生态环境中心徐光艳/余运波，发表Nature子刊！

提高对特定产物的选择性仍然是能源催化中的一个关键挑战。

2025年2月24日，中国科学院生态环境研究中心徐光艳研究员、余运波研究员、美国宾夕法尼亚大学Joseph S. Francisco院士在国际顶级期刊Nature Communications发表题为《Optimizing selectivity via steering dominant reaction mechanisms in steam reforming of methanol for hydrogen production》的研究论文，张梦媛、刘智为论文共同第一作者，徐光艳、余运波、Joseph S. Francisco为论文共同通讯作者。

徐光艳，2012年在‌华南理工大学‌获得学士学位，2018年在‌中国科学院大学‌获得博士学位，现任职于‌中国科学院生态环境研究中心。

徐光艳主要研究方向包括环境与能源催化、‌甲烷催化转化‌、‌氨/氮催化净化‌、‌可再生能源制氢‌等‌。在环境催化领域发表了20余篇学术论文，申请了10余项发明专利。她的研究涉及氮氧化物催化还原、氨催化氧化、甲烷催化转化和绿色醇类重整制氢等技术‌。

余运波，2004年于中国科学院生态环境研究中心获得环境科学博士学位，随后留生态中心工作任助理研究员，2006年晋升为副研究员，2006年10月赴东京都立大学从事为期两年的JSPS博士后研究，师从国际著名催化学家Masatake Haruta教授，2015年聘为研究员。

余运波长期从事大气污染排放控制与环境催化方面的研究，主持和参与了科技部863、973、国家自然基金项目等多项课题。发表SCI论文70余篇，SCI引用1500多次，h-index因子21。博士毕业论文被评为“中国科学院2005年度优秀博士论文”，获2014年国家科学技术进步奖二等奖。

在本文中，作者提出了一种通过路径优化来提高选择性的策略，以甲醇蒸汽重整（MSR）催化剂的合理设计为例。与传统的Pd/ZnO催化剂相比，在PdZn合金上，关键中间体CH2O*直接分解为CO和H2的过程与CH2的氧化生成CO2相互竞争，导致产物分布的选择性较差。

为了解决这一挑战，作者引入了铜（Cu）来调节催化动力学。通过降低水的解离能垒，Cu能够提供更多活性羟基（-OH）用于CH2O*的氧化反应。同时，Cu的加入提高了PdCu合金上一氧化碳（CO）的脱附能垒，从而抑制了CH2O*的分解反应。

这种双重功能增强了甲醇蒸汽重整反应的选择性和活性。通过调节关键中间体的活化模式，这种方法为提高反应选择性的催化剂设计提供了新的见解。

图1：PdCux/ZnO催化剂的晶体结构和形貌表征

图2：催化剂的配位结构和氧化还原性能

图3：在PdCux/ZnO上原位研究MSR反应机理

图4：PdCux/ZnO催化剂的催化性能

图5：密度泛函理论（DFT）计算能谱图

图6：MSR反应路径示意图

综上，作者提出了一种通过调控甲醇蒸汽重整反应中的主导反应机制来优化氢气生产的策略。研究团队通过引入铜（Cu）来改变传统的Pd/ZnO催化剂的合金组成，形成了PdCu合金，从而优化了反应路径，提高了氢气的选择性和产率。

该研究为甲醇蒸汽重整（MSR）制氢技术提供了一种高效、低CO产率的催化剂设计方案，有助于推动氢能技术的工业化应用。

此外，这种通过合金化调控反应路径的方法还可以推广到其他能源转化和化工合成领域，具有广阔的应用前景。

Zhang, M., Liu, Z., Yan, Y. et al. Optimizing selectivity via steering dominant reaction mechanisms in steam reforming of methanol for hydrogen production. Nat. Commun., (2025). https://doi.org/10.1038/s41467-025-57274-y.