三院院士,孙学良院士团队,最新EES:会呼吸的电极界面

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31352928c54ee04c1578aedf6d2af272.jpeg 第一作者:Yipeng Sun,Jinjin Ma,Duojie Wu 通讯作者:孙学良,岑俊江,M. Danny Gu

通讯单位:加拿大西安大略大学,宁波东方理工大学(暂名)

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孙学良,教授,中国工程院外籍院士、加拿大皇家科学院院士、加拿大工程院院士、加拿大西安大略大学教授、宁波东方理工大学(暂名)讲席教授、物质与能源研究院(暂名)院长、Electrochemical Energy Reviews (IF=32)期刊创刊主编。

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岑俊江(T.K. Sham),男,教授,1971年在香港中文大学获化学学士学位,于1975年在加拿大西安大略大学化学系获博士学位,导师为贺越。1988年被加拿大西安大略大学化学系授予终身教授。

论文速览

富镍(Ni)层状氧化物正极由于其高理论容量而成为高能量密度锂离子电池的重要能源材料。然而,它们易于发生严重的结构坍塌和不稳定的正极电解质界面(CEI)。

本研究提出了一种新颖的分子层沉积(MLD)技术,用于在富镍的锂离子电池正极材料表面构建一层有机-无机混合型聚脲(HPU)保护层。这种HPU涂层作为一种坚固的保护屏障,有效抑制了正极与电解液之间的副反应,并促进了超薄正极电解液界面(CEI)的形成。

同时,具有良好机械稳定性和“可呼吸性”的HPU涂层在充放电过程中保持了正极颗粒的完整性,避免了严重的裂纹产生。此外,稳定的CEI防止了由于裂纹引起的进一步界面退化和表面相变,抑制了镍的化学价态和局部环境的变化。

结果表明,经过表面改性的正极在200个循环后能够保持其初始容量的94.9%。该工作突出了界面工程的重要性,并为形成高能量和稳定的富镍层状正极铺平了新的道路。

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图文导读

1f2a8fe1e80cbd20d6a516ed4fdba7c5.jpeg 图1:MLD 混合薄膜涂层富镍正极的物理特性。

  1c2414841118490ba3a13a2244f2b960.jpeg 图2:MLD 混合薄膜沉积富镍正极的电化学性能。

  d862bd93b280a716646bd6828ca8074b.jpeg 图3:基于同步辐射的循环吸收富镍正极表征。

814b962d85e95b6ab5b96df8e4f4f2ef.jpeg 图4:循环后富镍正极和 HPU 涂层富镍正极的 TEM 表征。

  df48873eab78fc48cee7a43ac3e750d5.jpeg 图5:表面和界面的特征。

总结展望

本研究通过MLD技术成功在富镍正极材料表面构建了一种新型的无机-有机混合HPU保护层,显著提升了正极材料的结构稳定性和电化学性能。

HPU涂层不仅作为保护屏障减少了正极与电解液的副反应,还因其“可呼吸性”有效维持了正极在充放电过程中的结构完整性。此外,该策略还减少了CEI的厚度,降低了界面电阻,并抑制了正极材料的相变和结构退化。这项工作为开发下一代高能量密度锂离子电池提供了重要的材料设计和改性策略。 

文献信息

标题:A breathable inorganic–organic interface for fabricating a crack-free nickel-rich cathode with long-term stability

期刊:Energy & Environmental Science DOI:10.1039/d4ee01254b

 

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