Li@AlN表面/内部演变行为的示意图。

总结展望：

本研究的亮点在于成功设计并构建了一种植入MIEC界面的复合锂金属阳极，通过简单的揉捏方法，将AlN嵌入锂基体中，并通过原位转换和纳米合金反应生成Li9Al4/Li3N双重掺杂剂。

这种独特的纳米棒阵列结构和MIEC界面在内部外共同调控锂的沉积行为，实现了致密且均匀的沉积，有效抑制了活性锂与电解液之间的副反应。此外，该复合材料阳极展现出优异的机械性能，能够制成仅35μm厚的自支撑箔，这对于实际的锂金属电池应用具有重要意义。

研究结果表明，采用MIEC界面植入的复合锂金属阳极的电池在高电流密度和高面容量条件下具有高可逆性和高库仑效率，为高性能锂金属阳极的设计和制造提供了宝贵的见解。

文献信息：

标题：Superdense Lithium Deposition via Mixed Ionic/Electronic Conductive Interfaces Implanted In Vivo/Vitro for Stable Lithium Metal Batteries

期刊：Advanced Energy Materials