具有高可回收能量密度(Wrec)和高效率(η)的介电陶瓷电容器在先进电子器件中具有重要意义。然而,同时获得较高的Wrec和η参数还是一个挑战。基于此,北京科技大学陈骏教授和刘辉副教授等人报道了在密度泛函理论(DFT)计算和局部结构分析的基础上,以Bi0.25Na0.25Ba0.5TiO3(BNT-50BT)为基体材料,考虑其具有较大的局部极化和结构畸变,论证了开发上述电容器的可行性。通过化学改性,Bi0.25Na0.25Ba0.5Ti0.92Hf0.08O3的Wrec和η值分别达到16.21 J/cm3和90.5%,是已报道的η值大于90%的体陶瓷中Wrec值最高的。
VASP解读
通过DFT计算,作者验证了BNT-50BT作为矩阵的可行性,并与BT进行比较。对比BT,BNT-50BT的A位阳离子偏离了中心位置,氧八面体发生倾斜(没有方向性)。结构特征表明,BNT-50BT的远程铁电序列更容易被破坏,因此在调节低滞后P-E回路和高效率方面具有优势。引入较大离子半径的Hf4+后,晶格畸变和八面体畸变进一步增强。
利用反向蒙特卡罗(RMC)方法,作者进行了中子总散射。RMC算法可用于基于20×20×20钙钛矿超级电池同时提取实空间数据G(r)和往右空间S(Q)数据。根据校正后的超电池中原子的位置,提取极性大小和极性角的三维分布。极性量级的计算包括A-O和B-O极性的贡献,其中极性角表示为B-O极性矢量与[001]取向之间的夹角。B-O的极向量的立体图发现,表示沿[001]方向的极位移投影。
Outstanding Energy-Storage Density Together with Efficiency of above 90% via Local Structure Design. J. Am. Chem. Soc., 2023, DOI: ht-tps://doi.org/10.1021/jacs.3c09805.