​浙江师范大学，联手全球材料化学领域领军人物，发Nature

第一作者：李小波，Yu Che, Linjiang Chen

通讯作者：李小波，Linjiang Chen ,Andrew I. Cooper,Edward O. Pyzer-Knapp

通讯单位：浙江师范大学，英国伯明翰大学，IBM研究所，利物浦大学

  李小波，浙江师范大学双龙特聘教授。长期致力于光催化剂开发及其在太阳能到化学能源转化研究。

 

Linjiang Chen，英国伯明翰大学化学学院助理教授。

Andrew I. Cooper，全球材料化学领域领军人物、英国皇家学会院士、利物浦大学材料创新工场学术主任。

Edward O. Pyzer-Knapp，IBM英国和爱尔兰实验室研究创新的负责人，利物浦大学客座教授。

论文速览

共轭有机光氧化还原催化剂（OPCs）能够促进广泛的化学反应。因为催化剂的活性取决于一系列复杂的相互关联的属性，目前从第一原理预测OPCs的催化活性还面临挑战。通常，通过设计和试错的混合方式发现有机光催化剂和其他催化系统。

本论文探讨了数据驱动的方法，用于有机光氧化还原催化剂（OPCs）的有目标合成，以及金属光氧化还原催化反应的后续优化。

研究团队通过贝叶斯优化策略结合分子描述符编码关键物理属性，从560个候选分子的虚拟库中识别出有前景的OPCs。 这种方法仅探索了2.4%的可用催化剂配方空间（在4500种可能的反应条件下，评估了107种），便发现了与铱（Ir）基催化剂相媲美的OPC配方。

图文导读

图1：顺序闭环贝叶斯优化的工作流程。

图2：560个候选CNPs的虚拟库。

  图3：目标合成CNPs用于OPC发现。

  图4：SHAP分析确定光催化剂活性的重要分子特征。

 
图5：反应条件优化。

图6：CNP-127活性与已构建光氧化还原催化剂的比较。

总结展望

本研究通过贝叶斯优化策略，有效地从大量候选分子中识别出了高性能的OPCs，实现了高达88%的交叉偶联反应产率，可以与Ir基催化剂相媲美。研究亮点包括：

1. 仅通过探索一小部分化学空间即发现高效OPCs。

2. SHAP分析为理解模型预测提供了全局和局部的解释，识别了影响CNPs光催化活性的重要分子特征。

3. 贝叶斯优化是发现金属光催化剂配方的有前景的方法，尤其适用于存在巨大搜索空间和有限先验知识的研究挑战。

文献信息

标题：Sequential closed-loop Bayesian optimization as a guide for organic molecular metallophotocatalyst formulation discovery

期刊：Nature Chemistry