IF=46.2，田新龙/邓培林，最新Chemical Society Reviews综述

第一作者：Zhitong Wang

通讯作者：田新龙、邓培林

通讯单位：海南大学

论文速览

在电催化CO2还原反应（CO2RR）中，具有氧化态的金属催化剂通常表现出比其金属对应物更有利的催化活性和选择性。然而，氧化金属位点在还原电位下的持久性具有挑战性，因为向金属态的过渡不可避免地导致催化降解。

在文中，作者对CO2RR中氧化态稳定性的研究进展进行了全面总结，从基本概念出发，强调了氧化态稳定性的重要性，同时揭示了动态的氧化态在产品分布中的相关性。

然后，作者详细解释了各种氧化态保护策略的作用机制，并讨论了原位检测技术。最后，作者讨论了与氧化态保护研究相关的当前和未来挑战，确定了机制理解、技术升级和工业平台的创新机会，以实现CO2RR的商业化。

图文导读

 

图1：金属催化剂在CO2RR中的优势还原产物以及氧化态对催化剂性能的影响。

 

图2：原位X射线吸收光谱（XAS）监测Zn2P2O7和ZnO在CO2RR中的价态变化，以及对CO选择性的影响。

图3：Cu基材料在CO2RR中的价态依赖性产物，以及不同价态对C2+产物选择性的影

响。

   

图4 ：In2O3@C催化剂在CO2RR中的结构演变，以及BiCuSeO超晶格阵列结构中电子传导的作用。

  图5： 原位拉曼光谱揭示Cu-CeO2中Ce4+到Ce3+的转变，以及对Cu2+位点稳定性的影响。

  图6：晶界引起的应变和异质原子掺杂来维持Cu+位点稳定性的机制。

   

图7：有限元模拟展示Cu2O纳米腔体中反应中间体的分布，以及对氧化态位点稳定性的影响。

 
图8：化学氧化和脉冲电位策略实现催化剂的再氧化生成，以及对CO2RR产物分布的调控。

总结展望

本论文的亮点在于系统总结了氧化态稳定化策略在CO2RR中的应用，并探讨了氧化态变化对催化性能的影响。通过各种原位表征技术，研究人员能够实时监测催化剂在反应过程中的氧化态变化，为设计高活性、高选择性的CO2RR催化剂提供了重要的指导。

此外，通过氧化态保护策略，可以显著提高催化剂在CO2RR中的稳定性和产物选择性。未来的研究需要进一步解决氧化态稳定化策略在实际应用中的挑战，如与工业条件下的兼容性，以及在恶劣条件下的长期稳定性等，从而为实现CO2的可持续转化和清洁能源技术的发展提供有力的科学支撑。

文献信息

标题：Stabilizing the oxidation state of catalysts for effective electrochemical carbon dioxide conversion

期刊：Chem. Soc. Rev. DOI：10.1039/d3cs00887h