Angew. Chem. Int. Ed.：通过Mg/Fe双位点催化剂中的局部场畸变改善电催化OER

最新推荐文章于 2024-10-02 21:20:07 发布

朱老师讲VASP

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北京大学、上海大学和燕山大学的研究者通过引入Mg元素诱导Fe-N-C结构的自旋跃迁，优化了OER性能。Mg/Fe双位点催化剂在OER中表现出优异活性，为开发低成本高效催化剂提供了新策略。

摘要由CSDN通过智能技术生成

具有金属-氮-碳（M-N-C）构型的过渡金属单原子电催化剂（SAC）在析氧反应（OER）中显示出巨大的潜力，调制M-N-C中的自旋组态以增强自旋敏感的OER能级势在必行，但这仍然是一个巨大的挑战。

基于此，北京大学侯仰龙教授，上海大学赵玉峰教授，燕山大学王静教授（共同通讯作者）等人报道了通过在Fe-N-C结构中引入主族元素（Mg）引起的中低自旋跃迁的局部场畸变，并揭示了增强OER活性的潜在起源。

研究发现，Mg2+和Fe2+之间较大的离子半径不匹配会引起FeN4面内方形局部场变形，从而触发Fe2+从中自旋（dxy2dxz2dyz1dz21，2.96 μB）到低自旋（dxy2dxz2dyz2，0.95 μB）的有利自旋跃迁，从而通过吉布斯自由能调节了基元步骤的热力学。所获得的Mg/Fe双位点催化剂表现出优异的OER活性，在10 mA cm-2下的过电位为224 mV，且整体水分解在10 mA cm-2下的电解电压仅为1.542 V，优于目前最先进的过渡金属SAC。

本文通过金属双位点和碳/氮协同策略的设计可以显著调整局部几何对称性，得到的低自旋Fe2+对关键反应中间体*O表现出良好的结合能，从而降低了4e- OER的过电位。这项工作提出了一种有前景的调控铁自旋的策略，以提高单原子催化剂的电催化性能，为探索低成本、高性能的催化剂开辟了广阔的领域。

Improving Electrocatalytic Oxygen Evolution through Local Field Distortion in Mg/Fe Dual-site Catalysts. Angew. Chem. Int. Ed., 2023, DOI: 10.1002/anie.202314303.

ht-tps://doi.org/10.1002/anie.202314303.