20万次循环，几乎无衰减，长春应化所邢巍等最新Nature子刊

第一作者：Jingsen Bai, Tuo Zhao, Mingjun Xu, Bingbao Mei

通讯作者： 邢巍，葛君杰、Jin Zhao、王颖

通讯单位：中国科学院长春应用化学研究所，中国科学技术大学

论文速览

金属-氮-碳（M-N-C）电催化剂的耐久性有限，严重限制了其在质子交换膜燃料电池（PEMFC）中氧还原反应（ORR）的适用性。本研究通过化学气相修饰（CVM）方法，将活性位点的构型从FeN4转变为稳定的单对称FeN2+N'2，并增强了碳载体的石墨化程度。

该改进有效解决了由于N-H键形成和2电子ORR产生的自由基攻击导致的Fe活性中心的浸出问题。经过CVM处理的电催化剂展现出卓越的耐久性，在加速老化测试中，即使经过20万次电位循环，其半波电位也几乎没有下降。

此外，在模拟燃料电池系统的运行条件下，电催化剂显示出显著的耐久性，能够稳定运行超过248 h。这一显著的耐久性改进为M-N-C电催化剂的实际应用提供了宝贵的见解。

图文导读

图1：Fe-N-C和Fe-N-CCVM的合成与表征

图2：电催化剂中活性位点的布局

图3：Fe-N-C和Fe-N-CCVM在三电极装置中的电催化性能

图4：Fe-N-C和Fe-N-CCVM正极电催化剂的MEA性能

图5：密度泛函理论（DFT）计算以阐明FeN4和FeN2+N2'的活性和耐久性

总结展望

本研究开发了一种具有新型活性位点构型的电催化剂，通过化学气相修饰显著提高了其耐久性。Fe-N-CCVM电催化剂在经过20万次加速老化测试循环后，半波电位几乎没有衰减，并且在实际PEMFC测试中显示出高电流密度和功率密度，以及超过248 h的稳定运行。

本工作不仅显著提高了电催化剂的耐久性，而且为未来开发高稳定性非贵金属电催化剂提供了宝贵的见解。

文献信息

标题：Monosymmetric Fe-N4 sites enabling durable proton exchange membrane fuel cell cathode by chemical vapor modification

期刊：Nature Communications

DOI：10.1038/s41467-024-47817-0