南策文院士团队，最新AM

第一作者：Xiang Miao

通讯作者：南策文，沈洋，任耀宇 

通讯单位：清华大学

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锂硫（Li-S）电池因其高理论容量而备受关注，但受限于缓慢的Li2S动力学，导致速率能力和循环稳定性不佳。

本研究设计并制造了一种富含磺酸基团的液晶聚合物（PBDT），以加速Li2S的沉积，通过促进电解液中Li+的去溶剂化。使用PBDT改性的商业聚丙烯（PP）隔膜组装的Li-S电池展现出显著的倍率容量（4C时为761 mAh g-1）和循环稳定性（0.5C下500个循环平均衰减率为每循环0.088%）。基于PBDT的软包电池在贫电解质和高硫负荷条件下甚至展现出约1400 mAh g-1的卓越容量和约11 mAh cm-2的面容量，显示出实际应用的潜力。

通过拉曼光谱、分子动力学（MD）和密度泛函理论（DFT）计算的结果揭示了PBDT中丰富的阴离子磺酸基团通过减弱Li+-溶剂相互作用并降低脱溶剂能垒来帮助Li+去溶剂化。本工作阐明了Li+脱溶剂对Li-S电池的重要性，并为先进的Li-S电池提供了新的设计方向。

图文导读

图1：PBDT在Li-S电池中的机制示意图。

 

图2：PBDT的结构和组成。

 

图3：PBDT对Li+脱溶剂作用的影响。

 

图4：使用wo-PBDT和w-PBDT隔膜的Li2S电化学反应动力学研究。

 

图5：使用wo-PBDT和w-PBDT组装的Li-S扣式电池的电化学性能。

 

图6：使用w-PBDT隔膜组装的Li-S软包电池。

总结展望

本研究通过设计富含磺酸基团的液晶聚合物PBDT，成功实现了对Li+脱溶剂过程的调控，从而显著提高了Li-S电池的反应动力学。使用PBDT改性隔膜的Li-S电池在4C的高倍率下展现出761 mAh g-1的放电容量，并在0.5C下经过500个循环后，平均容量衰减率仅为0.088%。

此外，PBDT改性的软包电池在高硫负荷和低电解液/硫比例条件下，展现出约1400 mAh g-1的可逆容量和约11 mAh cm-2的面容量。这些结果不仅证实了Li+脱溶剂在Li-S电池中的关键作用，还为实现高性能Li-S电池提供了有效的设计策略。

文献信息

标题：Achieving High-Performance Lithium-Sulfur Batteries by Modulating Li+ Desolvation Barrier with Liquid Crystal Polymers

期刊：Advanced Materials DOI：10.1002/adma.202401473