第一作者:P. M. Stanley
通讯作者:J. Warnan
通讯单位:慕尼黑工业大学
论文速览:
随着温室气体的负面影响日益明显,从CO2合成燃料的潜力也变得清晰。太阳能燃料生产是光催化的一个子类别,它将可再生的太阳能转化为化学键的形式并储存起来。 本文通过文献调查和数据宏观分析,展示了该领域的发展,重点介绍了合成设计方法,并强调了取得的里程碑,同时批判性地评估了陷阱和机遇。
确定了五种基于MOF的材料分类,并通过关键的光催化性能指标和度量标准进行讨论。分析表明,MOF是实现高选择性CO2光催化的一个有利平台。在这一领域中发现了非标准化的测试和报告,识别出产品演变速率的不可比较性、未经验证的碳和电子源以及不完整的报告清单是实现跨实验室基准测试和突破的主要障碍。
本文还提供了平衡的讨论和最佳实践建议,以指导研究人员研究基于MOF的材料用于光催化CO2还原。
图文导读:
图1 | MOF基光合CO2还原的发展和本文内容概览。a, 光驱动CO2还原的MOF原理示意图。b, 确定的材料合成分类的示意图表示。c, 根据详尽的文献分析提供的状态和最佳实践讨论与建议的概览。
图2 | 合成研究策略和分类。a, 每年每类别的出版物数量。b, 节点催化:CO2在MOF的(混合或单一)金属节点上配位和还原。c, 分子催化:离散的配位复合物(分子电催化剂)集成到MOF结构中。d, 纳米粒子催化:金属或半导体纳米粒子与MOF结构界面,CO2在(孤立的)纳米粒子位点上配位和还原。e, 混合材料:两种材料类别在微米尺度上界面形成复合材料。f, 维度控制:关注控制和/或封装催化剂的维度和性质,例如2D MOLs(层)和离散的MOPs。
图3 | MOF CO2光还原文献报告性能的定量分析。a, 每个类别报告的主要CO2还原产品的分布。b, 报告的主要产品选择性(以%表示)和操作时间(小时,如果适用,将多周期测试的反应时间相加)的箱形图。c, 报告的主要(选择性最高的)产品演变速率的箱形图。d, 分子催化的产品演变速率与TON的关系。e, AQYs的分布,按数值分类(例如,71% = 未提供AQY的报告百分比,13% = 提供0-1% AQY的报告百分比)。
图4 | 文献应用的辐照条件、光催化介质和领域的概述。a, 应用的辐照条件。b, 主要产品速率与相应辐照强度的关系。c, 所有类别的辐照强度分布。d, 反应条件、最佳实践和研究结果的识别及其各自的发生频率。
图5 | 概述了本文讨论的主要成就和仍然存在的挑战。主要成就(绿色)和陷阱(红色)是从MOF CO2光还原的文献调查中提炼出来的。
总结展望:
本研究的亮点在于确定了五种基于MOF的材料,并通过关键的光催化性能指标和度量标准进行讨论,揭示了MOF作为实现高选择性CO2光催化的有利平台。 研究还发现非标准化的测试和报告是实现跨实验室基准测试和突破的主要障碍。通过提供平衡的讨论和最佳实践建议,本文为研究人员提供了宝贵的指导,以推动基于MOF的材料在光催化CO2还原领域的研究进展。
此外,本文的数据表明,尽管取得了一定的进展,但MOF光催化剂的产品演变速率仍然较低,只有8篇报告达到了100 mmol g−1 h−1以上的速率,这意味着为了实现可行的太阳能燃料系统,效率需要显著提高。
文献信息:
标题:Perspective Analysis of metal–organic framework-based photosynthetic CO2 reduction 期刊:Nature Synthesis