南京大学周豪慎/郭少华，最新Angew

第一作者：Zhaoguo Liu 

通讯作者：周豪慎、郭少华

通讯单位：南京大学

论文速览

锰基层状氧化物因其低毒性和高比容量而目前作为钠离子电池阴极材料备受关注。然而，由于Jahn-Teller畸变和复杂的相变导致的缓慢的固有Na+迁移和较差的结构稳定性，限制了它们的实际应用。 本研究提出了一种高熵策略，用于增强钠离子电池阴极材料在高电压下的容量和循环稳定性。其设计的P2-Na0.67Mn0.6Cu0.08Ni0.09Fe0.18Ti0.05O2材料在深度脱钠状态下展现出158.1 mA h g-1的充电容量，初始库仑效率高达98.2%。电荷补偿归因于阳离子和阴离子氧化还原反应的共同作用。此外，这一策略有效地稳定了晶体结构，导致晶格参数的轻微变化。这一成果对于开发低成本、高能量密度的钠离子电池阴极材料具有重要意义。

图文导读

图1：MCNFT的结构表征。

  图2：MCNFT和NMO的电化学特性。

  图3：MCNFT的电化学性能。

  图4：MCNFT的充电补偿机制。

  图5：MCNFT的结构稳定性。

总结展望

本研究成功设计并合成了一种新型的高熵P2相阴极材料MCNFT，用于提升钠离子电池在深度脱钠状态下的稳定性。该材料实现了0.61 Na的提取，并展现出优异的可逆性，得益于激活的晶格氧氧化还原反应和促进的Na+迁移。

结果表明，MCNFT在4.5 V充电时的充电容量从92.8 mA h g-1提升至158.1 mA h g-1，初始库仑效率从57.7%提高至98.2%。原位XRD结果表明，高熵策略在高脱钠状态下稳定了晶体结构。

理论密度泛函理论(DFT)计算与实验结果一致，证实了高熵策略在增强Na+迁移和提高阴极在高脱钠状态下稳定性方面的有效性。这项研究为开发高能量密度和成本效益的钠离子电池实用阴极材料提供了参考。

文献信息

标题：Achieving a Deeply Desodiated Stabilized Cathode Material by the High Entropy Strategy for Sodium-ion Batteries

期刊：Angewandte Chemie International Edition DOI：10.1002/anie.202405620