Angew. Chem. Int. Ed.:环境γ射线介导的贵金属沉积在富含缺陷的氧化锰上,用于工业级电流密度下甘油辅助析氢

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用于氧还原反应(ORR)的钯基材料的活性位点密度、本征活性和耐久性对其在工业能源设备中的应用至关重要。基于此,南京航空航天大学马骏教授,彭生杰教授(共同通讯作者)等人报道了一种环境可控的γ射线辐射还原合成了一系列锚定在富含缺陷的锰氧化物上的贵金属纳米颗粒(M@MnO2-x,M=Ru,Pt,Pd,Ir),用于甘油辅助析氢。

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由于γ射线的强穿透性,金属纳米颗粒与富含缺陷的二氧化锰之间实现了较强的界面配位作用,显著加快了活性中心之间的电子转移。其中,Ru@MnO2-x催化剂中的界面Ru-O-Mn键会同时激活Ru和Mn位点,从而对甘油氧化反应(GOR)和析氢反应(HER)产生出色的双功能催化性能。在连续流电解槽中用作阴极和阳极的Ru@MnO2-x电极在电池电压为1.68 V时可实现0.5 A cm-2的电流密度。

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原位光谱分析表明,Ru@MnO2-x中强的界面配位平衡了催化剂表面上甘油和OH*的竞争吸附。理论计算进一步表明,富含缺陷的MnO2载体促进了H2O的解离,而缺陷调节的Ru位点促进了去质子化和氢的脱附,协同增强了甘油辅助析氢。此项研究强调了合成先进支撑材料的有前景的方法,以实现有效的甘油辅助析氢。

Ambient γ-Rays-Mediated Noble-Metal Deposition on Defect-Rich Manganese Oxide for Glycerol-Assisted H2 Evolution at Industrial-Level Current Density. Angew. Chem. Int. Ed., 2023, DOI: 10.1002/anie.202314569.

ht-tps://doi.org/10.1002/anie.202314569.

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