【VASP/ML】npj Comput. Mater.：机器学习精准预测氧化还原电位

研究背景

基于电子转移（ET）的氧化还原电位（Ox+ne−→Red）是各种电化学能量转换设备的基本原理之一，它决定了氧化还原能级相对于金属材料中费米能级的位置（或半导体和绝缘体材料的价带最大值（VBM）和导带最小值（CBM））。此外，氧化还原电位还能确定溶液中离子和分子的稳定窗口，即特定离子或分子可发生电化学反应的电压范围。然而，想要对氧化还原电位实现精确的第一性原理(FP)预测，就必须平衡杂化函数高昂的计算成本和近似求解（连续介质溶解模型和QM/MM模型）导致的误差。

近期，日本株式会社丰田中央研究所Ryosuke Jinnouchi等人出了一种结合第一性原理计算和机器学习的方法，从机器学习力场到半局域泛函，再到杂化泛函的热力学积分，最终利用Δ-机器学习（Δ-ML）逐步完善电子转移自由能的计算，在仅使用25%杂化函数(PBE0)的情况下，成功预测实验报道的Fe3+/Fe2+、Cu2+/Cu+、Ag2+/Ag+的氧化还原电位（三种材料分别代表较大、较小的电位和复杂的配位环境）。

研究亮点