周圆圆， Nature Nanotechnology

研究背景

多尺度阳离子不均匀性一直是制约当前甲脒-铯（FA-Cs）混合阳离子钙钛矿实现最佳光电转换效率和耐久性的主要障碍。尽管该领域已尝试从平面和横截面视角均匀化钙钛矿薄膜中FA-Cs的整体分布，但对晶粒间阳离子不均匀性的理解及其调控能力——即在纳米尺度上空间分辨单个晶粒间FA-Cs成分差异的能力——仍然不足。

成果简介

在此，香港科技大学周圆圆团队和美国田纳西大学Mahshid Ahmadi等人合作在Nature Nanotechnology期刊上发表了题为“Nanoscopic cross-grain cation homogenization in perovskite solar cells”的最新论文。

在本研究中，研究者揭示了作为钙钛矿薄膜基本组成单元的单个晶粒，其阳离子组成偏离了理想设定的比例，严重限制了界面光电子特性和钙钛矿层的耐久性。这一影响性能的纳米尺度因素与热力学驱动的形貌沟槽化相关，导致表面呈现分段式结构。在晶粒三重结处，沟槽形成纳米级陷阱，阻碍固态阳离子在晶粒间的混合，从而抑制晶粒间FA-Cs的均匀分布。

他们通过合理调控异质界面能，研究者将这些纳米级沟槽陷阱的深度降低了三倍，从而显著提高了阳离子均匀性。具有较浅纳米级沟槽陷阱的钙钛矿太阳能电池展现出更高的光电转换效率（25.62%）以及在多种标准化国际测试协议下的稳定性提升。研究者的研究强调了解析表面纳米形貌对于实现均匀钙钛矿特性的关键作用。

 

研究亮点

(1) 本研究揭示了晶粒间FA–Cs阳离子不均匀性与晶界纳米沟槽（nano-GTs）之间的直接联系，并提出利用异质界面化学调控nano-GTs几何特征，以改善FA–Cs均匀性的方法。实验通过在薄膜底部引入乙酸丁胺（BAAc）添加剂，有效降低了nano-GT深度，实现了前所未有的晶粒间阳离子均匀化。

(2) 研究发现，FA–Cs钙钛矿薄膜在结晶过程中，由于局部溶液环境的异质性，初始晶粒间的成分差异不可避免，而晶界形貌沟槽化进一步阻碍了固态阳离子交换，导致最终FA–Cs分布不均匀。通过BAAc的预掺杂调控，nano-GT的深度减少三倍，使得晶粒间FA–Cs成分趋于均匀，从而优化了薄膜表面电子能量学，并改善了异质界面的载流子动力学。

(3) 在器件层面，优化后的n-i-p结构PSCs展现出高达25.62%的光电转换效率，并在国际标准化测试协议（ISOS-L-1l最大功率点跟踪测试、IEC 61215:2021 MQT 11热循环测试和IEC 61215:2021 MQT 13湿热测试）下表现出优异的多因素稳定性。

图文解读

 

图1. 跨晶界微观结构。

 

图2. 纳米晶界沟槽深度对纳米级跨晶界阳离子均匀性的影响。

 

图3. 跨晶界阳离子均匀性对薄膜性能的影响。

 

图4. 跨晶界阳离子均匀化对钙钛矿太阳能电池（PSC）性能的影响。

结论展望

本研究揭示了FA–Cs混合阳离子钙钛矿薄膜中晶粒间的阳离子不均匀性，并首次建立了其与纳米沟槽（nano-GT）几何特征之间的关联。这一发现表明，尽管nano-GT的尺寸微小，却在整个薄膜的阳离子分布、界面电学特性以及器件稳定性方面发挥关键作用。通过调控nano-GT深度，研究者实现了跨晶粒的阳离子均匀化，从而提高了钙钛矿太阳能电池的光电转换效率和长期稳定性。这一研究不仅深化了对钙钛矿薄膜微观结构影响宏观性能的理解，还为优化金属阳离子和卤素阴离子的均匀性提供了新的调控策略，适用于混合Pb–Sn及混合I–Br等体系。更广泛而言，该研究开辟了通过解析纳米级晶粒结构来提升多元素纳米材料均匀性的新思路，为高效光伏器件、光探测器和高色纯度发光器件的设计提供了重要的科学启迪。

文献信息

Hao, M., Yang, J., Yu, W. et al. Nanoscopic cross-grain cation homogenization in perovskite solar cells. Nat. Nanotechnol. (2025). https://doi.org/10.1038/s41565-025-01854-y