第一作者:Alexander J. Sredenschek 通讯作者:Susan B. Sinnott & Mauricio Terrones
通讯单位:宾夕法尼亚州立大学
论文速览
本论文聚焦于非层状过渡金属碳化物(TMCs)与层状过渡金属二硫化物(TMDs)异质结构的构建与性能研究。通过化学转换,这些异质结构展现出多样化的配置类型,形成了耦合的2D-3D界面,赋予了材料新奇的物理性质。
研究强调了制备TMC/TMD异质结构的实验与计算方法,并展示了如何通过控制这些异质结构来引导电子输运、光学性质和催化性能的新兴特性。
图文导读
图 1 | TMC/TMD异质结构的概念图
图 2 | TMCs、TMDs以及TMD/TMC异质结构合成的时间线
图 3 | TMC/TMD异质结构的电子输运和催化性能
图 4 | UThTMC和TMC/TMD异质结构的实现
总结展望
本论文深入探讨了TMC/TMD异质结构的合成、表征和建模的前景。尽管在钼和钨基金属碳化物/硫化物系统中已经获得了多种异质结构形态,但在它们的合成和原子表征方面仍存在挑战和未解之谜。
未来的研究需要解决这些问题,并扩展转换技术到其他过渡金属的超薄TMCs和TMDs,特别是对于相控制的可重复性。此外,对于这些异质结构的应用而言,转换技术的可扩展性、对晶体结构的控制、缺陷/掺杂浓度以及前驱体和合成材料的形态的控制都至关重要。理解TMCs和TMDs之间的转换机制将指导扩展TMC/TMD异质结构功能的尝试。
论文还提出了通过高能计算技术来提供TMC/TMD异质结构的结构-性质关系的定量见解,并探索在集成器件和电催化中具有理想性质的有前景的相组合。
计算模拟
计算模拟是理解TMC/TMD异质结构的关键工具,提供了对材料性质和行为的深入洞察。
1. 密度泛函理论 :DFT计算被广泛用于预测和解释实验观察结果,以及探索新的TMC/TMD系统。通过DFT,研究者们能够计算Gibbs自由能,从而评估特定反应是否热力学可行,并找到晶体面在垂直和横向异质结构中的有利取向。此外,DFT也被用来计算反应能量剖面,预测可能的反应途径,以及揭示转换过程中的动力学机制。
2. 分子动力学模拟:分子动力学模拟被用来评估预测的反应途径和结构,使用静态DFT计算得到的原子配置。这种模拟特别适用于研究如化学气相沉积 (CVD) 等过程中的反应动力学,预测沉积薄膜的生长速率和结构,并理解反应中间体的行为。
3. 机器学习:通过机器学习方法开发的新型势能,如反应经验键阶势 (ReaxFF) 和人工神经网络势能,这些势能能够用于大型原子模型的模拟,并且在一定程度上克服了传统DFT计算中忽略非局域相互作用的问题。机器学习方法的发展为理解和模拟TMC/TMD异质结构提供了新的视角和工具。
通过这些计算模拟方法,研究者们能够在原子尺度上理解TMC/TMD异质结构的形成和性质,为实验设计和新材料的开发提供了理论指导和预测。这些计算方法的结合使用,极大地推动了对这些新型异质结构的认识和应用潜力的发掘。
文献信息
标题:Heterostructures coupling ultrathin metal carbides and chalcogenides
期刊:Nature Materials