Small：Ge-L10-PtZn@N-C助力高性能ORR

最新推荐文章于 2024-10-02 21:20:07 发布

朱老师讲VASP

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分类专栏：华算科技建模理论计算文章标签：学习

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开发一种高活性、耐用、低铂（Pt）基的阴极氧还原反应（ORR）电催化剂是突破质子交换膜燃料电池（PEMFCs）大规模应用的瓶颈。基于此，电子科技大学岳秦教授等人报道了在氮掺杂多孔碳（Ge-L10-PtZn@N-C）中具有低pt负载和微量锗（Ge）参与的超细PtZn金属间纳米颗粒。Ge-L10-PtZn@N-C在0.90 V、0.1 M KOH条件下，ORR的质量活性为3.04 A mg−1Pt，比活性为4.69 mA cm-2，分别是商用Pt/C(20%)的12.2倍和10.2倍。阴极催化剂Ge-L10-PtZn@N-C在碱性和酸性燃料电池中的峰值功率密度分别为316.5（0.86 V）和417.2 mW cm-2（0.91 V）。

VASP解读

通过DFT计算，作者深入研究了结-效率关系。作者利用PtZn-(111)表面、PtZn-(111)-1-Ge和PtZn-(111)-2-Ge表面模型计算了碱性条件下零电位、工作电位和平衡电位下ORR过程各步骤的自由能。与PtZn-(111)相比，PtZn-(111)-1-Ge和PtZn-(111)-2-Ge的限制步的过电位进一步降低，形成了一个更稳定的结构表面，证实了Ge元素的引入可以赋予催化剂潜在的高活性和稳定性。因此，微量Ge的存在调节了Pt活性位点。

此外，作者还给出了PtZn-(111)、PtZn-(111)-1-Ge和PtZn-(111)-2-Ge上Pt、Zn和Ge原子间电荷密度数据的计算示意图。Ge-L10-PtZn@N-C中Ge原子周围的电荷密度被耗尽，而Pt原子周围的电荷密度被积累，证明了电子从Ge向Pt原子释放的离域现象。总之，微量Ge的介入有效地调节了L10-PtZn@N-C的电子态，使d轨道带中心区域发生位移，使得Ge-L10-PtZn@N-C中的Pt电子结构比L10-PtZn@N-C更接近费米能级，削弱了氧化中间体对Pt的结合能，有效地增强了ORR活性。

Simultaneously Geometrical and Electronic Modulation of L10-PtZn by Trace Ge Boosts High-performance Oxygen Reduction Reaction. Small, 2023, DOI: ht-tps://doi.org/10.1002/smll.202305296.