北大AM：高溶剂化电解质助力高性能钾离子电池

钾离子电池 (PIBs) 作为锂离子电池 (LIBs) 的有希望的替代方案，由于其丰富的资源、高安全性和无毒性而备受关注。特别是其在电极/电解质界面发生的化学过程，因为它决定了 PIBs 的反应动力学和循环寿命。  

在此，北京大学郭少军团队报告了一种高溶剂化电解质 (HSE)，其可促使 PIBs 中理想 CEI 的形成。最佳的 K+-TMP-FSI- 络合物通过强 K+-FSI- 相互作用而不是K+-溶剂配对来操纵溶剂化结构。该种配位环境演化降低了自由溶剂的百分比，从而抑制了副反应。 此外，冷冻透射电子显微镜 (cryo-TEM) 揭示了超薄且机械稳定的主要无机成分的 CEI 形成，最大限度地减少了 CEI 溶解并有助于高效的反应动力学。结果显示，与 K0.5MnO2 (KMO) 正极和软炭 (SC) 负极配对，全电池可实现长达 500 次循环寿命 (在 50 mA g-1 下保留 92.5% 的容量)，能量密度高达 202.3 kg-1。

图1. 不同电解质的溶剂化过程 总之，该工作开发了一种高度溶剂化的电解质，通过产生稳定的三元络合物来固定游离溶剂，并促进均匀和超薄CEI的生长，以提高钾离子电池（PIBs）的电化学性能。 结果显示，该种优化的协调复合物与聚合的 K+-FSI- 对有助于形成均匀且超薄的 CEI。由盐类分解产生的调谐 CEI 生成更多的 KF 等无机物种，改善了 K+ 扩散动力学并抑制了 CEI 溶解。该种电解液设计策略不仅使得 KMO 正极在半电池中具有显著的循环性能，其在 SC||KMO 全电池中也表现出优异的能量密度和容量保留。因此，该工作为实现钾离子电池的实际应用提供了新的方向。

图2. 电池性能 

Highly‐solvating Electrolyte Enables Mechanically Stable and Inorganic‐rich Cathode Electrolyte Interphase for High‐performing Potassium‐ion Batteries, Advanced Materials 2024