麦立强等最新Nature子刊：电场辅助质子耦合增强析氧反应

第一作者：Xuelei Pan

通讯作者：麦立强，晏梦雨，赵云龙, Shik Chi Edman Tsang

通讯单位：武汉理工大学，英国帝国理工，牛津大学

论文速览

析氧反应（OER）作为生物和化学过程中的关键步骤，在诸如人工光合作用、电催化水分解和可充电金属空气电池等领域扮演着重要角色。然而，OER的高能垒和缓慢的动力学反应限制了这些技术的效率。尽管模仿自然界中高效酶催化过程的合成催化剂已被广泛研究，但其效率仍不及生物体内的光系统II中的Mn4CaOx簇。

针对这一挑战，本研究以α-MnO2为模型催化剂，探索了通过外部电场调节质子耦合来增强OER的可能性。作者揭示了预平衡质子耦合氧化还原跃迁为OER提供了可调的能量分布，为通过新的“试剂”——外电场原位增强质子耦合铺平了道路。基于α-MnO2单纳米线器件，在1.7 V下，通过电压调控，OER电流密度增加4倍。

此外，用于水分解的原理验证外部电场辅助阴离子交换膜（AEM）电池显示电流密度34%的提升和净输出功率44.7 mW/cm²的增加。这些成果不仅增进了对OER中质子作用的理解，还为开发高效电催化剂提供了新的方法和策略。

图文导读

图1: α-MnO2的原子结构和OER过程中的结构演变监测

 

图2: α-MnO2中OER过程中质子的表征

图3: 单个α-MnO2纳米线器件的电化学性能

图4: 外部电场辅助的AEM电池整体水分解的电化学性能

总结展望

本研究的亮点在于通过外部电场辅助的方法显著提升了α-MnO2的析氧反应性能。研究结果证实了通过调节质子耦合的氧化还原跃迁可以有效地增强MnO2的OER性能。此外，通过外部电场增强的AEM电池系统在水分解中也显示出了显著的性能提升，这为实际水分解设备的优化提供了新的思路。

研究结论指出，外部电场通过改变表面配位场环境和可控地影响MnO2的氧化还原跃迁，从而有利于调节吸附机制和电荷转移过程。这项研究不仅增进了对OER机制的理解，也为开发新一代电化学模型提供了机会。

文献信息

标题：Electric-field-assisted proton coupling enhanced oxygen evolution reaction 期刊：Nature Communications