揭秘二维材料的新奇迹，金属碳化物与硫属化物的异质结构革命

第一作者：Alexander J. Sredenschek 通讯作者：Susan B. Sinnott & Mauricio Terrones

通讯单位：宾夕法尼亚州立大学

论文速览

本论文聚焦于非层状过渡金属碳化物（TMCs）与层状过渡金属二硫化物（TMDs）异质结构的构建与性能研究。通过化学转换，这些异质结构展现出多样化的配置类型，形成了耦合的2D-3D界面，赋予了材料新奇的物理性质。

研究强调了制备TMC/TMD异质结构的实验与计算方法，并展示了如何通过控制这些异质结构来引导电子输运、光学性质和催化性能的新兴特性。

图文导读

图 1 | TMC/TMD异质结构的概念图

图 2 | TMCs、TMDs以及TMD/TMC异质结构合成的时间线

图 3 | TMC/TMD异质结构的电子输运和催化性能

图 4 | UThTMC和TMC/TMD异质结构的实现

总结展望

本论文深入探讨了TMC/TMD异质结构的合成、表征和建模的前景。尽管在钼和钨基金属碳化物/硫化物系统中已经获得了多种异质结构形态，但在它们的合成和原子表征方面仍存在挑战和未解之谜。

未来的研究需要解决这些问题，并扩展转换技术到其他过渡金属的超薄TMCs和TMDs，特别是对于相控制的可重复性。此外，对于这些异质结构的应用而言，转换技术的可扩展性、对晶体结构的控制、缺陷/掺杂浓度以及前驱体和合成材料的形态的控制都至关重要。理解TMCs和TMDs之间的转换机制将指导扩展TMC/TMD异质结构功能的尝试。

论文还提出了通过高能计算技术来提供TMC/TMD异质结构的结构-性质关系的定量见解，并探索在集成器件和电催化中具有理想性质的有前景的相组合。

计算模拟

计算模拟是理解TMC/TMD异质结构的关键工具，提供了对材料性质和行为的深入洞察。

1. 密度泛函理论 ：DFT计算被广泛用于预测和解释实验观察结果，以及探索新的TMC/TMD系统。通过DFT，研究者们能够计算Gibbs自由能，从而评估特定反应是否热力学可行，并找到晶体面在垂直和横向异质结构中的有利取向。此外，DFT也被用来计算反应能量剖面，预测可能的反应途径，以及揭示转换过程中的动力学机制。

2. 分子动力学模拟：分子动力学模拟被用来评估预测的反应途径和结构，使用静态DFT计算得到的原子配置。这种模拟特别适用于研究如化学气相沉积 (CVD) 等过程中的反应动力学，预测沉积薄膜的生长速率和结构，并理解反应中间体的行为。

3. 机器学习：通过机器学习方法开发的新型势能，如反应经验键阶势 (ReaxFF) 和人工神经网络势能，这些势能能够用于大型原子模型的模拟，并且在一定程度上克服了传统DFT计算中忽略非局域相互作用的问题。机器学习方法的发展为理解和模拟TMC/TMD异质结构提供了新的视角和工具。

通过这些计算模拟方法，研究者们能够在原子尺度上理解TMC/TMD异质结构的形成和性质，为实验设计和新材料的开发提供了理论指导和预测。这些计算方法的结合使用，极大地推动了对这些新型异质结构的认识和应用潜力的发掘。

文献信息

标题：Heterostructures coupling ultrathin metal carbides and chalcogenides

期刊：Nature Materials