第一作者:Panagiotis Papangelakis,Rui Kai Miao,Ruihu Lu,Hanqi Liu,Xi Wang
通讯作者:David Sinton,王子运,李俊
通讯单位:多伦多大学,奥克兰大学,上海交通大学
论文速览
工业烟道气中高浓度的CO2使这些点源成为可再生能源电催化CO2还原转化为高价值产品。然而,普通烟道气中的痕量SO2会迅速且不可逆地使催化剂中毒。本研究针对工业烟气中高浓度CO2的电催化转化,特别是针对烟气中微量SO2对催化剂的快速且不可逆的毒化问题。
研究团队开发了一种聚合物/催化剂/离聚物异质结催化剂,通过限制电化学活性位点附近的氢吸附来钝化SO2,从而实现高效的CO2转化。该系统在含有400 ppm SO2的CO2气流中,转化为多碳产品的法拉第效率(FE)保持在50%左右,持续时间超过150小时。
此外,将这一策略扩展到高表面积复合催化剂,实现了84%的法拉第效率,高达790 mA cm–2的局部电流密度和约25%的能量效率。
图文导读
图1:二氧化碳气体处理。
图2:调查SO2中毒机制,包括不同SO2浓度下电解稀薄CO2(50%,与N2平衡)的产物选择性分布。
图3:SO2耐受性CO2电解在改性平面Cu电极上的性能。
图4:CO2和SO2共电解的改性块状Cu电极的结构和性能,包括电极的制备和不同条件下的产物选择性。
总结展望
本研究成功解决了工业烟气中SO2对CO2还原催化剂的毒化问题,通过创新的聚合物/催化剂/离聚物异质结设计,显著提高了催化剂的SO2耐受性,并在含有SO2的条件下实现了高效、稳定的CO2转化为多碳产品。
本工作不仅展示了在实际工业烟气条件下进行CO2电解的可能性,而且提供了一种具有成本效益和能源效率的CO2转化新途径,为实现工业规模的CO2还原和利用开辟了新的视野。
文献信息
标题:Improving the SO2 tolerance of CO2 reduction electrocatalysts using a polymer/catalyst/ionomer heterojunction design
期刊:Nature Energy
DOI:10.1038/s41560-024-01577-9
David Sinton,多伦多大学机械与工业工程系教授,也是加拿大能源与流体研究主席。他是气候正能源倡议的学术主任,也是CANSTOREnergy NFRF-T 研究项目的主任。是加拿大机械工程学会、美国机械工程师学会、加拿大工程研究所、美国科学促进会、加拿大工程院和加拿大皇家学会的研究员。研究领域为热流体,材料。
李俊,上海交通大学长聘教轨副教授,研究方向为原位光谱电化学表征方法与技术,小分子催化与合成及碳捕获利用,全电池催化系统集成及工程放大。
王子运博士,新西兰奥克兰大学Senior Lecturer。主要研究方向包括二氧化碳电还原的理论计算、人工智能辅助多相催化设计和表面微动力学。