北京大学郭少军，最新Nature子刊

第一作者：Lu Li，Gengwei Zhang

通讯作者：郭少军

通讯单位：北京大学

郭少军，北京大学博雅特聘教授、国家杰出青年基金获得者、国家重点研发计划首席科学家、英国皇家化学会会士；吉林大学学士、中科院应化所博士、布朗大学博士后、美国阿拉莫斯国家实验室奥本海默杰出学者。长期致力于将国家重大需求与基础研究相结合，重点研究燃料电池、氢能与储能电池。

论文速览

精确调节氧化钌（RuOx）中的Ru-O共价性，以构建高效且稳定的酸性析氧反应（OER）电催化剂，可有效的增强质子交换膜水电解（PEMWE）的稳定性。本文研究了通过精确调控RuOx中Ru-O共价性以增强其在PEMWE中的稳定性。

研究团队首次推断出，引入电子构型逐渐变化的镧系元素（Ln）可以连续调节Ru-O共价性，这是由于5s/5p轨道的屏蔽效应。密度泛函理论（DFT）计算，证实了Ln-RuOx的耐久性随着Ru-O共价性的变化呈现出火山趋势。

在各种Ln-RuOx中，Er-RuOx为最佳催化剂，其稳定性是RuO2的35.5倍。特别是，基于Er-RuOx的装置仅需要1.837 V就能达到3 A cm-2的电流密度，并在500 mA cm-2的条件下表现出长达100 h的长期稳定性，降解速率仅为37 μV h-1。

图文导读

图1：DFT计算预测OER性能的定性分子轨道图。

图2：Er-RuOx的原子级结构表征，包括HAADF-STEM图像、原子STEM图像。

图3：所制备催化剂的电催化性能，包括OER极化曲线、Tafel图、CV循环前后的极化曲线。

图4：Er-RuOx和RuO2的结构表征，包括Ru K-edge XANES光谱、EXAFS光谱、原位拉曼光谱。

图5：吸附行为分析，包括Ru d、O p和Er f轨道的PDOS计算。

总结展望

本研究通过引入镧系元素精确调控Ru-O共价性，开发了具有高稳定性的Er-RuOx催化剂，显著提高了PEMWE中OER的电催化性能。

该工作不仅为设计和优化Ru基催化剂提供了理论基础和实验依据，也为实现绿色氢气生产的经济可行性铺平了道路。未来工作将进一步探索其他镧系元素对Ru-O共价性的影响，并优化合成方法以实现更大规模的应用。

文献信息

标题：Lanthanide-regulating Ru-O covalency optimizes acidic oxygen evolution electrocatalysis

期刊：Nature Communications

DOI：10.1038/s41467-024-49281-2