4.8V高压全固态锂电，南京大学郭少华团队，最新Angew

第一作者：Yuankai Liu，Tao Yu

通讯作者：郭少华

通讯单位：南京大学

   

郭少华，南京大学教授、博士生导师，南京大学深圳研究院副院长。先后于日本筑波大学、国立产业技术综合研究所从事科研工作，以第一作者/通讯作者身份发表SCI论文 50 余篇，他引4000 余次，H因子 36 ，10 篇文章入选ESI高被引论文。 曾入选国家万人计划青年拔尖人才、教育部青年长江学者等，曾获得中国化学会锂元素代言人、Emerging Investigators 2019（J. Mater. Chem. A）以及国际先进材料学会 Scientist Medal 等。

论文速览

全固态锂电池作为下一代储能装置的候选材料，受到越来越多的关注。在各种固态电解质中，由于高能量密度和安全性能，甚至在高电压条件下，已经出现了与层状氧化物阴极结合的硫化物基ASSBs。然而，在氧化物阴极和硫化物电解质之间的界面处，界面相容性问题仍有待解决。 

本论文提出了一种通过可控的气-固反应在LiNi0.8Co0.1Mn0.1O2（NCM811）正极材料表面构建均匀的氧卤化物界面的方法。

与传统涂层相比，该氧卤化物涂层展现出高的离子导电性和优异的高电压稳定性，能有效抑制高电压下NCM811与硫化物固态电解质之间的副反应，从而减少界面产物的生成。

因此，采用这种涂层的全固态锂电池（ASSBs）在动力学性能和循环稳定性方面都有显著提升，在4.5V下500个循环后的容量保持率为94%，在4.8V下200个循环后的容量保持率为80.4%。 此外，由于动力学性能的改善，即使在0°C下也实现了出色的倍率性能（166.5 mAh g−1 at 0.2 mA cm−2）。本研究为高能量密度ASSBs的发展提供了一个简单而有效的氧卤化物涂层策略。

图文导读

图1：B-NCM和C-NCM的制备和结构表征。

  图2：室温下ASSBs的倍率性能和长期高电压电化学性能。

  图3：在宽温度范围内的动力学性能评估。

  图4：深入探讨了界面稳定性的起源。

总结展望

通过在NCM811正极材料表面引入Li-Ta-O-F氧卤化物涂层，本研究成功解决了硫化物固态电解质与高镍正极材料之间的界面兼容性问题。该涂层不仅提高了材料的高电压稳定性，还改善了界面的离子传输动力学，显著提升了全固态锂电池的电化学性能。 这项工作为开发具有更高能量密度的全固态锂电池提供了重要的指导意义，并展示了在实际制造中应用的潜力。

文献信息

标题：Magicking an oxyhalide interface for 4.8 V-tolerant high-nickel cathodes in all-solid-state lithium-ion batteries

期刊：Angewandte Chemie International Edition DOI：10.1002/anie.202403617