IJHE：自发产氢的二维MoSi2N2P2 Janus结构：N端面与P端面的协同

成果简介

二维Janus结构是具有两个不同面的层状材料，形成垂直不对称结构，可以形成垂直内嵌电场，从而减少载流子复合，与非Janus MoSi2N4相比，Janus MoSiGeN4和WSiGeN4都能表现出更高的光催化活性。基于二维非Janus MoSi2N4，伊朗谢里夫理工大学Alireza Z. Moshfegh等人提出了一种新的二维Janus结构（MoSi2N2P2）。这种结构由7种原子（NSi-N-N-P-Si-P）堆垛形成，如图1，并使用DFT方法研究了其结构、电子和输运特性。然后，本文讨论并比较了所提出的结构在N端面和P端面析氢反应中的应用潜力，并研究了如何通过应用双轴应变和外电场来降低HER过电位。

计算方法

本文使用优化的范数守恒Vanderbilt赝势，采用Quantum Espresso V.6.4进行第一性原理计算，截断能设为80 Ry并采用8 × 8 × 1 的K点网格对二维布里渊区进行采样，能量收敛为小于10−6 Ry，力收敛在10−3 Ry/Bohr，利用广义梯度近似(GGA)-PBE泛函描述交换相关效应。此外，本文为了解决GGA-PBE在预测带隙能时的低估，使用了Heyd-Scuseria-Ernzerhof (HSE06)杂化泛函，采用vdW- df泛函考虑了范德华(vdW)校正，并采用偶极子校正方法消除了周期边界条件带来的误差。另外，本文将z轴方向真空层设为16 Å，以消除相邻层沿z轴方向的相互作用。

HSE06计算的能带采用Wannier90 code V.3.1.0中的Wannierization方法进行计算。在计算中，最大局部化的Wannier函数是由自洽计算得到的，Wannier函数的扩展收敛于10-10 Å2。作者使用“open_grid.x”代码产生Kohn-Sham数据，通过“pw2wannier.x”接口代码，以产生Wannier90所需的文件，并且谱带结构使用Wannier90 code计算。

结果与讨论

优化后的MoSi2N2P2的晶体结构如图2 (A)所示，优化后的MoSi2N2P2晶格常数为3.14 Å，如图2 (B)所示࿰