张吉东/郭伟/姚裕贵：含能材料爆轰反应的深势分子动力学研究

日前，石河子大学理学院副教授张吉东与北京理工大学物理学院郭伟特别研究员、姚裕贵教授合作在含能材料爆轰机理研究方面取得重要进展。相关研究成果发表于 Journal of Physical Chemistry Letters 14, 7141-7148 （2023）， 文章题目为“Deep Potential Molecular Dynamics Study of Chapman-Jouguet Detonation Events of Energetic Materials”。

图1. 基于深度学习势的含能材料Chapman-Jouguet爆轰分解反应的分子动力学研究

含能材料在国防军事和航空航天等领域中有着独特的作用，而爆轰特性作为含能材料最重要的特征之一，是相关领域的研究热点。爆轰过程的时间尺度极短，发生反应的环境极端，加之固有的危险性，给实验研究带来极大的挑战性。含能材料爆轰可以通过经典的Chapman−Jouguet (C-J) 和Zeldovich–von Neumann–Döring (ZND)爆轰理论来解释，但是经典理论无法对爆轰中的细节及反应机理进行描述。分子动力学是研究含能材料爆轰机理的主要手段，开发兼顾经典分子动力学的高效率和从头算分子动力学高精度的力场具有非常的难度。

图2. (a) 训练数据集中构型的体积、能量及分子数。NNP_Shock势在训练数据集的构型上预测的能量(b)和原子力(c)与DFT计算得到的值进行比较。(d) 使用DPMD（使用NNP-Shock势）和AIMD计算的ε-CL-20的RDF。

本工作基于深度势能模型、同步学习策略，结合密度泛函理论计算的8万多个样本，成功训练出可对含能材料冲击过程进行模拟的深度神经网络势。测试显示该势对整个训练集中的构型的能量和原子受力的预测与DFT计算结果符合很好，该势能准确预测含能材料CL-20的晶体结构，可准确复现AIMD模拟的径向分布函数RDF（图2），在NVE模拟中表现出远低于ReaxFF反应力场的能量漂移，且计算效率优于ReaxFF力场，达到AIMD的1百万倍。基于该神经网络机器学习势，研究人员结合多尺度冲击模拟技术（MSST）对两种CL-20晶体结构研究了冲击爆轰全过程及机理，得到了与实验符合非常好的爆速、爆压等爆轰关键参数，并成功获得了雨贡纽曲线及爆轰产物（图3），为含能材料爆轰机理的准确研究提供了一种新的方案。

图3. (a) ε-CL-20在不同冲击波速度下随时间变化的相对体积(V/V0)、温度和压力。(b) 计算得到的ε-CL-20Hugoniot曲线。(c) 在理想爆轰速度冲击波下，ε-CL-20系统中CL-20分子和初始分解产物随时间的演变。